Optica no-lineal - Pontificia Universidad Católica de Chile

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ELECTRODINÁMICA CLÁSICA
FIM 8650
(8)
Ricardo Ramı́rez
Facultad de Fı́sica, Pontificia Universidad Católica, Chile
2do. Semestre 2014
OPTICA NO LINEAL
Introducción
Usualmente las respuestas dieléctricas y magnéticas de materiales a
campos electromagéticos son lineales. Esto es ası́ en casos en que
los campos son mucho menores que los que se encuentran en
átomos y moléculas. Por ejemplo el campo eléctrico de la primera
órbita del átomo de hidrógeno es del orden de 5 × 1011 V/m, mucho
mayor que los campos usuales con que se opera en los laboratorios.
Sin embargo campos comparables se pueden encontrar en puntas
de agujas muy finas. Por otra parte laseres pulsados pueden producir
potencias del orden de 1013 W para longitudes de onda de 1µ m, los
cuales, si son enfocados en un punto de 10µ m de diámetro, tienen
una intensidad de 1023 W/m2 , lo que corresponde a campos de
aproximadamente 6 × 1023 V/m, es decir mayores que el campo
eléctrico de la primera órbita del átomo de hidrógeno.
A pesar que los efectos no-lineales pudieron ser observados ya a
fines del siglo XIX, fueron mejor estudiados con la aparición del laser.
Para ilustrar esto, comparemos el brillo espectral de una fuente de
luz para el caso del cuerpo negro y para el laser. El brillo esta
definido por la energı́a W por unidad de área, de ángulo sólido, de
intervalo de frecuencia relativa y de tiempo:
Bω = ω
d 4W
dAdΩdωdt
Para el cuerpo negro:
Bω =
~4 ω 4
1
kB4 T 4 exp ~ω/kB T
kB4 T 4
4π 3 ~3 c 2
(1)
y para el laser
Bω =
8πc W
λ3 ∆ω∆t
(2)
donde ∆ω es el ancho de banda y ∆t el largo del pulso.
En (1) el paréntesis cuadrado es una cantidad sin dimensiones que
tiene un valor máximo de 4.78. Ası́ a T = 104 K, el brillo máximo es
' 108 W/m2 -estereoradian.
En (2), para un pulso limitado ∆ω∆t ' 1, entonces para W = 1 J,
con λ = 1µm, nos da un brillo de 8 × 1027 W/m2 -estereoradian. Es
decir casi 20 órdenes de magnitud más alto.
===============
En este capı́tulo veremos dos ejemplos de efectos no-lineales:
Generación de segunda armónica
Indice de refracción no-lineal
Polarización no-lineal
La polarización de un material se produce por el desplazamiemto
relativo de las cargas positivas y negativas en el material. Para
campos pequeños la polarización es lineal con los campos aplicados,
para campos grandes la relación es no-lineal. En este capı́tulo nos
limitaremos a una descripción clásica de este fenómeno, usando un
modelo similar al de Lorentz-Drude. En este modelo la dinámica de
las cargas esta descrita por osciladores amortiguados. A las fuerzas
restauradoras agregamos términos cuadráticos o de orden mayor.
Aun cuando este modelo no da resultados cuantivos precisos, es
suficientemente bueno para entender la fı́sica de la dinámica de la
polarización.
Para simplificar la matemática manteniendo los ingredientes fı́sicos
básicos, usaremos inicialmente un sistema unidimensional.
Ası́ comenzamos con la siguiente ecuación para la polarización P(t):
dP
d 2P
+γ
+ ωo2 P + K (2) P 2 = ηE
dt 2
dt
(3)
donde ωo es la frecuencia de resonancia, γ es el coeficiente de
amortiguamento, K (2) P 2 representa el efecto no-lineal en la fuerza
restauradora y
Nq 2
= εo ωP2
m
aquı́ q es la carga, m esta masa, N es la densidad de osciladores y
s
Nq 2
ωP =
εo m
η=
es la llamada la frecuencia del plasma.
Consideraremos el caso en que los campos son pequeños, de tal
modo que podamos usar expansiones perturbativas. Para esto
tomemos η como una parámetro pequeño y expandimos P como una
serie de potencias de η.
P(t) = ηP (1) (t) + η 2 P (2) (t) · · ·
(4)
La transformada de Fourier nos da:
P̄(ω) = η P̄ (1) (ω) + η 2 P̄ (2) (ω) · · ·
(5)
Ahora reemplazamos (4) en (3) y escribimos las ecuaciones para los
distintos ordenes en η.
En primer orden:
dP (1)
d 2 P (1)
+
γ
+ ωo2 P (1) = E
(6)
dt 2
dt
Tomamos la transformada de Fourier de esta ecuación y obtenemos:
η P̄ (1) (ω) = εχ(1) (ω)Ē(ω)
(7)
donde
χ(1) (ω) =
1
η
εo ωo2 − ω 2 − iγω
En segundo orden:
dP (2)
d 2 P (2)
+ ωo2 P (2) + K (2) [P (1) ]2 = 0
+
γ
dt 2
dt
Ahora tomamos la transformada de Fourier y usamos (7) para
obtener:
(8)
Z
K (2) ∞
dteiωt [P (1) ]2 (t)
(ωo2 − ω 2 − iγω)P̄ (2) (ω) = − √
2π −∞
Z ∞ Z ∞
Z ∞
0
00
ε2o K (2)
= −
dt
dω 0
dω 00 ei(ω−ω −ω )t χ(1) (ω 0 )χ(1) (ω 00 )
3/2
2
(2π) η −∞
−∞
−∞
× Ē(ω 0 )Ē(ω 00 )
(9)
La integral sobre t da δ(ω − ω 0 − ω 00 ) y por lo tanto podemos escribir:
η 2 P̄ (2) (ω) = εo
Z
∞
−∞
dω 0
Z
∞
dω 00 χ(2) (ω 0 , ω 00 )Ē(ω 0 )Ē(ω 00 )δ(ω − ω 0 − ω 00 )
−∞
donde aparece la susceptibilidad de segundo orden:
ε2 K (2) (1) 0
χ(2) (ω 0 , ω 00 ) = − √o
χ (ω + ω 00 )χ(1) (ω 0 )χ(1) (ω 00 )
2πη
(10)
De (10) podemos esperar que mientras más grande sea la susceptibilidad de
primer orden mayor será la de segundo orden. Esto se observa
aproximadamente en las observaciones experimentales y se llama la regla
de Miller.
De (10) vemos que la polarización tiene componentes en la frecuencia
ω 0 + ω 00 . Ahora para campos E(t) reales la transformada de Fourier cumple
con,
Ē(−ω) = Ē ∗ (ω ∗ )
entonces, para frecuencias reales, el campo tiene componentes en ±ω. Esto
implica que la polarización no lineal tiene componentes en las frecuencias
±ω 0 ± ω 00 .
En caso en que un campo eléctrico (real) tenga sólo una
componente de frecuencia (real), que llamamos ω1 , la polarización
tendrá componentes en
ω = 0;
ω = ±ω1
ω = ±2ω1
donde las componentes ±ω1 vienen de la polarización lineal P (1) (ω).
La aparición de un campo DC en la polarización en respuesta a un
campo óptico se llama rectificación óptica. Esto se puede explicar por
el hecho que en un oscilador anarmónico, el potencial es asimétrico y
por lo tanto la posición promedio está desplazada con el respecto a
la posición del mı́nimo, como se ve en la figura siguiente.
Materiales anisotrópicos
En tres dimensiones debemos reemplazar (3) por expresiones
tensoriales que deben cumplir la simetrı́a del material. El tratamiento
en 3 dimensiones es similar al anterior. Ası́ para campos débiles, la
transformada de Fourier de la componente i de la polarización puede
expandirse como,
(1)
(2)
Pi (ω) = Pi (ω) + Pi (ω) + · · ·
Usamos el mismo procedimiento anterior, pero consideramos que
ahora hay contribuciones de todas las componentes del campo.
Entonces los términos lineal y cuadrático son:
X (1)
(1)
Pi (ω) = εo
χi;j (ω)Ej (ω)
(11)
j
(2)
Pi (ω) = εo
XZ
j,k
∞
−∞
dω 0
Z
∞
−∞
(2)
dω 00 χi;jk (ω 0 , ω 00 )Ej (ω 0 )Ek (ω 00 )δ(ω−ω 0 −ω 00 )
(12)
Consideraciones de simetrı́a
La no-linealidad en segundo orden se anula en materiales que
poseen simetrı́a de inversión. Esto se puede ver observando la
~ yP
~ son impares bajo la inversión
ecuación (3), y recordando que E
espacial
Algunas propiedades.
~
~
Ya que E(t)
y P(t)
son cantidades reales, podemos concluir que:
(1)∗
(1)
χi;j (ω) = χi;j (−ω ∗ )
(2)∗
(2)
χi;jk (ω 0 , ω 00 ) = χi;jk (−ω 0∗ , −ω 00∗ )
(13)
(14)
Por otra parte de la simetrı́a de ı́ndices y argumentos en la
ecuación (12), encontramos que:
(2)
(2)
χi;jk (ω 0 , ω 00 ) = χi;kj (ω 00 , ω 0 )
Esta simetrı́a se llama simetrı́a de la permutación intrı́nseca.
(15)
Sin embargo esta simetrı́a no es, en general, válida para
permutaciones con el primer ı́ndice i.
De la ecuación de movimiento de la polarización (3) notamos
que en ausencia de disipación la polarización tiene simetrı́a de
inversión temporal, i.e. Pi (−t) = Pi (t). De la transformada de
Fourier tenemos que Pi (−ω) = Pi (ω) y
(1)
(1)
χi;j (ω) = χi;j (−ω)
igualmente podemos probar que:
(2)
(2)
χi;jk (ω 0 , ω 00 ) = χi;jk (−ω 0 , −ω 00 )
Usando las relaciones (13) y (14), vemos que para frecuencias
reales:
(1)∗
(1)
χi;j (ω) = χi;j (ω)
(2)∗
(2)
χi;jk (ω 0 , ω 00 ) = χi;jk (ω 0 , ω 00 )
Estas últimas cuatros relaciones son válidas para el caso de
ausencia de disipación.
Examinemos ahora la ecuación del flujo de energı́a en un medio
no-disipativo, partiendo de la ecuación (11) de la sección ED CLASE4,
i.e.
~
~
~ · ∂D + H
~ · ∂ B + ∇ · (E
~ × H)
~ +E
~ · ~J = 0
E
∂t
∂t
~ · ~J es
Si consideramos un medio no-disipativo, el último término E
igual a cero. Para el paso de un pulso finito dentro de un volumen V ,
integramos la ecuación anterior en el tiempo y el espacio y usamos el
teorema de la divergencia:
Z
∞
Z
dt
−∞
dV
V
~
~
~ · ∂B
~ · ∂D + H
E
∂t
∂t
!
Z
∞
I
dt
+
−∞
~ × H)
~ =0
ds n̂ · (E
s
Pero para un material no-disipativo el flujo neto de energı́a debe ser
cero después que el pulso ha pasado completamente, esto implica
que el último término de la ecuación es cero.
~ = εo E
~ +P
~ yH
~ = B/µ
~ o , entonces:
Para materiales no magnéticos D
Z
Z
∞
dV
−∞
V
~
~
~
~
~ · ∂E + B · ∂B + E
~ · ∂P
εo E
∂t
µo ∂t
∂t
!
dt = 0
los dos primeros términos del integrando son diferenciales exactas, ası́ que
se anulan al integrar sobre el tiempo. Por otra parte el volumen V es
arbitrario, por lo que el integrando en sı́ es cero.
~
~ · ∂ P dt = 0
E
∂t
−∞
que se puede escribir en términos de sus transformadas de Fourier, con ω
real:
Z ∞
~ ∗ (ω) · P(ω)ωdω
~
E
=0
Z
∞
−∞
en términos de las expresiones (11) y (12) para la polarización, la ecuacion
anterior queda como:
XZ
i,j
+
XZ
i,j,k
∞
−∞
ωdωχi,j Ei∗ (ω)Ej (ω)
(1)
∞
Z
∞
ωdω
−∞
−∞
dω 0
Z
∞
−∞
dω 00 χi;jk Ei∗ (ω)Ej (ω 0 )Ek (ω 00 )δ(ω − ω 0 − ω 00 ) = 0
(2)
Como los campos eléctricos son arbitrarios cada uno de los térmicos
anteriores deben ser cero independientemente. Además E(t) es real
y por lo tanto E ∗ (ω) = E(−ω):
XZ ∞
(1)
ωdωχi,j (ω)Ei (−ω)Ej (ω) = 0
(16)
i,j
XZ
i,j,k
∞
−∞
Z
−∞
∞
dω 0
ωdω
−∞
Z
∞
−∞
(2)
dω 00 χi;jk Ei (−ω)Ej (ω 0 )Ek (ω 00 )δ(ω−ω 0 −ω 00 ) = 0
(17)
En (16) hacemos ω → −ω e intercambiamos los ı́ndices i y j:
XZ ∞
(1)
ωdωχj,i (ω)Ei (−ω)Ej (ω) = 0
i,j
−∞
luego
(1)
(1)
χi,j (ω) = χj,i (ω)
(18)
Entonces vemos que χ(1) es un tensor simétrico para sistemas
no-disipativos y existe un sistema de coordenadas en el cual χ(1) es
diagonal, por lo tanto χ(1) tiene sólo tres componentes
independientes.
En el caso de la susceptibilidad de segundo orden, en la ecuación
(17) hacemos ω 0 → −ω 0 y ω 00 → −ω 00
XZ
i,j,k
∞
−∞
Z
∞
ωdω
dω 0
Z
−∞
∞
−∞
(2)
dω 00 χi;jk Ei (−ω)Ej (−ω 0 )Ek (−ω 00 )δ(ω+ω 0 +ω 00 ) = 0
(19)
Usando esta relación, vamos a demostrar que:
(2)
(2)
χi;jk (ω 0 , ω 00 ) = χj;ik (−ω 0 − ω 00 , ω 00 )
Para esto partimos de la ecuación (19)
0
=
XZ
Z
∞
dω 0
dω
−∞
−∞
i;jk
×
∞
Z
∞
−∞
(2)
dω 00 ω χi;jk (ω 0 , ω 00 )Ei (−ω)Ej (−ω 0 )Ek (−ω 00 )
δ(ω + ω 0 + ω 00 )
(20)
A partir de esta ecuación seguimos dos caminos
1ro. integramos c/r a la variable ω usando la delta de Dirac
=
XZ
i;jk
∞
dω 0
−∞
Z
∞
−∞
(2)
dω 00 (−ω 0 − ω 00 )χi;jk (ω 0 , ω 00 )Ei (ω 0 + ω 00 )Ej (−ω 0 )Ek (−ω 00 )
multiplicamos por − 1
Z ∞
XZ ∞
(2)
=
dω 0
dω 00 (ω 0 + ω 00 )χi;jk (ω 0 , ω 00 )Ei (ω 0 + ω 00 )Ej (−ω 0 )Ek (−ω 00 )
i;jk
−∞
−∞
(21)
=
Ahora consideremos sólo el término en ω 00 en (ω 0 + ω 00 )
Z ∞
XZ ∞
(2)
dω 0
dω 00 ω 00 χi;jk (ω 0 , ω 00 )Ei (ω 0 + ω 00 )Ej (−ω 0 )Ek (−ω 00 )
i;jk
=
−∞
−∞
intercambiando ω 0 con ω 00
Z ∞
XZ ∞
(2)
dω 0
dω 00 ω 0 χi;jk (ω 00 , ω 0 )Ei (ω 0 + ω 00 )Ej (−ω 00 )Ek (−ω 0 )
i;jk
−∞
−∞
=
intercambiando j con k
Z ∞
XZ ∞
(2)
dω 0
dω 00 ω 0 χi;kj (ω 00 , ω 0 )Ei (ω 0 + ω 00 )Ej (−ω 0 )Ek (−ω 00 )
i;jk
=
0=
−∞
+ ω 00 )Ej (−ω 0 )Ek (−ω 00 )
Entonces (21) se puede escribir como
Z ∞
XZ ∞
(2)
2
dω 0
dω 00 ω 0 χi;jk (ω 0 , ω 00 )Ei (ω 0 + ω 00 )Ej (−ω 0 )Ek (−ω 00 )
−∞
i;jk
0=
−∞
(2)
(2)
pero de (15) χi;jk (ω 0 , ω 00 ) = χi;kj (ω 00 , ω 0 )
Z
Z
∞
X ∞
(2)
dω 00 ω 0 χi;jk (ω 0 , ω 00 )Ei (ω 0
dω 0
−∞
i;jk −∞
XZ
i;jk
∞
−∞
dω 0
−∞
∞
Z
(2)
−∞
dω 00 ω 0 χi;jk (ω 0 , ω 00 )Ei (ω 0 + ω 00 )Ej (−ω 0 )Ek (−ω 00 )
(22)
2do. Ahora intercambiamos ω y ω 0 en (20)
0=
XZ
i;jk
×
0=
∞
ω 0 dω 0
−∞
Z
∞
Z
∞
dω
−∞
−∞
(2)
dω 00 χi;jk (ω, ω 00 )Ei (−ω 0 )Ej (−ω)Ek (−ω 00 )
δ(ω + ω 0 + ω 00 )
e integrando c/r a ω
Z ∞
XZ ∞
(2)
ω 0 dω 0
dω 00 χi;jk (−ω 0 − ω 00 , ω 00 )Ei (−ω 0 )Ej (ω 0 + ω 00 )Ek (−ω 00 )
i;jk
−∞
−∞
0=
intercambiando i con j
Z ∞
XZ ∞
(2)
dω 00 ω 0 χj;ik (−ω 0 − ω 00 , ω 00 )Ei (ω 0 + ω 00 )Ej (−ω 0 )Ek (−ω 00 )
dω 0
i;jk
0=
−∞
−∞
compararando esta ecuación con (22), i.e.
Z ∞
XZ ∞
(2)
dω 00 ω 0 χi;jk (ω 0 , ω 00 )Ei (ω 0 + ω 00 )Ej (−ω 0 )Ek (−ω 00 )
dω 0
i;jk
−∞
−∞
obtenemos:
(2)
(2)
χi;jk (ω 0 , ω 00 ) = χj;ik (−ω 0 − ω 00 , ω 00 )
y combinándola con (15):
(2)
(2)
(2)
χi;jk (ω 0 , ω 00 ) = χj;ik (−ω 0 − ω 00 , ω 00 ) = χi;kj (ω 00 , ω 0 )
(23)
Esta simetrı́a se llama simetrı́a de la permutación completa y es válida para materiales
no-disipativos.
En el caso de una dispersión depreciable, esta expresión se puede escribir como:
(2)
(2)
(2)
χi;jk = χj;ik = χi;kj
Esto constituye la llamada simetrı́a de Kleinman.
(2)
El tensor χi;jk tiene 27 componentes, sin embargo en los casos en
que simetrı́a de Kleinman es aplicable, i.e. absorsión y dispersión
despreciables, estas se reducen a 10, estas son:
(2)
(2)
(2)
(2)
(2)
(2)
(2)
(2)
(2)
(2)
χ1;11 ; χ2;22 ; χ3;33 ; χ1;22 ; χ2;33 ; χ2;11 ; χ2;33 ; χ3;11 ; χ3;22 ; χ1;23
Ejemplo. Osciladores anarmónicos
Tomemos como ejemplo un medio no-lineal consistente de
osciladores anarmónicos. Para un material anisotrópico la ecuación
~ es:
de movimiento de P
X (2)
d 2 Pi X dPj X 2
+
γ
+
ω
P
+
Ki;jk Pj PK = ηEi
i;j
j
i;j
dt 2
dt
j
j
(24)
j,k
(2)
Los elementos no-diagonales de γi;j , ωi;j y Ki;jk , describen como la
polarización según un eje queda acoplada a las de los otros dos ejes.
Asumimos una solución de la forma:
(1)
(2)
Pi (t) = ηPi (t) + η 2 Pi (t) + · · ·
(25)
o
(1)
(2)
Pi (ω) = ηPi (ω) + η 2 Pi (ω) + ·
sustituyendo (25) en (24), obtenemos en el orden más bajo:
(1)
(1)
d 2 Pi
dt 2
+
X
j
γi;j
dPj
dt
+
X
(1)
2
ωi;j
Pj
= Ei
(26)
j
Usando la transformada de Fourier
X
(1)
κi;j Pj (ω) = Ei (ω)
j
donde
2
κi;j = ωi;j
− iωγi;j − ω 2 δij
(27)
La solución de (27) es:
(1)
Pi
= εo
X
(1)
χi;j Ej
j
donde
(1)
χi;j =
η −1
(κ )i;j
εo
y (κ−1 )i;j es el tensor inverso de κi;j , i.e.
X (1)
εo
χi;j κj;k = ηδik
j
Mediante un procedimiento similar al caso de unidimensional,
encontramos que el término cuadrático de la polarización es:
(2)
η 2 Pi (ω) = εo
XZ
j,k
∞
−∞
dω 0
Z
∞
−∞
(2)
dω 00 χi;ij (ω 0 , ω 00 )Ej (ω 0 )Ek (ω 00 )δ(ω−ω 0 −ω 00 )
(28)
Donde la susceptibilidad de segundo orden es:
(2)
χi;jk (ω, ω 0 )
(2)
X ε2o Kp;qr
(1)
(1)
(1)
√
=−
χi;p (ω 0 + ω 00 )χq;j (ω 0 )χr ;k (ω 00 )
2πη
p,q,r
(29)
(2)
(2)
Notación para la susceptibilidad con simetrı́a χi;jk = χi;jk
Aquı́ introducimos la notación contraı́da di` .
(2)
(2)
χi;11
(2)
=
2di1
(2)
χi;11
(2)
χi;33
(2)
χi;23
(2)
χi;31
(2)
χi;12
=
2di1
=
2di3
=
χi;32 = 2di4
=
χi;31 = 2di5
=
χi;12 = 2di6
(2)
(2)
(2)
La condición χi;jk = χi;jk es válida para sistemas que satisfacen la
simetrı́a de Kleinman.
Procesos multifotónicos
Cuando una onda óptica de frecuencia ω viaja por un medio no-lineal,
induce en el material polarizaciones de la frecuencia original pero
también de los armónicos 2ω, 3ω, . . .. Este hecho hace que la onda
disminuya su velocidad por efecto del ı́ndice de refracción. Los
campos inducidos por la polarización pueden ser coherentes con el
original. En este caso las armónica pueden crecer fuertemente y
llegar a ser una fracción significativa del campo incidente.
Si la onda incidente consta de dos ondas de frecuencias ω 0 y ω 00 , la
polarización contiene las frecuencias originales, pero también la
suma y la diferencia ±ω 0 ± ω 00 . In principio las amplitudes
correspondientes a todas estas frecuencias pueden crecer a medida
que la onda se propaga. Pero los experimentos muestran que sólo
una frecuencia o una suma de frecuencias permanece coherente con
la fundamental.
Para describir la generación y propagación de ondas de varias
frecuencias en un medio óptico no-lineal comenzamos por las
ecuaciones de Maxwell, después de aplicar la transformada de
Fourier:
~ + P)
~
∇ · (εo E
= ρ
~ = 0
∇·B
~
~ = 0
∇ × E − iω B
∇×
1 ~
~
B−M
µo
~ + P)
~
+ iω(εo E
= ~J
~
Para un medio no-conductor y no-magnético ignoramos ρ, ~J y M.
A pesar de que los medios no-lineales deben ser anisotrópicos, la
anisotropı́a no es de interés principal en este tratamiento y por el
momento será despreciada. Ası́ la polarización la escribimos como:
~
~
~ (2) (ω)
P(ω)
= εo χ(1) (ω)E(ω)
+ η2 P
(30)
donde la polarización no-lineal es:
(2)
η 2 Pi (ω) = εo
Z
∞
dω 0
−∞
Z
∞
dω 00 χ(2) (ω 0 , ω 00 )Ei (ω 0 )Ei (ω 00 )δ(ω−ω 0 −ω 00 )
−∞
(31)
Para proseguir consideremos la identidad:
~ = ∇(∇ · E)
~ − ∇2 E
~
∇ × (∇ × E)
Usando las ecuaciones de Maxwell anteriores y (30), obtenemos una
ecuación de Helmholtz con fuentes no-lineales:
~ + k 2E
~ =−
∇2 E
i
h
η2
~ (2) ) + k 2 P
~ (2)
∇(∇
·
P
εo n2 (ω)
(32)
donde k está relacionado con el ı́ndice de refracción:
c 2 k 2 (ω) = n2 (ω)ω 2
y
n2 (ω) = 1 + χ(1) (ω)
(33)
Si el parámetro η es cero la ecuación de Helmholtz se convierte en
una ecuación homogénea, cuya soluciones son de la forma:
~
E(ω)
= x̂Eo (ω)eikz
para una onda polarizada en x que viaja en la dirección de z. Sin
embargo esta solución no es válida si se incluyen los términos
no-lineales. Pero si η es muy pequeño podemos asumir soluciones
de siguiente tipo:
~
E(ω)
'
x̂E(ω, z)eikz
(34)
~ (2) (ω) '
P
ikz
(35)
x̂P(ω, z)e
~ (2) = 0, y se puede ignorar en (32).
Para ondas transversales ∇ · P
~ varı́a poco en una
Por otra parte vamos a considerar que el campo E
longitud de onda, i.e.
d 2 E(ω, z)
dE(ω, z)
<< k 2 E(ω, z)
<< k
2
d z
dz
Entonces reemplazando (35) en (32):
(Ee)00 = (E 0 e + ikEe)0 = E 00 e + ikE 0 e + ikE 0 e − k 2 Ee
(Ee)00 + k 2 Ee = E 00 e + ikE 0 e + ikE 0 e − k 2 Ee + k 2 Ee = 2ikE 0 e
donde E = E(ω, z), E 0 = dE(ω, z)/dz, E 00 = d 2 E(ω, z)/dz 2 y
e = eikz . Luego (32) queda como:
dE(ω, z)
ikη 2
=
P (2) (ω, z)
dz
2εo n2 (ω)
(36)
Combinando esta ecuación con (31).
dE(ω, z)
dz
=
iω
2cn(ω)
Z
∞
dω 0
−∞
Z
∞
dω 00 χ(2) (ω 0 , ω 00 )E(ω 0 , z)E(ω 00 , z)ei(k
0
+k 00 −k )z
−∞
×δ(ω − ω 0 − ω 00 )
Esta es la llamada ecuacion de onda acoplada, debido a que el
acoplamiento de dos ondas con frecuencias ω 0 y ω 00 produce una onda de
frecuencia ω = ω 0 + ω 00 . Ahora demostraremos que esta ecuación conserva
la energı́a en un medio no-disipativo.
(37)
La fluencia de energı́a (energı́a por unidad de área) de un pulso S(t)
en una dimensión está dada por:
Z
∞
Z
S(t)dt
∞
= εo c
−∞
dωn(ω)E ∗ (ω, z)E(ω)
−∞
Z ∞
= εo c
dωn(ω)E(−ω, z)E(ω)
−∞
Usando n(−ω) = n(ω) y (37) se puede demostrar que:
∞
dE(ω)
S(t)dt = 2εo c
dωn(ω)E(−ω, z)
dz
−∞
−∞
Z ∞
Z ∞
Z ∞
dω
dω 0
dω 00 ωχ(2) (ω 0 , ω 00 )E(ω, z)E(ω 0 , z)E(ω 00 , z)
= −iεo
d
dz
∞
Z
−∞
×ei(k
0
+k 00 +k )z
Z
−∞
−∞
δ(ω + ω 0 + ω 00 )
Podrı́amos haber obtenido ecuaciones similares pero con ω 0 χ(2) (ω, ω 00 ) o
ω 00 χ(2) (ω 0 , ω) en vez de ωχ(2) (ω 0 , ω 00 ) en el integrando.
Entonces usando las relaciones de simetrı́a (23) para un medio no-disipativo:
χ(2) (ω 0 , ω 00 ) = χ(2) (ω, ω 00 ) = χ(2) (ω 0 , ω)
con la condición ω + ω 0 + ω 00 = 0, y sumando las tres ecuaciones obtenemos:
d
dz
−
∞
Z
iεo
3
×ei(k
S(t)dt =
Z ∞
Z
dω
dω 0
−∞
Z ∞
−∞
0
+k 00 +k )z
−∞
∞
dω 00 χ(2) (ω 0 , ω 00 )E(ω, z)E(ω 0 , z)E(ω 00 , z)
−∞
(ω + ω 0 + ω 00 )δ(ω + ω 0 + ω 00 ) = 0
Es decir la ecuacion de onda acoplada conserva la energı́a en un medio
no-disipativo.
Generación de segunda armónica
Aplicaremos la ecuación de onda acoplada al proceso llamado
generación de segunda armónica o doblaje de frecuencia. En este
proceso tenemos un haz de frecuencia ω̄ que incide en la superficie
de un medio no lineal, que la elegimos en z = 0, como se muestra en
la figura.
2ω
ω
ω
ω=0
z=0
Dos ondas de frecuencia ω̄ crean polarizaciones de frecuencias
ω = 0 y ω = 2ω̄. No consideramos por ahora el campo con ω = 0.
Estas polarizaciones crean campos de las mismas frecuencia. Sin
embargo también existe una contribución lineal de la polarización con
frecuencia ω = ω̄, que también crea un campo de la misma
frecuencia. Las ondas de frecuencia ω̄ y 2ω̄ crean eventualmente una
onda 3ω̄ y ası́ sucesivamente.
Ahora supongamos que tenemos un haz cuya amplitud espectral
está formado por una serie de deltas en la frecuencia fundamental y
sus armónicas:
1
E(ω, z) = √
2π
Z
∞
eiωt E(t, z)dt =
−∞
∞
X
Em (z)δ(ω − ωm )
(38)
m=−∞
donde ωm = mω y E−m = Em∗ .
Entonces sustituyendo esta ecuación en (37) en integramos c/r a ω 0 y
c/r a ω 00 para obtener:
X dEm
dE(ω, z)
=
δ(ω − ωm ) =
dz
dz
m
=
∞
∞
X
X
iω
2cn(ω) p=−∞ q=−∞
Z ∞
Z ∞
0
00
dω 0
dω 00 χ(2) (ω 0 , ω 00 )Ep (ω 0 , z)Eq (ω 00 , z)ei(k +k −k)z
−∞
=
=
−∞
×δ(ω − ω 0 − ω 00 )δ(ω 0 − ωp )δ(ω 00 − ωq )
∞
∞ Z ∞
X
X
00
iω
dω 00 χ(2) (ωp , ω 00 )Ep (ωp , z)Eq (ω 00 , z)ei(kp +k −k)z
2cn(ω) p=−∞ q=−∞ −∞
×δ(ω − ωp − ω 00 )δ(ω 00 − ωq )
∞
∞
X
X
iω
χ(2) (ωp , ωq )Ep (ωp , z)Eq (ωq , z)ei(kp +kq −k )z
2cn(ω) p=−∞ q=−∞
×δ(ω − ωp − ωq )
X dEm
m
dz
δ(ω−ωm ) =
iω X
Ep Eq χ(2) (ωp , ωq )ei(kp +kq −k )z δ(ωp +ωq −ω)
2nc p,q
Para separar una componente de frecuencia ωm , integramos la última
ecuación en el intervalo ωm − < ω < ωm + :
dEm
iωm X (2)
=
χ (ωp , ωq )Ep Eq ei(kp +kq −km )z
dz
2nm c p+q=m
(39)
donde km = k(ωm ) = nm ωm /c y nm = n(ωm ).
El factor δ(ωp + ωq − ωm ) implica mω = pω + qω y fue reemplazado
por la condición p + q = m en la sumatoria.
Si queremos suprimir las oscilaciones provocada por el factor
ei(kp +kq −km )z , elegimos kp + kq − km = 0. La existencia de dispersión
hace muy dificil hacer cumplir esta condición en la práctica, excepto
para ω1 = ω̄ y ω2 = 2ω̄, i.e. m = 1 o m = 2.
En el caso m = 1 tenemos p = 2, q = −1 o p = −1, q = 2, y de (39):
dE1
dz
=
=
iω1 (2)
[χ (ω2 , −ω1 ) + χ(2) (−ω1 , ω2 )]E2 E−1 ei(k2 +k−1 −k1 )z
2n1 c
iω1 (2)
χ (ω1 , ω1 )E2 E1∗ ei(k2 −2k1 )z
n1 c
donde usamos (23) y E−m = Em∗ . Para m = 2, p = q = 1 y tenemos:
iω2 (2)
dE2
=
χ (ω1 , ω1 )E1 E1 ei(2k1 −k2 )z
dz
2n2 c
En general la solución de estas ecuaciones es muy complicada. Para
simplicar el problema asumimos E1 = constante. Si la onda incidente
no tiene segunda armónica E2 (z = 0) = 0 y la solución es:
E2 (z) =
iω2 (2)
sin[(2k1 − k2 )z/2]
χ (ω1 , ω1 )E12 ei(2k1 −k2 )z/2
2n2 c
(2k1 − k2 )/2
(40)
Calculamos la fluencia de un pulso
Z
∞
S(t)dt =
−∞
1
2π
Z
∞
Z
∞
dt
−∞
Z
∞
dω
−∞
0
dω 0 εo cn(ω)ei(ω+ω )t E(ω, z)E(ω 0 , z)
−∞
Reemplazando (38), y promediando en un ciclo obtenemos para el
flujo promedio de la m-ésima armónica:
εo cnm
Em (z)Em∗ (z)
π
Entonces para la segunda armónica, usando (40)
hSm (z)i =
εo ω22 (2)
hS2 (z)i =
[χ (ω1 , ω1 )]2 (E1 E1∗ )2
4πn2 c
sin[(2k1 − k2 )z/2]
(2k1 − k2 )/2
2
(41)
De aquı́ vemos que cuando las fases no calzan perfectamente, el
flujo en la segunda armónica oscila con una frecuencia espacial
2k1 − k2 . Ası́ podemos definir una longitud de coherencia com:
Lcoherencia =
1
1
λ̄vacı́o
=
=
|2k1 − k2 |
|2ω1 n1 /c − ω2 n2 /c|
4π|n2 − n1 |
donde usamos n = ck /ω, ω2 = 2ω1 y λvacı́o = λ1 .
El máximo en (41) es proporcional a L2coherencia . Sin embargo en los
materiales reales la dispersión limita la longitud de coherencia. Por
ejemplo para KDP λvacı́o = 1µm y n1 = 1,50873 y n2 = 1,52983, lo
que nos da Lcoherencia ' 4µm.
Se puede demostrar que la condición para obtener una conversión
significativa es:
Lcoherencia
' O(1)
Lconversion
donde
1
Lconversion
#2
2
" 3 (2)
ω1 χ(2) (ω1 , ω1 )E1 χ
(ω
,
ω
)
4π
hS
i
1
1
1
=
= n1 c
εo cn13 λ̄vacı́o
Cuando existe un calce perfecto, 2k1 = k2 , el flujo de segunda
armónica (41) crece como z 2 hasta que que la segunda armónica es
comparable a la fundamental. Este caso tenemos:
dE2
dz
dE1
dz
=
=
iω2 (2)
χ (ω1 , ω1 )E1 E1
2n2 c
iω1 (2)
χ (ω1 , ω1 )E2 E1∗
n1 c
Si definimos:
u1 =
E1
;
|E1 (0)|
u2 =
E2
|E1 (0)|
de las ecuaciones anteriores y considerando que cuando hay calce
de fases n2 = n1
d 2 u2
= −κ2 u1 u1∗ u2
dz 2
(42)
donde
2
ω1 (2)
χ (ω1 , ω1 )|E1 (0)|
κ =
n1 c
2
El coeficiente κ se llama tasa de conversión. Si la onda incidente no
contiene segunda armónica, u1 (0) = 1, u2 (0) = 0. Por otra parte de
la conservación de flujo u1 u1∗ + u2 u2∗ = 1 y por lo tanto (42) se puede
escribir como:
d 2 u2
= −2κ2 (1 − u22 )u2
dz 2
cuya solución es:
u2 (z) = tanh κz
(43)
Para ondas cuyas fases calzan perfectamente, la fracción de la onda
incidente que se convierte en segunda armónica tiende
asintóticamente a uno.
Indice de refracción no-lineal
La contribución de segundo orden es la más importante de las
contribuciones no-lineales. Sin embargo, como vimos anteriormente
ésta contribución se anula en materiales que son simétricos bajo
inversión. Este es el caso de sistemas isotrópicos como gase
lı́quidos y ciertos cristales. En estos materiales el orden no-lineal
más bajo es el tercero.
Este orden es importante también porque introduce nuevos efectos
como la generación de tercera armónica y otros que veremos más
adelante.
hω
hω
hω
3 hω
hω
hω
hω
h (ω + ω −ω )
En forma similar a (25) escribimos:
(1)
(3)
Pi (ω) = ηPi (ω) + η 3 Pi (ω)
(44)
donde
(1)
ηPi (ω)
=
o
X
(1)
χi;j Ej
j
(3)
η 3 Pi (ω)
=
o
XZ
jk `
×
∞
−∞
dω 0
Z
∞
−∞
(3)
χi;jk` (ω 0 , ω 00 , ω 000 )δ(ω
dω 00
Z
∞
dω 000 Ej (ω 0 )Ek (ω”)E` (ω 000 )
−∞
− ω 0 − ω 00 − ω 000 )
(45)
En la última expresión no todos los términos son distintos de cero,
como se puede ver mediante la simetrı́a de inversión.
Sea x1 = x, x2 = y, x3 = z. Entonces sabemos que si invertimos
xi → −xi , Ei cambia de signo y también debe cambiar Pi . Pero la
operación xj → −xj con j 6= i no cambia de signo de Ei y tampoco el
de Pi .
(3)
Ahora consideremos un término cualquiera, i.e. χi,jk ` Ej Ek E` .
Si j = k = ` = i, la inversión xi → −xi cambia el signo del
término y por lo tanto χi;iii 6= 0
Si j = k = i pero ` 6= i, entonces la inversón x` → −x` cambia el
signo del término y por lo tanto χi;ii` = 0
(3)
Si j = i y k 6= i, ` 6= i, entonces si k 6= `, χi,ik` = 0, porque una
inversión de k o ` cambian el signo del término. Pero esto no
(3)
ocurre si k = `, luego χi,ikk 6= 0
Con esto se cubren todos los casos y se concluye que:
(3)
La susceptibilidad χi;jk` es cero si cualquiera de sus ı́ndices
aparece un número impar de veces.
Ahora como se trata de un sistema isotrópico, hay a lo más cuatro
componentes independientes, i.e.
χ1;111 ,
χ1;122 ,
χ1;212
χ1;221
Sin embargo estas componentes no son independientes debido a la
invariancia en un medio isotrópico. Para ver esto consideremos una
rotación alrededor del eje z en el ángulo θ


cos θ
sin θ 0
R = − sin θ cos θ 0
0
0
0
Entonces veamos que componentes de χ(3) contribuyen en una
0(3)
rotación que da como resultado χ1;111
0(3)
χ1;111
=
X
(3)
R1p R1q R1r R1s χp;qrs
pqrs
(3)
= cos4 θχ1;111
(3)
(3)
(3)
(3)
+ cos3 θ sin θ(χ1;112 + χ1;121 + χ1;211 + χ2;111 )
(3)
(3)
(3)
(3)
(3)
(3)
+ cos2 θ sin2 θ(χ1;122 + χ2;211 + χ1;212 + χ2;121 + χ1;221 + χ2;112 )
(3)
(3)
(3)
(3)
+ cos θ sin3 θ(χ2;221 + χ2;212 + χ2;122 + χ1;222 )
(3)
+ sin4 θχ2;222
Pero todas las componentes que tienen un número impar de ı́ndices
(3)
(3)
iguales son nulos. También en un medio isotrópico χ1;111 = χ2;222 y
(3)
(3)
χ1;122 = χ2;211 y también la susceptibilidad es invariante bajo
0(3)
(3)
rotación, i.e. χ1;111 = χ1;111
Esto nos da:
(3)
(3)
(3)
(3)
(3)
χ1;111 = (cos4 θ + sin4 θ)χ1;111 + 2 cos2 θ sin2 θ(χ1;122 + χ1;212 + χ1;221 )
Considerando que esta expresión debe ser independiente de θ y que
cos4 θ + sin4 θ + 2 cos2 θ sin2 θ = 1, vemos que la única posibilidad es
que:
(3)
(3)
(3)
(3)
χ1;111 = χ1;122 + χ1;212 + χ1;221
Lo cual deja sólo 3 componentes independientes. Esto permite
escribir la susceptibilidad de tercer orden en su forma más general
como:
(3)
(3)
(3)
(3)
χi;jk` = χ1;122 δij δk` + χ1;212 δik δj` + χ1;221 δi` δjk
(46)
El número de componentes independientes se puede bajar aun más
en casos especiales. Por ejemplo si ω = ω̄ + ω̄ + ω̄ las permutaciones
de simetrı́a intrı́nseca permiten escribir:
1 (3)
χ
(ω̄, ω̄, ω̄)
3 1;111
(47)
Lo que deja sólo un coeficiente independiente y podemos escribir
(3)
(3)
(3)
χ1;122 (ω̄, ω̄, ω̄) = χ1;212 (ω̄, ω̄, ω̄) = χ1;221 (ω̄, ω̄, ω̄) =
1 (3)
χ
(ω̄, ω̄, ω̄)(δij δk` + δik δj` + δjk δi` )
3 1;111
Un aspecto importante de la susceptibilidad de tercer orden es la
existencia de una componente de frecuencia igual a la la original, i.e.
ω = ω̄ + ω̄ − ω̄ que lleva a un ı́ndice no-lineal de refracción. La
componente importante de la susceptibilidad, que cumple la simetrı́a
de permutación intrı́nseca es:
(3)
χi;jk` (ω̄, ω̄, ω̄) =
(3)
(3)
χ1;122 (ω̄, ω̄, −ω̄) = χ1;212 (ω̄, ω̄, −ω̄)
(48)
Ası́ en este caso hay solamente dos coeficientes independientes y
podemos escribir:
(3)
(3)
(3)
χi;jk ` (ω̄, ω̄, −ω̄) = χ1;122 (ω̄, ω̄, −ω̄)(δij δk ` + δik δj` ) + χ1;221 (ω̄, ω̄, −ω̄)δi` δjk
Antes de continuar en este caso (ω = ω̄ + ω̄ − ω̄), volvamos por un
momento al caso general y sustituyamos (46) en (45) y ası́ podemos
escribir:
(3)
η 3 Pi (ω)
Z
= o
×
+
+
∞
dω 0
Z
∞
dω 00
Z
∞
dω 000 δ(ω − ω 0 − ω 00 − ω 000 )
−∞
−∞
−∞
(3)
0
00
000
~ 00 ) · E(ω
~ 000 )
χ1;122 (ω , ω , ω )Ei (ω 0 )E(ω
(3)
~ 000 ) · E(ω
~ 0)
χ1;212 (ω 0 , ω 00 , ω 000 )Ei (ω 00 )E(ω
(3)
~ 0 ) · E(ω
~ 00 )
χ1;221 (ω 0 , ω 00 , ω 000 )Ei (ω 000 )E(ω
Podemos usar las simetrı́as intrı́nsecas para escribir:
~ (3) (ω)
η3 P
Z
∞
= o
×
dω 0
Z
∞
dω 00
−∞
−∞
(3)
0
00
χT (ω , ω , ω 000 )δ(ω
Z
∞
~ 0 ) · E(ω
~ 00 )E(ω
~ 000 )
dω 000 E(ω
−∞
− ω 0 − ω 00 − ω 000 )
(49)
donde
(3)
(3)
(3)
(3)
χT (ω 0 , ω 00 , ω 000 ) = χ1;122 (ω 000 , ω 0 , ω 00 )+χ1;212 (ω 00 , ω 000 , ω 0 )+χ1;221 (ω 0 , ω 00 , ω 000 )
Ahora volvemos al caso especial (ω = ω̄ + ω̄ − ω̄)
~
~
~ ∗ δ(ω + ω̄)
E(ω)
= Eδ(ω
− ω̄) + E
Ahora reemplazamos esta relación en (49) y calculamos las
integrales con respecto a ω 0 , ω 00 y ω 000
(50)
Z
~ (3) (ω)
η3 P
∞
Z
dω 0
= o
−∞
·
∞
dω 00
−∞
Z
∞
dω 000
−∞
0
~
~ ∗ δ(ω 0 + ω̄)]
[Eδ(ω
− ω̄) + E
00
~
~ ∗ δ(ω 00 + ω̄)]
[Eδ(ω
− ω̄) + E
000
~
~ ∗ δ(ω 000 + ω̄)]
× [Eδ(ω
− ω̄) + E
(3)
× χT (ω 0 , ω 00 , ω 000 )δ(ω − ω 0 − ω 00 − ω 000 )
~ (3) (ω)
η3 P
Z
∞
dω 00
= o
−∞
(3)
Z
∞
dω 000
−∞
00
000
00
000
~
× [Eχ
T (ω̄, ω , ω )δ(ω − ω̄ − ω − ω )
~ ∗ χ(3) (−ω̄, ω 00 , ω 000 )δ(ω + ω̄ − ω 00 − ω 000 )]
+ E
T
00
~
~ ∗ δ(ω 00 + ω̄)]
[Eδ(ω
− ω̄) + E
000
~
~ ∗ δ(ω 000 + ω̄)]
× [Eδ(ω
− ω̄) + E
·
~ (3) (ω)
η3 P
Z
∞
= o
dω 000
−∞
~ · Eχ
~ (3) (ω̄, ω̄, ω 000 )δ(ω − ω̄ − ω̄ − ω 000 )
× [E
T
∗ ~ (3)
~
+ E · Eχ (−ω̄, ω̄, ω 000 )δ(ω + ω̄ − ω̄ − ω 000 )
T
~ ·E
~ ∗ χ(3) (ω̄, −ω̄, ω 000 )δ(ω − ω̄ − ω̄ − ω 000 )
+ E
T
~∗ ·E
~ ∗ χ(3) (−ω̄, −ω̄, ω 000 )δ(ω + ω̄ + ω̄ − ω 000 )]
+ E
T
000
~
~ ∗ δ(ω 000 + ω̄)]
× [Eδ(ω − ω̄) + E
~ (3) (ω)
η3 P
~ ·E
~ Eχ
~ (3) (ω̄, ω̄, ω̄)δ(ω − ω̄ − ω̄ − ω̄)
= o [E
T
∗ ~ ~ (3)
~
+ E · E Eχ (−ω̄, ω̄, ω̄)δ(ω + ω̄ − ω̄ − ω̄)
T
~ ·E
~ ∗ Eχ
~ (3) (ω̄, −ω̄, ω̄)δ(ω − ω̄ + ω̄ − ω̄)
+ E
T
∗ ~ ∗ ~ (3)
+ E · E Eχ (−ω̄, −ω̄, ω̄)δ(ω + ω̄ + ω̄ − ω̄)
T
~ ·E
~E
~ ∗ χ(3) (ω̄, ω̄, −ω̄)δ(ω − ω̄ − ω̄ + ω̄)
+ E
T
~∗ ·E
~E
~ ∗ χ(3) (−ω̄, ω̄, −ω̄)δ(ω + ω̄ − ω̄ + ω̄)
+ E
T
∗ ~ ∗ (3)
~
~
+ E · E E χ (ω̄, −ω̄, −ω̄)δ(ω − ω̄ + ω̄ + ω̄)
T
~ ∗E
~ ∗ χ(3) (−ω̄, −ω̄, −ω̄)δ(ω + ω̄ + ω̄ + ω̄)]
+ E∗ · E
T
~ (3) (ω)
η3 P
=
+
+
+
+
+
+
+
~ ·E
~ Eχ
~ (3) (ω̄, ω̄, ω̄)δ(ω − 3ω̄)
o [ E
T
∗ ~ ~ (3)
~
E · E Eχ (−ω̄, ω̄, ω̄)δ(ω − ω̄)
T
~ ·E
~ ∗ Eχ
~ (3) (ω̄, −ω̄, ω̄)δ(ω − ω̄)
E
T
∗ ~ ∗ ~ (3)
E · E Eχ (−ω̄, −ω̄, ω̄)δ(ω + ω̄)
T
~ ·E
~E
~ ∗ χ(3) (ω̄, ω̄, −ω̄)δ(ω − ω̄)
E
T
~∗ ·E
~E
~ ∗ χ(3) (−ω̄, ω̄, −ω̄)δ(ω + ω̄)
E
T
~ ·E
~ ∗E
~ ∗ χ(3) (ω̄, −ω̄, −ω̄)δ(ω + ω̄)
E
T
~ ∗E
~ ∗ χ(3) (−ω̄, −ω̄, −ω̄)δ(ω + 3ω̄)]
E∗ · E
T
Esto se puede escribir como:
~ (3)
η3 P
~ (3) (3ω)δ(ω − 3ω̄) + η 3 P
~ (3)∗ (3ω)δ(ω + 3ω̄)
η3 P
3
3
~ (3) (ω)δ(ω − ω̄) + η 3 P
~ (3) (ω)δ(ω + ω̄)
+ η3 P
(51)
1
1
=
(3)
(3)
Ahora si usamos (47), entonces χT (ω̄, ω̄, ω̄) = χ1;111 (ω̄, ω̄, ω̄) y
~ (3) (3ω) = o χ(3) (ω̄, ω̄, ω̄)(E
~ · E)
~ E
~
η3 P
3
1;111
Por otra parte, usando (48) obtenemos
~ (3) (ω) = o [A(E
~ ·E
~ ∗ )E
~ + 1 B(E
~ · E)
~ E
~ ∗]
η3 P
1
2
Por convención estos coeficientes A y B se definen como
(52)
(3)
A = 6χ1;122 (ω̄, ω̄, −ω̄)
(3)
B = 6χ1;221 (ω̄, ω̄, −ω̄)
En ausencia de dispersión y disipación son válidas las relaciones de
Kleinman de modo que:
(3)
(3)
χ1;122 = χ1;221
(3)
y entonces A = B = 6χ1;122
Se puede demostrar que esta relación también es vale para un
oscilador amortiguado anarmónico. En este caso la susceptibilidad
se puede obtener como una extensión de (29), como
(3)
χi;jk ` (ω 0 , ω 00 , ω 000 ) = −
(3)
X 3o Kp;qrs
2πη
pqrs
(1)
(1)
(1)
(1)
χi;p (ω 0 +ω 00 +ω 000 )χq;j (ω 0 )χr ;k (ω 00 )χs;` (ω 000 )
(1)
(1)
Pero en el caso isotrópico χi;j (ω) = χ1;1 (ω)δij , entonces,
(3)
χi;jl` (ω̄, ω̄, −ω̄) = −
(3)
X 3o Kp;qrs
pqrs
2πη
(1)
(1)
(1)
(1)
χ1;1 (ω̄ + ω̄ − ω̄)χ1;1 (ω̄)χ1;1 (ω̄)χ1;1 (−ω̄)
(3)
Ya que las constantes Kp;qrs poseen la la simetrı́a de permutación
intrı́nseca, podemos ver que:
(3)
(3)
χ1;122 (ω̄, ω̄, −ω̄) = χ1;221 (ω̄, ω̄, −ω̄)
Ası́ mientras la polarización pueda ser descrita por osciladores
clásicos anarmónicos, se cumple que
B=A
Sin embargo existen muchos materiales no-lineales que no
obedecen esta última relación. Un ejemplo esta dado por un material
que puede ser descrito por un conjunto de moléculas no-polares con
una polarizabilidad esféricamente simétrica, pero que pueden
pueden rotar libremente y ordenarse en presencia de un campo
eléctrico externo.
Consideremos primero un campo DC. Las moléculas tenderán a
alinearse con el campo. Sin embargo a este alineamiento se opone
la agitación térmica.
En el orden más bajo la polarización es lineal con el campo, pero el
balance entre el alineamiento y la agitación térmica es cuadrática en
el campo. Entonces la polarización tiene la forma:
~ = o χ(1) E
~ + o χ(3) (E
~ · E)
~ E
~
P
Esta expresión es válida para campos DC o de bajas frecuencias,
pero para altas frecuencias las orientaciones moleculares no pueden
seguir las oscilaciones del campo, aunque la polarización si.
~ ·E
~
La orientación de las moléculas depende del promedio de E
sobre un ciclo del campo y podemos escribir la polarización como
X
Pi (t) = o
αi;j Ej (t)
j
donde
(1)
αi;j = αi;j +
X
k`
(3)
αi;jk ` hEi Ej i
(53)
Sin embargo vimos que en un material isotrópico la forma general de
estos tensores es:
(1)
αi;j
=
α(1) δij
(3)
=
α1 δik δj` + α2 δi` δjk + α3 δij δk`
αi;jk `
(3)
(3)
(3)
Pero de (53),
(3)
(3)
αi;jk ` = αi;j`k
(3)
(3)
(3)
(3)
y por lo tanto αi;jk` = α2 δik δj` + α1 δi` δjk + α3 δij δk` y
(3)
αi;jk` = α(3) (δik δj` + δi` δjk − κδij δk ` )
(3)
(3)
(3)
(3)
donde α(3) = α1 = α2 y κ = −α3 /α1 .
Es posible demostrar que la traza de la parte no-lineal de αi;j es cero
lo que lleva a que κ = 2/3.
Y la polarización es
Pi = o α(1) Ei + o α(3)
X
2
(δik δj` + δi` δjk − δij δk` )hEk E` iEj
3
(54)
jk`
Para una onda monocromática tenemos la transformada de Fourier
inversa de (50) para obtener:
1 −i ω̄t
Ei (t) = √
Ei e
+ Ei∗ ei ω̄t
2π
entonces el promedio sobre un ciclo está dado por:
1
Ei Ej∗ + Ej Ei∗
2π
La dependencia temporal de la polarización está dada por
hEi Ej i =
1 −i ω̄t
Pi e
+ Pi∗ ei ω̄t
Pi (t) = √
2π
y en el dominio de frecuencias
Pi (ω) = Pi δ(ω − ω̄) + Pi∗ δ(ω + ω̄)
donde Pi esta dada por (54) con los reemplazos correspondientes,
i.e.
Pi = o α(1) Ei +
o α(3) X
2
(δik δj` + δi` δjk − δij δk` )Ej Ek E`
π
3
jk `
Si hacemos las sumas podemos llegar a :
o α(3) 1 ~ ~ ∗ ~
(1) ~
∗
~
~
~
~
P = o α E +
(E · E )E + (E · E)E
π
3
Comparando esta ecuación con (52), en este caso, obtenemos
A=
α(3)
3π
B=
2α(3)
,
π
i.e. B = 6A
(55)
Ecuación de onda con ı́ndice de refracción no-lineal
Cuando el orden más bajo no-lineal es el tercer orden, la polarización
es (44), i.e.
(1)
(3)
Pi (ω) = ηPi (ω) + η 3 Pi (ω)
(56)
Entonces en vez de (32), obtenemos
~ + k 2E
~ =−
∇2 E
h
i
η2
~ (3) ) + k 2 P
~ (3)
∇(∇
·
P
εo n2 (ω)
(57)
y el vector de onda satisface c 2 k 2 (ω) = n2 (ω)ω 2 con
n2 (ω) = 1 + χ(1) (ω)
~ (3) ) es mucho menor que k 2 P
~ (3)
En muchos casos el término ∇(∇ · P
~
~
y puede ser despreciado. Por ejemplo en una onda plana E, P y por
~ (3) son perpendiculares a la dirección de propagación, pero
lo tanto P
~ (3) = 0 en la dirección transversal, entonces este término
como ∇ · P
se anula idénticamente.
Si usamos (50), (51) y (52) obtenemos:
k2
~ · E)
~ E
~ ∗]
~ ·E
~ ∗ )E
~ + 1 B(E
[A(E
2
n
2
Consideremos una onda elı́pticamente polarizada:
~ + k 2E
~ =−
∇2 E
~ = E+ ê+ eik+ z + E− ê− eik− z
E
(58)
(59)
Ahora sustituı́mos en la ecuación (58) y hacemos el producto escalar
con ê+ y encontramos:
A
A+B
2
2
∗
∗
k+ = k 1 + 2 E+ E+ +
E− E−
n
n2
si repetimos la operación pero multiplicando por ê−
A
A+B
∗
∗
2
+
E
E
k−
= k 2 1 + 2 E− E−
+ +
n
n2
y
2
k+2 − k−
=
k 2B
∗
[E− E−
− E+ E+∗ ]
n2
Es interesante notar que A y B juegan roles muy distintos, a pesar de
la similaridad de los términos en (58). Ahora escribimos:
1
(k+ + k− )
2
y (59) se puede reescribir como
k̄ =
∆k = k+ − k−
~ −iωt = (E+ ê+ ei∆kz/2 + E− ê− e−i∆kz/2 )ei(k̄ z−ωt)
Ee
−iωt
(60)
representa un vector que rota hacia la izquierda
Ahora ê+ e
(contra los punteros del reloj) como se representa en la figura
siguiente, para una onda circularmente polarizada y para una onda
elı́pticamente polarizada. Y el vector ê+ ei∆kz/2 representa un vector
rotado en un ángulo θ = −∆kz/2, similarmente para ê− e−i∆kz/2 . Es
decir la polarización rota en un ángulo θ cuando la onda recorre la
distancia z. Esta rotación desaparece para una onda linearmente
polarizada porque en este caso E+ = E− y ∆k = 0. La discusión
anterior vale para B > 0. Si B < 0 la rotación es a la derecha porque
∆k cambia de signo.
ωt
(a)
ωt
(b)
Generalmente los parámetros A y B son positivos y el ı́ndice de
refracción no-lineal
2
∗
n±
= n2 + AE± E±
+ (A + B)E∓ E±
es mayor cuando el haz óptico es más intenso. Si el haz tiene una
extensión transversal limitada, esto se produce en el centro del haz, y
el medio no-lineal produce el efecto de enfoque del haz. Esto hace
que crezca el ı́ndice de refracción y aumente a su vez el auto-foco. El
haz puede llegar a ser tan intenso que se produzca daño en el
material. Eventualmente el enfoque queda limitado por la difracción.
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