XII JORNADAS DE INVESTIGACIÓN Revista Investigación Científica, Vol. 4, No. 2, Nueva época. Mayo - Agosto 2008 ISSN 1870-8196 Estudio de los niveles de radiactividad gamma natural en suelos superficiales en el municipio de Guadalupe, Zacatecas Fidel E. Flores Ocampo Fernando Mireles García Ignacio Dávila Rangel Carlos Ríos Martínez Hugo López del Río José Luís Pinedo Vega Valentín Badillo Almaraz Unidad Académica de Estudios Nucleares E–mail: [email protected] Introducción La radiación está definida como la emisión energética a nivel atómico de ciertas sustancias; de acuerdo a su origen se puede dividir en antropogénica, producto de investigación y ensayos nucleares donde se producen sustancias radiactivas artificiales (Jibiri, 2006; UNSCEAR, 2000); y de origen natural, formada por dos componentes principalmente: los rayos cósmicos y los minerales que conforman la superficie de la tierra (Grasty, 2004; UNSCEAR, 2000). La cantidad de minerales con propiedades radiológicas en la superficie de la Tierra es enorme, pero destacan por su abundancia tres de ellos: el Torio-232, el Uranio238 y su familia, y el Potasio-40, siendo los primeros dos escasos y el tercero muy abundante en los ciclos biológicos (UNSCEAR, 2000). Por otra parte, algunos radionúclidos artificiales como el Cesio-137 han sido depositados en la superficie de la Tierra y contribuyen también a la cantidad de radiación presente (Hamarneh, 2003). Se le llama radiación de fondo a la presente constantemente en la Tierra, y la originan las fuentes naturales y los materiales liberados en la atmósfera por la actividad humana. Los niveles de radiación de fondo en diversas partes del mundo son cantidades pequeñas, pero variables, a veces no bien definidas para regiones en específico. Por ejemplo, en México, no se cuenta con otros datos sino los reportados por UNSCEAR en 2000; en el caso particular de la 1 XII JORNADAS DE INVESTIGACIÓN Revista Investigación Científica, Vol. 4, No. 2, Nueva época. Mayo - Agosto 2008 ISSN 1870-8196 ciudad de Zacatecas se cuenta también con un estudio de radiación ambiental (Mireles, et al., 2003). Palabras clave: Radiación natural, concentración en actividad, espectrometría gamma. Objetivos Objetivo General o Estudiar la radiación gamma de fondo en los municipios de Zacatecas y Guadalupe. Objetivos Particulares o Calibrar el sistema de espectrometría gamma o Medir la radiación de fondo. o Determinar los niveles de radiación gamma en suelo en distintas comunidades de los municipios de Zacatecas y Guadalupe. Materiales y métodos Los municipios de Zacatecas y Guadalupe El municipio de Zacatecas alberga la capital del estado; representa el 0.6% de la superficie del mismo, y colinda al norte con los municipios de Calera, Morelos y Vetagrande; al este con los municipios de Vetagrande y Guadalupe; al sur con los municipios de Guadalupe, Genaro Codina y Villanueva y al oeste con los municipios de Villanueva y Jerez. La ciudad de Zacatecas, capital del estado y del municipio, tiene una altura de 2420 m sobre el nivel del mar. Su clima es semiseco templado, de temperatura promedio 15.6 °C, y su precipitación pluvial anual promedio es de 469.3 mm. (INEGI 2000) 2 XII JORNADAS DE INVESTIGACIÓN Revista Investigación Científica, Vol. 4, No. 2, Nueva época. Mayo - Agosto 2008 ISSN 1870-8196 El municipio de Guadalupe representa el 1.3% de la superficie del estado. Colinda al norte con los municipios de Vetagrande, Pánuco, Villa de Cos y el estado de San Luís Potosí; al este con el estado de San Luís Potosí y los municipios de General Pánfilo Natera y Trancoso; al sur con los municipios de Ojocaliente y Genaro Codina; al oeste con los municipios de Genaro Codina, Zacatecas y Vetagrande. La cabecera municipal, la ciudad de Guadalupe, está elevada 2280 m sobre el nivel del mar. Predomina el clima semiseco templado, con temperatura promedio 16.7 °C y precipitación pluvial anual promedio 428.4 mm. (INEGI 2000) Muestreo Las muestras fueron recolectadas en el interior de los municipios de Guadalupe y Zacatecas del estado de Zacatecas, México. Para la selección de los lugares de muestreo se consideraron como punto de referencia las diez comunidades con mayor población en cada municipio. Los sitios fueron seleccionados en la zona bajo tres consideraciones: que fueran abiertos, de nivel razonable, y sin tendencia obvia a inundaciones u otras perturbaciones naturales (EML 1997, Mireles et al. 2003). Se tomaron dos muestras por cada una de las localidades, de acuerdo a la accesibilidad al área, excepto para las cabeceras municipales, que destacan tanto por su extensión territorial como por su población, donde se tomaron cuatro muestras. En cada uno de los sitios de muestreo se tomaron cinco porciones de suelo superficial, con una profundidad de entre 5 y 10 cm, sobre un área de ~1000 m2 aplicando el método de muestreo de núcleos de suelo. Los puntos fueron elegidos al azar dentro del área seleccionada, con la única restricción de que ninguna porción debería ser tomada cerca de un límite en campo, como seria el caso de un árbol, un edificio u otra obstrucción que tienda al sesgo de los resultados. (Mireles 2003, Seddek 2005, EML 1997). La muestra conformada por 3 XII JORNADAS DE INVESTIGACIÓN Revista Investigación Científica, Vol. 4, No. 2, Nueva época. Mayo - Agosto 2008 ISSN 1870-8196 las cinco porciones fue cribada para remover piedras y guijarros, y tamizada in situ a través de una criba de malla 2-mm, hasta obtener un volumen aproximado de 2 L. De esta manera se recolectó un total de 44 muestras de suelo, 22 de cada municipio. La preparación de cada muestra consistió en aforar el material a un volumen de 500 mL para después pesarlo, luego secarlo al aire por varios días, y colocarlo en una estufa, modelo Barnstead Imperial V 3478M, a 90 °C por 12h. La muestra fue subsecuentemente repesada para determinar el contenido de humedad. Finalmente, la muestra así preparada fue empacada en un contenedor tipo Marinelli de polipropileno de 500 ml, que se selló para prevenir el escape de gas y se almacenó al menos 4 semanas antes de realizar las mediciones, con el propósito de lograr el equilibrio radiactivo entre el 226 Ra, 222 Rn y sus descendientes (Mireles et al. 2003). Espectrometría de Rayos Gamma Las mediciones para la espectrometría de rayos gamma de los radionúclidos de interés se realizaron con un detector coaxial de germanio hiperpuro (HPGe), marca ORTEC, modelo GMX-25190-P-PLUS con una eficiencia del 25% y una resolución de 1.81 keV para el rayo gamma de energía 1.33 MeV del 60 Co. El detector de Ge esta acoplado a una tarjeta TRUMP-PCI-2k como analizador multicanal con 1024 canales. El manejo de los espectros se lleva a cabo mediante el uso del software GammaVision-32, del Ortec. Dado que la medición de los rayos gamma provenientes del 238 U y del son complicadas, es frecuente medir como representantes de las familias al 232 Th 214 Bi y al 228Ac respectivamente (Navas 2004, Mireles et al. 2000). Existe un número de características que garantizan la calidad de las mediciones realizadas mediante un detector de HPGe. El sistema se debe 4 XII JORNADAS DE INVESTIGACIÓN Revista Investigación Científica, Vol. 4, No. 2, Nueva época. Mayo - Agosto 2008 ISSN 1870-8196 calibrar en energía y en eficiencia, se debe determinar el tiempo necesario para las mediciones, y se debe cuantificar la Actividad Mínima Detectable (AMD). Calibración en energía del sistema Se debe establecer una constante de proporcionalidad entre el número de canal y la energía del rayo gamma; esta constante depende del voltaje del detector y la ganancia del amplificador. Para encontrar la constante de proporcionalidad se debe calibrar el detector usando fuentes de rayos gamma de energía conocida. El detector se calibró en energía utilizando fuentes puntuales de referencia (Mireles et al. 2003, Tsoulfanidis 1995) con código NES-101S y energías conocidas del 133 Ba, 137 Cs, 22 Na y 60 Co; se consideró también al 40 K, disponible en la naturaleza, en la curva de calibración de energía pues su energía es conocida. Las fuentes puntuales se colocaron a 3.5 cm del detector. El tiempo de medición fue de 600 s para los fotopicos de interés. Calibración en eficiencia del sistema El detector se calibra en eficiencia usando un estándar de multinúclidos certificado en actividad, numero de serie MULTLM479, con una actividad total de 32.84 kBq ± 3.2% a la fecha de emisión del certificado, en una matriz de 1000 ml de agua, y un nivel de confianza de 99%. Una porción del estándar multinúclidos de 259 ml fue aforada a un volumen de 500 ml con agua destilada. La calibración en eficiencia se llevó a cabo usando los cuatro fotopicos detectables a la fecha mediante el sistema de HPGe. Para mantener un error relativo menor al 5% en las regiones de interés se tomo un tiempo de conteo de 40000 s para la adquisición del espectro del estándar, fondo y muestras. 5 XII JORNADAS DE INVESTIGACIÓN Revista Investigación Científica, Vol. 4, No. 2, Nueva época. Mayo - Agosto 2008 ISSN 1870-8196 Tiempo de Conteo de las Muestras La ecuación tg = g ( g − b) ( a /100) 2 − σ b2 2 (1) (Tsoulfanidis, 1995) describe el tiempo de medición necesario para alcanzar un error estadístico del a por ciento. Los resultados de mediciones preliminares se usaron para calcular el tiempo necesario para alcanzar un 5 por ciento de error estadístico, según la ecuación (1), Determinación de la Actividad Mínima Detectable La Actividad Mínima Detectable (AMD) es la cantidad mas pequeña de desintegraciones por unidad de masa que puede ser reportado con un cierto grado de confianza y que representa una concentración real en actividad para un determinado radioisótopo y no es una variación estadística de la radiación de fondo (Mireles et al. 2000, Tsoulfanidis 1996). Para el cálculo de la AMD se utiliza la expresión matemática AMD = 4.653σ B (2) donde σB es la desviación estándar de la radiación de fondo para cada uno de los fotopicos de interés. En el uso de esta expresión se considera un límite de confianza del 95%. (Tsoulfanidis 1995, Mireles et al. 2003) Cálculo de la actividad Una vez identificadas las energías de interés se toman las cuentas totales bajo los fotopicos usando los programas de manejo y análisis de espectros, para luego 6 XII JORNADAS DE INVESTIGACIÓN Revista Investigación Científica, Vol. 4, No. 2, Nueva época. Mayo - Agosto 2008 ISSN 1870-8196 sustraer la contribución del fondo y efecto de dispersión de Compton. La actividad especifica por fotopico (EG&G ORTEC) se determina con la formula AE i = N Ei ε E tγ d w s (2) Resultados Muestreo Las 44 muestras almacenadas para su estudio presentan una densidad muy diversa, las del municipio de Guadalupe en el rango de 0.85 a 1.32 kg L-1, con una media de 1.17 kg L-1, y en el municipio de Zacatecas en el rango de 1.00 a 1.41 kg L-1 con una media de 1.21 kg L-1. Al ser repesadas después del secado, se determinó una concentración promedio de humedad de 3.92% para las muestras de Guadalupe, y de 2.45% para las de Zacatecas. Calibración en energía Para la calibración en energía del sistema de detección, se relacionan experimentalmente energías conocidas con un número de canal. Se encuentra que tienen una correlación de R = 0.99999 y se ajustan a la recta descrita por E = 0.6135C + 2.613 (3) La diferencia entre los valores reales y los valores pronosticados fue calculada, y la mayor de ellas es de 0.09%. Calibración en Eficiencia Después de realizar una lectura del estándar multinúclidos en matriz acuosa de 500 mL del CREN, y bajo la hipótesis de que los valores energía – eficiencia están correlacionados, se ajustaron a la curva 7 XII JORNADAS DE INVESTIGACIÓN Revista Investigación Científica, Vol. 4, No. 2, Nueva época. Mayo - Agosto 2008 ISSN 1870-8196 ε i = 1.5798 ×10−8 xi 2 − 4.2974 ×10−5 xi + 0.0373 (4) Para esta expresión, la diferencia entre los valores reales y los valores pronosticados también fue calculada, encontrando que la mayor entre las diferencias es de 2.14%. Usando esta aproximación se calcularon coeficientes de eficiencia para las energías de interés: 609.32 keV (ε=1.7%), 661.66 (ε=1.6%), 911.07 (ε=1.13%) y 1460.75 (ε=0.83%). Tiempo de Conteo El fotopico que necesita el mayor tiempo de conteo para alcanzar el límite en el error estadístico que se requiere es el del 137 Cs, con una marca de hasta 38000 segundos. De acuerdo a estos resultados se elige un tiempo de medición de 40000 segundos para cada muestra, lo que garantiza un error estadístico menor al 5%. Actividad Mínima Detectable Del total de las 44 muestras, se encontró que las actividad mínimas detectables para los radioisótopos naturales eran mucho menores que las de la menor actividad para cada uno de ellos: 1.73 Bq kg-1 para el 232 Th y 6.88 Bq kg-1 para el 40K. En el caso del 137 226 Ra, 3.66 Bq kg-1 para el Cs, la AMD se calculo de 0.96 Bq kg-1, lo que obligo a descartar 12 de las mediciones como falsos positivos, 6 para cada uno de los municipios. Cálculo de la Concentración en Actividad Para el municipio de Guadalupe, las muestras presentan una concentración de 226 Ra en el rango 11.003 – 31.283 Bq kg-1 con un valor medio de 22.284 ± 1.48% 8 XII JORNADAS DE INVESTIGACIÓN Revista Investigación Científica, Vol. 4, No. 2, Nueva época. Mayo - Agosto 2008 ISSN 1870-8196 Bq kg-1, mientras que la concentración de 232 Th se encuentra en el rango de los 11.046 a los 41.829 Bq kg-1, con un valor medio de 28.169 ± 2.5% Bq kg-1. En el caso de 40 K, las concentraciones fueron de 339.84 a 782.6 Bq kg-1, con una actividad media de 540.54 ± 0.6% Bq kg-1. En el municipio de Zacatecas, se encontró una concentración en actividad para el 226 Ra en el rango de 8.3028 a 34.446 Bq kg-1 con una media de 24.778 ± 1.36% Bq kg-1. En el caso del 232 Th, se encontró que la concentración en actividad va de 10.428 a 56.792 Bq kg-1 con valor medio de 35.1103 ± 1.96% Bq kg-1. Para el 40K, se encontró en el rango de 279.47 a 1278.3 Bq kg-1, con una media de 625.22 ± 0.51% Bq kg-1. La presencia del radionuclido 137 Cs, de origen artificial, fue detectada en 32 de las 44 muestras tomadas. En el caso del municipio de Guadalupe se tuvo un promedio de 2.71 ± 5.94% Bq kg-1, en el rango de 0.95 a 5.51 Bq kg-1; para el caso de Zacatecas, la concentración promedio se encontro de 3.54 ± 1.22% Bq kg-1, en el rango de 1.13 a 7.68 Bq kg-1. Aunque estos niveles estan por debajo de la actividad promedio mundial reportada por UNSCEAR (2000), es remarcable el hecho de que su presencia sea detectable. Conclusiones La calibración del sistema de espectrometría es un paso muy importante en la medición de la radiación de fondo debido a la baja intensidad de la misma en las muestras. En este caso, la calibración del sistema y los parámetros de medición elegidos permiten observar espectros con picos muy bien definidos y que no se traslapan de manera importante en la región de interés. Para los radioisótopos 232 Th y 226 Ra, la concentración en actividad se encuentra ligeramente por debajo de la media mundial según UNSCEAR (2000), y sus valores máximos y mínimos están dentro de los límites esperados. En el caso del 40K el valor medio para ambos municipios se encontró como superior a 9 XII JORNADAS DE INVESTIGACIÓN Revista Investigación Científica, Vol. 4, No. 2, Nueva época. Mayo - Agosto 2008 ISSN 1870-8196 la media mundial, aunque sus valores mínimos y máximos están dentro del límite esperado. También se detecto la presencia de 137 Cs, en un valor menor al reportado por UNSCEAR (1988). Agradecimientos Este trabajo se realizó bajo el auspicio parcial de CONACyT, proyecto 54520. 10 XII JORNADAS DE INVESTIGACIÓN Revista Investigación Científica, Vol. 4, No. 2, Nueva época. Mayo - Agosto 2008 ISSN 1870-8196 Bibliografía EG&G ORTEC. A66-B32 Gamma Vision 32 Software Users Manual Revision D EML. HASL-300 EML Procedures Manual, 28th Ed. 1997 Grasty, R. L. "The Annual Effective Dose From Natural Sources Of Ionising Radiation In Canada". Radiation Protection Dosimetry 2004, 108, 215-226. Hamarneh, I. A. "Radioactivity concentrations of 40-K, 134Cs, 137Cs, 90Sr, 241Am, 238Pu and 239+240Pu radionuclides in Jordanian soil samples" Journal of Environmental Radioactivity 2003, 67, 53-67. Instituto Nacional de Estadística, Geografía e Información. "Marco Geoestadístico", 2000. Jibiri, N. "Soil Radioactivity And Radiation Absorbed Dose Rates At Roadsides In High-Traffic Density Areas In Ibadan Metropolis, Southwestern Nigeria" Radiation Protection Dosimetry 2006, 118, 453-458. 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