La determinación y el análisis de las características físico

El ININ hoy
La determinación y el análisis de las características
físico químicas de cupones testigo de BORAL,
un servicio con valor agregado para la CLV
Por José Luis González Marroquín
([email protected]), Fortunato Aguilar
Hernández ([email protected]), Tonatiuh Rivero
se encuentran empotradas en un bastidor
especial, el cual se coloca en el lugar con
mayor radiación en la alberca.
Gutiérrez ([email protected]), Rodolfo Carrillo
Mendoza [email protected].
Los elementos combustibles quemados que
se extraen en cada recarga de las unidades 1 y 2 de la Central Nuclear de Laguna
Verde, CLV, se depositan en estantes colocados en la alberca de almacenamiento
diseñada para este fin. Cada celda o estante tiene una estructura tipo jaula y entre
las celdas se encuentra colocado material
absorbedor de neutrones, (boral), que evita
la posible criticidad (reacción en cadena)
que se pudiera establecer al acumular los
elementos combustibles irradiados. Este
material se ha diseñado para mantener sus
características de absorbedor de neutrones
térmicos (de baja energía) durante toda la
vida de la planta. Para comprobar que los
bastidores y el boral no han sufrido degradación o cambio debido a las condiciones
ambientales en el almacén, es necesario
examinar periódicamente sus características físicas y químicas por medio de un programa de vigilancia basado en placas o
cupones testigo fabricados del mismo material que los bastidores. Las placas testigo
El boral es un veneno de neutrones térmicos compuesto de carburo de boro (B4C) y
una aleación de aluminio. El carburo de boro
es un compuesto con alto contenido de boro
en forma físicamente estable y químicamente inerte. El aluminio (aleación 1100) es un
metal ligero con alta fuerza tensil protegido
de la corrosión por una película de óxido
altamente resistente. Ambos materiales, carburo de boro y aluminio, son químicamente
compatibles e ideales para utilizarse por largo tiempo en ambientes con flujos de radiación, variaciones térmicas y agentes químicos característicos de la alberca de almacenamiento de los combustibles quemados.
El programa de vigilancia del boral utiliza
un total de 12 placas o cupones por cada
ramal testigo fabricado. Las placas son de
aproximadamente 4” de ancho, por 8” de longitud y 0.075” de espesor, con un peso de
alrededor de 100 gramos y están montadas
en cubiertas o camisas de acero inoxidable.
Estas placas con el cupón testigo se encuentran empotradas en el ramal testigo. De los
resultados de los análisis realizados a los
X
Contacto
Nuclear 27
cupones testigo se infiere el estado general de los bastidores.
lizado por Departamento de
Automatización e Instrumentación.
Desde la primera recarga y de acuerdo con
el programa de vigilancia, estos cupones
testigo se analizaban en laboratorios especializados de Estados Unidos, lo que representaba un egreso importante para la Central de Laguna Verde. En diferentes ocasiones, el ININ intentó realizar dicho análisis,
pero no fue hasta el año 2000 que se aceptó que se realizaran en los diferentes laboratorios del Instituto. A partir de entonces
la valoración de los cupones testigo se realiza en el ININ de acuerdo al programa de
la CLV.
Otros análisis propuestos que no fueron
solicitados debido a que se establecen como
opcionales son:
Desarrollo
Las principales tareas, así como los laboratorios del ININ encargados de realizarlas se
mencionan a continuación:
1.
2.
3.
4.
5.
2 8 Contacto
Transporte, recepción y almacenamiento temporal, a cargo del Departamento
de
Desechos
Radiactivos
Inspección visual, fotografías correspondientes y acondicionamiento de la placa testigo; a cargo del
Departamento de Automatización
e Instrumentación.
Análisis dimensional para obtener
peso, peso específico, largo, ancho
y espesor, a cargo del Laboratorio
de Metrología Dimensional.
Determinación de la atenuación
neutrónica y del contenido del boro
10, a cargo de los Departamentos
de Automatización y del Reactor.
Elaboración del informe final, rea-
Nuclear
6.
Obtención de neutrografías y/o radiografías con rayos X, a cargo del
Departamento del Reactor y el Laboratorio de Metrología Dimensional respectivamente.
7. Análisis químico gravimétrico para
determinar el contenido de carburo de boro, a cargo del Departamento de Análisis Químico.
Como requisito se solicitó al ININ que todas
las actividades fueran desarrolladas con
garantía de calidad, por lo que fue necesario desarrollar los procedimientos correspondientes, teniéndose incluso visitas de supervisión del personal de garantía de calidad de la CLV.
De acuerdo con las referencias [1] y [2], se
estableció que las pruebas más importantes para caracterizar las propiedades de los
cupones testigo de boral son la inspección
visual para detectar la degradación en los
bordes y la superficie, el espesor para determinar cualquier ondulamiento o abultamiento, y la atenuación neutrónica para
confirmar el contenido de B-10. Las demás
pruebas se consideran como soporte para
inferir posibles degradaciones físicas de la
placa y del contenido de boro.
Se mencionan a continuación, las acciones
realizadas para caracterizar al cupón testigo con número de identificación HL 1361763-5, II-03.
X
Trans
porte, recepción y almacenaransporte,
miento temporal
El departamento de Desechos Radiactivos
del ININ con licencia para trasladar material radiactivo fue el encargado de transportar el cupón testigo.
La placa testigo se recibió en el Laboratorio
de Espectroscopía del ININ de acuerdo con
el procedimiento correspondiente. Se midió
el índice de exposición de las cubiertas y
de la placa con un monitor de radiación
tipo Geiger Müller, así como la contaminación transferible por frotis. De los niveles
de radiación obtenidos se determinó que
la placa testigo podía ser manejada en los
diferentes laboratorios con los cuidados e
instrucciones de protección radiológica pertinentes.
Inspección visual y fotografías
Se inspeccionó visualmente la placa y se
obtuvieron fotografías de las áreas con posibles anomalías siguiéndose los pasos indicados en el procedimiento desarrollado
para tal efecto. De la inspección realizada
se observó que la placa presentaba un ligero pandeo, con manchas y
decoloraciones en ambas caras en forma
de puntos y trazos debidas posiblemente
al aceite quemado utilizado durante la
manufactura de la placa. Los bordes laterales no presentaron indicios de deterioro
La placa presentó también pequeños orificios en diferentes lugares de ambas caras,
debidos a corrosión. Alrededor de estos hoyos se observaron sedimentos. De acuerdo
con la referencia [10], para que ocurra este
tipo de corrosión se debió haber destruido
localmente la película protectora de óxido.
En teoría este tipo de corrosión no debe
ocurrir en placas de aluminio comercialmente puro si el agua se mantiene también lo
suficientemente pura, aún cuando el aluminio se encuentre en contacto eléctrico con
acero inoxidable. Los hoyos de corrosión en
el aluminio se han observado cuando el aluminio se encuentra en contacto con acero
inoxidable donde el electrolito se puede estañar y la conductividad del electrolito se
incrementa.
En conclusión, en esta etapa se determinó
que la placa de los bastidores no había sufrido cambios físicos importantes que permitieran suponer que el boral hubiera perdido su capacidad de absorbedor de
neutrones térmicos. Respecto a los pequeños hoyos, se recomendó que se hiciera un
análisis de las causas que los ocasionaron.
El tamaño de estos hoyos permitió suponer
que no se había afectado la integridad de
la placa y que el boral de los bastidores continúa cumpliendo sus funciones de
absorbedor de neutrones térmicos.
Análisis Dimensional. Longitud, ancho
y espesor
Para el dimensionamiento de la placa se
utilizaron equipos certificados de calibración
para cuestiones de trazabilidad. Los equipos fueron verificados antes y después de
las mediciones para evitar posible
descalibración durante el proceso.
Por especificaciones establecidas, se obtuvieron las dimensiones de peso, longitud,
ancho y espesor en dos etapas: antes (pre-
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Nuclear 29
secado) y después (post-secado) de secar
la placa, considerándose que la placa había permanecido inmersa en agua por un
tiempo considerable, lo que puede ocasionar variaciones en las dimensiones. El secado se realizó en un horno en 3 etapas: a
80ºC, a 150ºC y a 260ºC. En cada etapa se
mantenía la temperatura constante durante
4 horas, se enfriaba la placa y se pesaba.
Cada etapa finaliza cuando dos valores
sucesivos entre pesadas se consideraban
constantes con una diferencia máxima de
0.05 gramos. Posteriormente se determinaron las dimensiones de longitud, ancho y
espesor en puntos previamente especificados para determinar posibles variaciones.
Los valores obtenidos se compararon con
las reportados antes de que se irradiara la
placa.
Como criterio de aceptación se especifica
que el incremento en el espesor (o protuberancia) en cualquier punto de la placa
no debe exceder el 10% del espesor inicial.
Al comparar las dimensiones antes y después de la irradiación se determinó que la
placa no había sufrido ninguna variación
significativa en sus tres dimensiones y no
presentó señales de ondulación o abultamiento, por lo que se concluyó que los
absorbedores de boral de los bastidores de
almacenamiento mantenían sus propiedades dimensionales.
Peso y densidad
Para determinar el peso y la densidad se
verificó la balanza utilizada en cada etapa
de pesado, utilizando pesas patrón con certificados de calibración. Se observó en la
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Nuclear
placa una ligera ganancia en peso respecto al que tenía antes de someterla a las
condiciones de la alberca de combustible
gastado.
Posteriormente se determinó el peso de la
placa inmersa en agua, PINM, con lo que
se calculó la densidad o peso específico de
la placa, PESP, repitiéndose el secado de la
placa con un horno al vacío (a 22 pulgadas
de mercurio), a un intervalo de temperatura
de 100 a 110 °C dejándose secar 3 horas. El
valor de PESP se calculó con la expresión:
PESP = δ *
PSEC
PSEC − PINM
(1)
donde d es la densidad del agua a la temperatura medida, y PSEC es el peso seco de
la placa testigo de boral.
Con los datos obtenidos, se determinó un
incremento en el peso de la placa de 0.5119
%, lo que se reflejó en un incremento en la
densidad de 0.342 %, respecto a los valores
reportados antes de que la placa se sometiera a las condiciones de la alberca. Dado
que no hay criterios de aceptación específicos para estos parámetros, se considera que
la placa no sufrió variaciones significativas
en peso y o en densidad.
Atenuación neutrónica
Para llevar a cabo el experimento de atenuación neutrónica de la placa testigo de
boral, se utilizó el difractómetro de
neutrones Mitsubishi modelo NX-1330 de
tres ejes del reactor TRIGA Mark III del ININ
(figura 1).
X
FIGURA 1.- Difractómetro de Neutrones Mitsubishi Mod. NX-1330
de 3 ejes, del Reactor TRIGA Mark III del ININ.
Como fuente de neutrones para el
difractómetro se utilizó el reactor TRIGA
Mark III del ININ, el cual cuenta con cuatro
puertos o tubos de haces, dos radiales y
dos tangenciales, que se utilizan para llevar a cabo experimentos especiales, experimentos de difracción y obtención de
neutrografías. El difractómetro está colocado a la salida de un puerto radial. La distribución de energías de los neutrones térmicos provenientes del núcleo es maxwelliana
y de ahí se elige sólo una pequeña banda
empleando la difracción mediante el
monocristal o monocromador. El blindaje del
cristal monocromador es complicado y pesado debido a que tiene que absorber los
neutrones rápidos y la radiación gamma
que provienen del núcleo, así como los
neutrones térmicos que no son utilizados
para la difracción.
A 1 MW de potencia el flujo de neutrones
en el centro del núcleo es de 3 X 1013
neutrones/cm2-s. En la periferia del núcleo
se tiene un flujo de 1012 neutrones/cm2-s, y
en la salida del puerto, donde se ubica el
difractómetro 109 neutrones/cm2-s, En la
salida del puerto los neutrones van acompañados por radiación gamma, lo que interfiere en los conteos a realizar.
El difractómetro de neutrones tiene 3 circuitos estrechadores de haz colocados en
la salida del puerto radial, en la salida del
blindaje del cristal monocromador y en la
entrada del blindaje del detector. Cada
estrechador está formado por 4 placas movibles, dos para estrechar el haz en forma
horizontal (eje X) y dos para estrechar el
haz en forma vertical (eje Y), con lo que se
puede estrechar el haz a dimensiones variables seleccionadas entre 0 y 3 cm tanto
en el eje X como en el eje Y. Las placas de
los estrechadores están construidas de
cadmio y resina plástica dispersa en carburo de boro, lo que permite absorber los
neutrones térmicos con eficiencia.
X
Contacto
Nuclear 31
Preparación del equipo a utilizar
Antes del experimento de atenuación
neutrónica se calibraron el difractómetro de
neutrones y el sistema de detección y
conteo de acuerdo con los procedimientos
respectivos.
tiene el detector y su blindaje. Estos ángulos evitan la interferencia debida a la radiación gamma. La energía de los neutrones
térmicos se selecciona de acuerdo con las
condiciones reportadas por el fabricante,
tanto de las placas testigos de boral utilizadas en la unidad II, como las que se guardan como referencia y que se denominan
de archivo. Con esta calibración del
difractómetro, se repitieron los experimentos para determinar el porcentaje de atenuación de las placas de archivo, encontrándose resultados similares a los reportados por el fabricante. Con el sistema calibrado, se realizó el experimento para la placa testigo II-03 con el arreglo experimental
para la atenuación neutrónica se muestra
en la figura 2.
El difractómetro se calibró para obtener
neutrones térmicos de 0.06 electrón-volts,
determinándose un ángulo de 11º para el
cristal monocromador y, por consiguiente,
un ángulo de 22º para el brazo que con-
Para el conteo de los neutrones se utilizó
el sistema del difractómetro constituido por
un detector BF3, un preamplificador, un amplificador, un discriminador, un medidor de
razón de conteo, y un contador. Tanto el
Para colocar los puntos seleccionados de
la placa testigo a irradiar en la abertura de
la entrada del blindaje donde se encuentra el detector, se diseñó un sistema X-Y
manual colocado en la entrada del blindaje del detector del difractómetro. Este sistema permitió al personal técnico colocar rápidamente los puntos de la placa testigo a
irradiar en el eje de irradiación en el menor
tiempo posible.
BLINDAJE DEL
DETECTOR
tor
tec
De
PLACA
DE BORAL
PARED DE BLINDAJE
DEL REACTOR
HAZ DE NEUTRONES
TERMICOS COLIMADOS
PUERTO RADIAL
ESTRECHADOR A
COLIMADOR
36º
18º
ESTRECHADOR B
CRISTAL
MONOCROMADOR
FIGURA 2.- Arreglo experimental para determinar el coeficiente de
atenuación neutrónica de una placa testigo de Boral
3 2 Contacto
Nuclear
X
difractómetro como el sistema de conteo,
se manejaron a control remoto mediante
la consola de control automatizada a través de una computadora personal. Esta última permitió también capturar la información en forma automática.
Medición
neutrónica
de
la
atenuación
Las mediciones de atenuación neutrónica
permiten confirmar que el material
absorbedor de neutrones (B-10) sigue retenido en las placas de boral. Los resultados obtenidos se comparan con los reportados antes de que las placas testigo se
sometieran a las condiciones de irradiación
y medio ambiente que se tienen en la alberca de almacenamiento de combustible
gastado.
Para determinar la atenuación neutrónica
se realizaron 5 mediciones de un minuto
para cada una de las situaciones siguientes: con el haz de neutrones directo al detector, es decir, con los estrechadores abiertos; con los tres estrechadores cerrados para
determinar el conteo de fondo; y en cada
punto de la placa testigo especificado. Para
cada condición se determinó la media, la
desviación estándar y la incertidumbre. Todos los datos fueron registrados y a partir
de éstos se determinaron los valores de la
transmisión en los distintos puntos de la
placa testigo con la expresión:
%Transmisió n = 100 X
donde:
CPM i − CPM fondo
CPM haz − CPM fondo
CPMi = Cuentas por minuto promedio en el
punto de irradiación i del cupón testigo.
CPMfondo = Cuentas por minuto promedio del
fondo.
CPMhaz = Cuentas por minuto promedio con
el haz de neutrones directo en el detector.
En función de los valores del porcentaje de
transmisión obtenidos, se calcula el valor del
porcentaje de atenuación con la relación:
% Atenuación = 100 - % Transmisión
(2)
Los valores determinados se muestran en
la tabla 1 en la página siguiente.
Determinación del contenido de B-10.
De los porcentajes de atenuación calculados en cada punto de la placa, se determinaron los contenidos de B-10 utilizando los
datos y la curva de calibración (figura 4) reportados por el fabricante en la referencia
[10]. En esta referencia se menciona que la
eficiencia del boral está directamente relacionada al contenido de carburo de boro y a
la distribución espacial de sus partículas. La
curva de calibración se forma graficando el
factor de atenuación y la densidad del isótopo B-10 en gramos por centímetro cuadrado.
La última columna de la tabla 1 muestra las
diferencias del contenido de B-10 determinadas entre los valores obtenidos antes (pre)
y después (post) de irradiar la placa.
El criterio de aceptación para determinar que
la placa testigo no ha perdido su función
X
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Nuclear 33
Tabla 1.- Mediciones de la transmisión neutrónica y determinación del contenido de B-10.
P LACA TESTIGO DE BORAL: II-03 HL136176-3-5
Localiz ación
% Transm (PreI rrad)
% Transm (PostI rrad)
% Atenuac
(Post-I rrad)
I (G)
9.10
8.60
91.40
9.53
90.47
9.72
90.28
9.44
90.56
8.31
91.69
I I (H)
I I I (M)
9.00
I V (L)
V (K)
9.06
como veneno de neutrones térmicos, es
que la disminución del contenido de B-10
no debe ser mayor al 5% entre el valor reportado (Pre) y el obtenido (Post) con el experimento de atenuación neutrónica.
De los datos mostrados en la tabla 1 se
observa una diferencia en los promedios
de los porcentajes de transmisión pre y post
irradiación de 0.06667 con una diferencia
promedio del contenido de B-10 de la placa de –0.45154 %., por lo que se concluye
que las placas de boral mantienen su calidad como absorbedores de neutrones térmicos, garantizándose la subcriticidad del
ensamble de elementos quemados en la
alberca de almacenamiento.
Cabe mencionar que la culminación exitosa
de este servicio se debe a la capacidad que
tienen los diferentes laboratorios del ININ,
únicos en el país, lo que permite llevar a
cabo servicios con valor agregado, pero sobre todo, es un reconocimiento a las capacidades de los trabajadores que han alcanzado una especialización en las áreas que
les competen.
Agradecimientos
Se agradece el apoyo brindado para el desarrollo de este trabajo a los técnicos del
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Nuclear
Contenido de B- Contenido de B10 (gm/cm2)
10 (gm/cm2)
(Pre-I rrad)
(Post-I rrad)
0.0162
0.0166
Diferencia (%)
2.4691
0.0158
0.0163
0.0156
-4.2944
0.0159
0.0162
0.0169
4.3209
Departamento de Automatización e Instrumentación Carlos Vázquez Maldonado y
Miguel P. Salinas Anastasio, a los operadores del reactor TRIGA, al Ing. Jorge Anguiano
Arévalo del Departamento de Garantía de
Calidad, al Físico Luis Herrera Valadez del
Laboratorio de Espectrometría, y al M. en C.
Armando Israel Reyes Aguirre del Departamento de Material Nuclear. ’
Referencias
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Testigos de Boral”, CNLV
2.. Procedimiento MC-5980 Rev. 1, “Control de Posición del
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3. González M. José Luis, Rivero G. Tonatiuh, Palacios H.
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Rev. 0 Octubre/2000.
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5. Herrera V. Luis, González M. José Luis, Ascencio G. Jorge
Antonio, “Seguridad radiológica en la recepción, manejo y
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10. AAR BROOKS & PERKINS Advanced Structures División,
“BORAL, The Neutron Absorber, Product Performance 2,
Report 624.