modelo efectivo de difusion con control de la fase solida

Rev. Tec., Univ. Zul ú
Vol. lO, No. 2, 1987
ARTICULO TECHICO
MODELO EFECTIVO DE DIFUSION CON CONTROL
DE LA FASE SOLIDA
Edila, Chourio P. V C6zar Glre/.
División de Pos t grsdo
Facultad de Ingeniería
Univer sidad del Zu l ú
Maracaibo, Venezuela
t he effec tive diffusion modcl is
shed .
SUMARIO
La ccansferenc ia de masa en sis t eIlllls de ndsor ­
ci5n e intercambio iónico controlads por l a
fase
sólida, baj o la condición d volumen de
solución
infinito y partículas esfer i cas es anal i zada consi­
derando coe f iciente de interdifuaión dependiente de
la concentración ñ = fCX ) .
AB
A
Del ajuste de loa datos experimentales por el
modelo numérico implementado en base a la combina­
ción del metodo de col ocación ortogonal y del
me­
todo de Rosenbrock c on
modificación de Dav i e."
Swan n y Campey, se encontraron las siguien t es
ex­
presiones para el coeficiente de interdifuai5n va­
riable con valores óptimos de alfa (a) y beta (8) .
Sistema or to Cloro Fenol - Carbón Activado a
11 0°C
c1early
establi­
INTROOUCCION
El diseño y análisis de columnas de adsorcion
intercamb i o iónico requieren del co nocimiento de­
t al l ado de datos de equilibrio. cinét i c
y coefi­
cientes de i nterd ifusion para ca lcular l os coefi­
cientes de t rans ferencia d masa tant o de la
fase
liquida como de la fsse sólida. Actualmen te se dis­
pone de poca informacion sobre dat os de coefi cien­
te s de interdifusión por lo que se hace
necesario
ut il i zar correlacio es par estimarlos; para
el l o
se proponen l ss funcion es siguientes :
DABm(1+XA) / (l+O.544 XA)' Sistema Fenal - Carbón ~cti­
vado
1.329
a
x//
8 0° c •
O
963 ,
•
.o ; (l + X ) / 0+0 .544
s~:tema (Naf - H+) - Zeo
J{A ) Y DAS =
Karb 225
8% DVS a 25·C ñA~=(1+1.006 XA)/(1+0.40 XA) '
La validez y utilidad del modelo efectivo
difusión es claramente e stablecida.
Tipo Langmuir
ñAB =
DA
(1)
de
(2)
SUMMARY
Tipo Temkin
The mass tranafer in adsorpt ion aod ion ex­
change systems for part i cle control, und er the con­
dítion ol iinite solution volUllle and spherical par­
icles is ana1 yzed considering the
int~rdiffu sion
coeffic i ent dependent of concen trstion , D = f(x ).
AS
A
!he fit of tne experimen tal data by t he nume­
rical model implemented combining t he or t hogo n al
colloca t i on method and the Rosenbrock methad
with
the Davies, Swsnn and Campey modificatíon snows the
following relationships for the interdif fu sion coe­
fficien t with optimum values of alf a (~) snd
beta
(6). Thus, tor the orto-chlorine phenol-acti v at e d
coal Bya t em at 110 oC, D =(1+X )/ l +O .544X );
f or
AB
A
A
the phenol-activa t ed coal system a 80·C, DABu(l+X )
A
1 / 0 .963
/(1+0.544X ) and D =1.329 X
; and for the
A
AB
A
Na +-H+-Zeo Karb 225 8% DVB systero at 25 oC, D
AB
(1+1.006X )/(l+O.40X ). The vali t y and ut i l ity
of
A
A
Tipo Cill liand
ñAB = DA a 3 Ln B3XA
ñAB - DA a 4
64XA
(3)
(4)
Taro r [1] y Ramírez [2] han hecho t rabajos a ­
cerca de l s verificación experimental y por compu­
tadora del modelo de Nerns t-P lanck para el c oef i­
ciente de int erdi f us ión, en la cinética de un sis­
tema de intercambio iónico binario.
El obje tivo de este estudio fue desarrol lar un
mod el o de dif usion para procesos de adsorc ión e in­
t ercambio iónico gobernado po r la ec uacion diferen­
cial parcial (5), capaz de opt imizar los parámetros
a y 6 a par t ir de da tos experimentales de la ciné­
tica [3] , [4] , [5J usando la combinaci ón del mé­
todo de col ocacion ortogonal y qel método de Rosen­
brock modificado.
- 41 Rev. Téc. Ing. , Univ. Zulia, Vol. lO, No . 2 , 1987
FORMULACION DEL MODELO
El obje t ivo de este modelo es simular l a dis­
tribución de l a concentración del soluto desde
la
interfase hacia el interior del sólido ,
mecanismo
de t ransferencia de masa de los sistemas: Orto Clo­
ro Fenal- Carbón activada a l¡O·C [3]. feno l - carbón
activado a 80·C ~ ] y (Na+-H )-Zeo Kar b 225 87, ~VB
a 25°C [1,5]. L~ transf erenc~ de masa se anall~a
considerando: (1) concentraclon del soluto A un1­
forme en la partícula esférica al inicio de la di­
fu sión , (ii) La resistenoia a la Transferencia al­
rededor de l a partícula es despreciable , tal
que
la concentración a la superficie es cons tante y en
equilibrio con la fase contínua o líquida que man­
tiene su composición constan te. (iii) en el c entro
de la partícula, la concentración del soluto alc~~­
za un valor f inito, (iv) efecto de la conce:ntraclon
sobre el coeficient e de ÍIlterdifusión de superficie.
METODO DE SOLUCION NUMERICA
Se quiere que la solución sea_simétrica a l re­
dedor de r-=O en el dominio de -1< r <J. , luego basta
estudiar ~l intervalo [O ,1
ApliCando el metodo de
co l ocación ortogonal [7J, [e). a las ecuaciones di­
ferencia l es parciales no l ineales (6) a (9),
se
transforma cada una en una sistema
de ecuaciones
dif erenciales ordinarias no l ineales y se pueden
escribir en_terminas de puntos de co l ocación carac ­
terísticos r.:
J.
J
MODELO MATE.MATICO
La ecuación de difusión en sólidos -adsorben t e
o resina- (6 ] de partículas esféricas, despreciando
la difusión en las direcciones angulares y en té~­
minos de variables adimensionales es :
+
(l-kl1XAj )
(5 )
N+1
~l - Cl l
dXA •
L
2
~ = a 2Ln(a2XAj )
i·1
(A .. X .)
J 1 A l.
2
(lO)
N+l
L
Bji XAi +
i=l
Sustituyendo las ecuaciones (1) a (4) en (5)se
obtienen respectivamente :
+
a2
X
Aj
N+l
r
i =1
(A
ji XAi)
2
(11)
N+l
L
B• . X .
Jl Ai
i=l
+
(6)
+
N+l
+
L
(12)
i=1
N+l
+
aXA 2
(-)
ar
(7)
E
i =1
BJ' i
X Ai
+
N+l
(8)
L
i-1
- 42 Rev. Téc. lng. , Univ. Zulia. Vo l. lO , No. 2, 1987
(13)
Las condiciones inicial y de contorno para
da sistema estudiado son :
N+l
ca~
L Y.J
i A(t*) ~ i=l
N+l
Caso de Estudio N~ 1 Sistema orto Cloro Fenal-Car­
bón Activado a 1l 0·C
L
j=l
para t*
par
se)
= O entonces
A
Caso de Estudio
a 80·C
o
N~
2
W.
J
(InterfaEsquema de la Soluci6n Numérica
= 0. 98 00
Sist ema (Na+- H+) -
El procedimiento iterativo para resolver cada
sistema de ecuación diferencial ordinaria (10)
a
(13) consiste en : l. Definir las características
de la aproximación : Geometría esferica a
3, fac­
to r pesant e w(x) = 1. O, polinomio de Legendre
y
números de puntos de c210~aciªn ortogonal N- 6. 2.
Calcular las matricea Q, C y D, donde loa componen­
tes de cada ma triz son :
2i-3 _ 2i-2
Qj i = r j
, Cji = (2i-2)rj
y
Q
0.001
e
1 ent onces XA(I,t*)
Caso de Estudio N~ 3
225 8% DVE
= 0. 9880
Sistema Fenal-Carbón Activado
entonces XA(r,o)
(16)
= 0.005
1 entonces X (l,t*)
rN+l
para rN+l
XA(r,o}
X
Aj
(Incerfase)
Zeo
Karb
para t * = O entonces XA{r ,o) = 1.000
para rN+I
2i-4
1 entonces X (l,t*) = 0.4445
A
(2i-2) (2i-3)r.
J
Los parámetros difusionales a y S son estima­
d08 por el me t odo de Rosenbrock con la modificación
de Davies, Swann y Campey [9] , usando el criterio
de la minimización de una función objetivo definida
como la suma de los cuadrados mínimos de la dife­
renc i a entre el valor experimental y el valor cal­
culado.
3. Calcular l a matriz inversa de Q. 4. Calcular las
A= C. Q--l y W- f . Q--1 . 5 . Calcular los
parámetros a y a por el metodo de Rosenbrock con
la modificación de Davies, Swann y Campey. 6. Cal­
cular l a fracción de soluto .lA para cada posición
radial y tiempo mediante el us o del metodo de Buler.
7 . Calcular la frscción promedio XAPR. 8. El cri­
terio de convergenc ia es cuando la función obj etivo
'F08J (XA) sea lDinima.
~t r ices
(14 )
DISCUSION DE RESULTAOOS
Para establecer comparaciones entre la
data
experimental y los r esultados del modelo, es nece­
sario considerar que a nivel de laboratorio resulta
dificil evaluar perf iles de concent ración como fun­
ción de posición radial y t iempo C = C(r,t) en el
sólido. La i nterpretación del valor de concentra­
cion adimensional a cualquier instante sobre la fa­
se sólida Te sultante de las ecuaciones (10) a (13)
Euede asumirse como la fracción de soluto promedio
X (t* ) para una par tí cula de geometría esférica ,ex­
p~esada por :
(15)
Utilizando la fórmula de c uadTat ura
Legendre, r esulta :
de
Gauss-
Se ana l iza l a dia t ribucion de la fracción del
ads01:baCo o ión con la posición radial y el tiempo
para tres sisteuias, conaiderando volumen de
so.! u­
ción infinito y coeficient e de interdifusión DAR
dependien te de la concentración. La frac ción prome­
dio a cualquier instante para una particula de geo­
me t ría esférica se define por la fórmul a de cuadra ­
tura dada por la Ec. (16) Y es generada por el mode­
l o numérico en base a la combinacion del metodo de
colocación ortogonal y del lDétodo de Rosenbroc! mo­
dificado para cuatro tipos de funciones de
DAB =
f (XA)' Se ut iliza aproximación añnetrica po 1 ino­
mial con factor pesante w(x )=l. O y N=6 puntos
de
coloca~ión ortogoual porque
resultados anteriores
[2J y L8] demuestran que para la cinética de inter­
ca1Dbio iónico baj o control de l a fase sólida o con­
trol lDÍXto de l a faa e líquida y sólida reproducen
en su t otalidad los datos experimentales.
En el Gráfico N~ 1 se del inea la distr ibución
de la fracción del Sistema orto Cloro Fenal - Carbón
Activado versua tiempo adimensional o Número
de
Fouri er de maaa a llO·C, para condiciones inic iales
y de contorno de XA(r, o)-0.005 y XA(rN+l , t*) •
0.9880 . Se observa que la función tipo Langmuir es
- 43 -
Rev. Tec. l ng., Univ. Zulia, Vol. l O, No. 2, 1987
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- 44 -
Rev. Tec. l og. , Uoiv. Zulia, Vol. 10, No. 2, 1987 ---------..,
la que represen ta en casi su tot alidad l os
da t o s
experimentales [3]. Se alcanza una alta transferen­
cia de masa al i nicio del proceso en un rango
de
tiempo 0~t *~0. 024 .
La Tabla N~ 1 mues t ra l a evalua c i ón de l a ca­
pacidad del mod elo en cuanto a la optimización
de
los parámetros difusionales a y B, obteniéndose va­
lores mínimos de la fu nción obje tivo
,le
0 . 0 0 98
(Langmuü ), O.1 6 (Fr eund Lich ) , O. 5 6 C"remki.n ) y 0.89
CGilliland).Cabe destacar que ba jo el criterio de la
suma de los cuadrados lIÚnimoS, la
fu nc i ó n ti po
Langmu i r proporciona el menor valor de la func i ón
obje t ivo con valores óptimos de n
0 . 544 Y 8~1. OO ,
para un tiempo de ej ecuc i ón en el Minicomputador HP
-1 000 de seis minutos.
g
En el Gráfico N~ 2 se del i nea 1Q distribución
del Si stema Fenol-Carbón Ac t ivado versus
t iempo
adL~enBional o Númer o de Fourier de masa a 80·C pa­
ra condic i ones iniciales y de conto rno de XA (r ,O ) =
0.001 Y XA(TN+l ' t* ) = 0 .9800. Se o bserva . que
a
med i da que aumenta el Número de Fourier de masa au­
men t a la cant idad adsorbida de fena l co n dire c ció n
de transferencia de masa ocurriend o d esde l a s olu­
ción acuosa de fen al hacia l a superf.icie del carbón
ac tiv do. Destacándose que l as f unc io nes tipo Lang­
muir y Freund l ich representan en cas i su total i dad
los da t os exper imentales [4] para un ra ngo de frac­
ción de fe nol en t re 0.97 < XA < 1.00.
en l a tabla N~ 2 se muestra val ores
m1:n mo s
de l a funció n obj etivo de 0.00098 Freundlich y de
0.0026 Langmu iT con t iempo de ejecución de 19 y 18
minutos respectivamente . Los valores óp t imos encon­
t rados para la función de t ipo Freundlicb es de a ;
1 .329 Y S - 0.963.
En el Gráfico N~ 3 se delinea la distribución
de la fra cción del ión ¡P- desde la resina hacia l a
ao l ución acuosa versus tiempo adimensional o NUmero
de Fourier a 2S"C para condiciones iniciales y de
contorno de XA(~.o ) =l .OO y XA(~+l. t*) =0. 4445 . Se
observs que l a función t ipo Langmuir es la que re­
~resenta en s u totalidad l os resul t ado s numéricos
l5] . Las fun c i ones t i po Freundli ch y Gil l iland re­
presentan en s u totalidad l os resultados numéricos
psra un rango de f~acción ent re O.5650SX~1.OO . co­
rrespond iendo a un t iempo menor de 0. 3.
La Tabl a N ~ 3 muestra valores mín imos
de la
función . obj et i vo 0.000 4 6 Langm u i r , 0.0012
Freundl i ch , 0 . 0014 Gilliland y 0 . 0063 Temkin·des t a­
candase nuevamente que la función Langmuir ~s
la
que mej or pred i ce l os result ados numéricos con va­
lores óp timos de a ~0 .40 y S ~1. 006 para t iempo de
ejecución de 10 minut os .
CONCLUSIONES
Del análisis compara t ivo entre l os resultados
del modelo y lo s dstos experimentales de l os siste­
mas binsrios de Adsorción e Intercambio I ónico,pue­
den derivarse las siguientes concl usiones :
l. El mo del o numérico implemen t ado en base
a
la combinac ión del método de col ocación ortogo nal y
del método de Rosenbrock modificado en l e ng uaj e
Fortran y ut il izando el Min i computador ni- 1000
es
co nf iable, para op timizar l os parám tras
y
en
este tipo de ecuacionea diferenc i.a l es parc iales.
Sistema orto Cloro Fenal - Carbón Activado , a 110·C
DAlI
Sistema Fenal-Carbón Ac t ivado , a 80·C
DAB : 1 + O. 544X
A
2. Bajo el crit erio de la suma de los cuadra­
dos mínimos, l a función analít ica t ipo
Langmuir
DAB - DA(l+BXA/ l +aXA) proporciona el menor valor
de la f unción obj e tivo , para w{x) 2 1 .0 Y N = 6 ,
capaz de predecir con gran precisión los resul t ados
experimentales en procesos de Ad sorción e Intercam­
bio I ónico.
3 . La distr ibuc i ón de la fracción de adsorbato
o ióo para los aistemas estudLados indican que se
alcanza una alta transf erencia de masa
al i nicio
Númer o
del proceso para tiempo adimensionales
o
de Fourier de lII8sa menor e s de 0.30.
4 . Del ajuste de l os datos experimentales
en
combi nación con el metodo de colocación ortogonal y
deY método de Rosenbrock modific ado, se encontraron
las siguientes expresiones para el coeficiente de
interdifusión variable.
1 + 0.544X
A
DAlI
1.329XAl/0 .963 Sistema Na+ -
n+ -
Zeo Karb 225 81
uva
a 25·C
5. La ecuaC1.on del tipo Langmuir es la
proporciona una mejor aproximación a la data
rimenta l.
- 45 Rev. Tec. Ing., Univ. Zulia, Vol. lO, No. 2, 1987
que
expe­
LISTA DE SIMBOlOS
Fracci ón del adsorbato a remover o del
int ercambiar ; q/ qref Concentración del adsorbato o ion en l a
sól ida (rog-ad / g) ó (meq-ió n/ g resina )
q
~ef:
r
ión
a
cr y a : Parámetros difusionales
rj
fas e
Aj fracción en f unción de puntos
r . y NGmero de Fourier t*
Qji
Componen tes de la matriz Q
C•. Componen tes de l a matriz
la primera derivada
J1
par­
R : Radio promedio de partícu l a (cm )
t* : Tiempc adimensional o NGmero de Fourier de ma ­
sa ; D t / 2
A R
2
DA : Coefic i ent e de Difusión del sol uto A (cm / seg )
DAB : Coefici en te de i nterdifusió n o di fus i v id a d
efectiva (cm2 / seg)
Raíces del. polinomio de Legendre de
colocación
J
Concen t rac i ón máxima adsorbida o la capacidad
tota l del i nt e r cambiador (mg-ad /¡t l i5 (me q ­
Ion I g resina ) Posición rad i al adimensional dentro de la
tícula ; r/R
:
e,
D .•
J1
Com ponentes de la ma t riz
la segu nda derivada
Aj i
Componentes de la matriz A
Bji
Compo nentes de la ma t r i z B
f
i : Compo nen t es del vec t or
r epresentativa de
ñ, representa t iva de
f ; 1/2i-2+a
Wji : Componentes de l a ma t riz
W
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