Medición de Flujo de Neutrones Rápidos por Medio de Detectores

REPÚBLICA ARGENTINA
COMISIÓN NACIONAL DE ENERGÍA ATÓMICA
INFORME N« 9
Medición de Flujo de Neutrones Rápidos
por Medio de Detectores Umbral
por
DELFINA RICABARRA, ROSA TURJANSKI
y A. H . W . ATEN
(JR.)
BUENOS AIRES
1960
I
MEDICIÓN DE FLUJO DE NEUTRONES RÁPIDOS
POR MEDIO DE DETECTORES UMBRAL
DELFINA RICABARRA, ROSA TURJANSKI
y A . H. W. A T E N (JR.) C )
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Departamento
de Reactores Nucleares, Comisión Nacional
Buenos Aires, Argentina
de Energía
Atómica,
RESUMEN
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El período del Si inducido en el fósforo es muy conveniente
para la medición de neutrones rápidos (E > 2 Mev) en un reactor.
Los resultados son equivalentes a aquellos obtenidos por la medición
de P en muestras de azufre.
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DISCUSIÓN
La determinación del flujo de neutrones rápidos en un reactor,
a veces llamado "flujo de fisión", es de apreciable interés. A pesar
de que varios métodos son accesibles para este propósito, la activación
de detectores umbral tiene una ventaja especial: en que su uso, en
general, no requiere cambios esenciales en la composición del reactor.
Se han usado detectores de fisión, pero tienen la desventaja de
tener curvas de desintegración complicadas. Como método diferente
o suplementario, se recomendó la activación del azufre, el cual pro­
duce radiofósforo (t ^ = 14,5 días) por medio de las reacciones
S (n, p) F .
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Este detector se usó exitosamente en trabajos de reactores (Wright,
1952; Reinhardt and Davies, 1958), pero tiene el inconveniente que
requiere un gran número de neutrones por centímetros cuadrado para
producir una cantidad medible de radioactividad, debido a la larga
vida media. A pesar de que se descubrió un método para eliminar
el P del azufre (Reinhardt and Davies, 1958), la aplicación del
método resulta tediosa. Como es extremadamente deseable, en estu­
dios de reactores, extender las mediciones a bajos valores de flujos de
neutrones rápidos sin tener que llegar a tiempos de irradiación muy
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(*) En uso de licencia del Instituto de Investigación de Física Nuclear,
Amsterdam.
Trabajo presentado para publicar en noviembre de 1959.
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largos, hemos usado, en nuestro trabajo con el reactor RA-l ( ) la
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reacción P (n, p) Si , la cual produce silicio radioactivo con u n
período de 2,62 horas. Este proceso se sugirió como una alternativa
a la activación de azufre para trabajo con aceleradores (Cohén, 1951,
y Cowan y O'Brien, 1956), donde la influencia de la sección eficaz
es, sin embargo, menos complicada debido a la mayor energía de
los neutrones.
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Con la reacción P (n, p) S i se obtuvo una actividad satisfactoria con un número de neutrones/cm de aproximadamente 1/70
de aquellos requeridos para la reacción S (n, p) P . Como la desintegración del S i es seguida durante la medición, la contaminación
por actividades falsas es ampliamente excluida. La interpretación de
las mediciones de flujo de neutrones rápidos por activación padece
de una cierta ambigüedad, pues involucra u n conocimiento del espectro de energía del neutrón (Cohén, 1951). Además, es necesario
definir el límite inferior de energía de la región de neutrones rápidos. Para la distribución de energía de los neutrones, la única
elección razonable es usar el espectro de fisión (Reinhardt y Davies, 1958).
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Un punto de especial importancia es la cuestión de hasta dónde
las mediciones por medio de P (n, p) S i son equivalentes a aquellas obtenidas con S (n, p) P , en vista del hecho de que la forma
del espectro de energía de neutrones rápidos es probable que cambie
a medida que los neutrones se difunden a través del moderador. Un
estudio de las curvas de secciones eficaces publicadas (Ricamo, 1951;
Grundl et al., 1958; Hüber y Hürlimann, 1955, y Alien et al., 1957)
indica que las energías umbral extrapoladas son iguales y que la
relación de las secciones eficaces es aproximadamente constante a
diferentes energías, si las resonancias son suavizadas.
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Para verificar esta conclusión hemos realizado experimentos en
el RA-l, en los cuales pares de muestras, una consistente de fósforo
y una de azufre, fueron irradiadas entre los elementos combustibles
y en el grafito a diferentes distancias, cubriendo u n rango de flujos
rápidos en un factor aproximadamente de 300. La actividad del Si
resultó proporcional a aquella del P en todos los casos dentro de
la exactitud de nuestras mediciones.
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La relación de las secciones eficaces para las dos reacciones no
representó un problema muy simple. Una medición en u n convertidor realizada por Hughes, Spatz y Goldstein (Hughes, 1953) dio
Opsi
= 0,63. La interpolación de las secciones eficaces publicadas,
sobre el espectro de energía de los neutrones de fisión del U-235,
llevada a cabo en este instituto, dio una relación de 0,44. Nuestro
valor experimental, determinado en diferentes lugares en el RA-l,
es 0,51, con u n error probable de alrededor de 0,03.
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( ) El RA-l es un reactor de investigación y entrenamiento (Alsina y Gamba, 1958) similar al diseño del Argonaut. Sus elementos combustibles son del
tipo M. T. R. con 20 % de uranio enriquecido. Está moderado por grafito y agua
natural, siendo esta última al mismo tiempo el agente refrigerante. El reflector
consiste de grafito. Para los experimentos descriptos en este trabajo el reactor fué
operado con un flujo máximo de 2 X 10 . neutrones/cm seg (térmicos).
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Si usamos esta relación en combinación con las secciones eficaces medidas del proceso S (n, p) P , calculamos para la sección
eficaz efectiva de la reacción P (n, p) Si , a = 0,085 barn, si
se elige u n valor de 2,0 Mev para la energía umbral efectiva, y
a ff = 0,115 barn para una energía umbral de 2,5 Mev, Las secciones
eficaces medidas para el proceso P (n, p) Si llevan a a = 0,073
barn para una energía umbral de 2,0 Mev y a 0,100 barn para
2,5 Mev.
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1
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eff
e
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efí
Experiencia
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La medición del período del Si se hace más fácilmente si las
irradiaciones se realizan dentro de cadmio (contadores Geiger de
ventana fina son apropiados). Bajo estas circunstancias, después de
2 1 horas de irradiación, la contribución del P debida a la captura
de neutrones lentos fué suficientemente baja en todas las posiciones
en el RA-l, que pudo ser despreciada sin afectar seriamente los resultados. Es, por cierto, preferible y bastante fácil tener en cuenta
este fondo de período largo.
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Mientras que las mediciones deben ser realizadas en muestras
suficientemente delgadas ( < ~ 3 0 m g / c m ) para evitar complicaciones en la medición |3 debidas a autoabsorción, es esencial que el material pueda ser esparcido uniformemente. Nuestras muestras se midieron en platitos de aluminio, los cuales contenían u n disco de papel
de filtro en el fondo. El fósforo fué irradiado como fósforo rojo
(lavado con alcohol antes de usarlo para facilitar el esparcido) o
como fosfato de litio.
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Si el uso de envolturas de cadmio para las muestras se considera indeseable a causa de su influencia en el flujo térmico, la irradiación de fósforo rojo puede ser llevada a cabo sin tales envolturas.
En este caso la contribución de P a la actividad total es mucho
más importante, pero aún entonces no tuvimos serias dificultades en
reconocer el período de 2,6 horas del Si y medir su intensidad
en cualquiera de las muestras irradiadas. Sin embargo, si la contribución del P a la actividad total es tan grande que el período del
Si no puede ser observado con suficiente exactitud, el último período puede ser aislado muy fácilmente por el siguiente procedimiento químico.
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Poner en un pequeño vaso de precipitación de plástico tres gotas
de una mezcla en partes iguales de H F concentrado y H 0 . Agregar 1 mi de H SiF de aproximadamente 8 % de concentración conocida de una pipeta calibrada, seguida por 3 mi de agua. Disolver
en esta mezcla aproximadamente 30 mg de fosfato de litio irradiado
0 hidrofosfato de amonio (el fósforo rojo no es conveniente en este
caso a causa de las dificultades involucradas en disolverlo). Agregar
1 mi de una solución saturada de KC1 seguida por 5 mi de alcohol.
Filtrar a través de un papel de filtro, lavar el precipitado de K SiF
primero con 50 % de alcohol, luego con alcohol puro y secar por
succión. Pesar y contar en un platito de aluminio una alícuota del
precipitado y corregir por pérdida de K SiF . Si la actividad es
muy baja, debería aplicarse una pequeña corrección para la radio2
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2
6
6
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actividad del potasio. El Si
S i F y la contribución de P
órdenes de magnitud.
=
6
Medición
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es cuantitativamente transiendo al
se reduce aproximadamente en dos
de flujos bajos de neutrones
rápidos
Es conveniente señalar que la activación de fósforo por el proceso (n, p) puede ser usada como una prueba suficientemente sensible para neutrones rápidos. En este caso el principal requerimiento
es, por cierto, un sistema de contaje muy sensible, y la reproducibilidad es de menor importancia y tiene que sufrir en consecuencia.
Se puede llegar a esto mediante el uso de u n contador de vidrio de
paredes finas rodeado por u n cilindro de vidrio (fig. 1). El fósforo
rojo es el único material conveniente en este caso. Para contar, se
pone entre el contador y el cilindro exterior. Hemos contado S i
en 20 gramos de fósforo en esta disposición con una eficiencia del
9 %. Si se toma 2,0 Mev como la energía umbral efectiva, calculamos una velocidad de contaje de 16 cuentas/min si la muestra ha
sido irradiada durante 2,6 horas con 200 n / c m seg (E > 2,0 Mev)
(suponiendo que la distribución de energía de los neutrones es aquella de fisión).
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Para obtener la misma velocidad de contaje con u n solo pulso
de neutrones se requiere 1,4 X 1 0 n / c m (E > 2,0 Mev). Por supuesto, para este propósito habría que hacer irradiaciones de grandes cantidades de fósforo dentro de cadmio, para obtener la medición
del período de 2,6 horas tan exacto como sea posible.
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Agradecimiento
Deseamos agradecer al grupo de operadores del reactor por su
ayuda y colaboración. Uno de nosotros (A. H. W. A.) desea agradecer a la Comisión Nacional de Energía Atómica por su generosa
invitación, la cual le ha permitido participar en este trabajo. También agradece a la Sección Matemáticas por el cálculo de las secciones eficaces promedio.
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FIG. 1. — Disposición del contador Geiger para la medición de grandes muestras
de fósforo rojo como detector para pequeños flujos de neutrones rápidos.
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BIBLIOGRAFÍA
Alien (Jr.), L.; Biggers, W. As.; Prestwood, R. J., and Sniith, R. K.:
Phys. Rev., 107, 1963 (1957).
Alsina Fuertes, F., and Gamba, O. M,: Second Con], on the Peaceful
Uses of Atomic Energy, p. 1584 (1958).
Cohén, B. L.: Nucleonics,
8 W 2, 29 (Feb. 1951).
Cowan, F. P., and O'Brien, J. F.: Peaceful Uses of Atomic
U. N. (New York), Vol. 14, p. 213 (1956).
Energy,
Grundl, J. A.; Henkel, R. L,, and Perkins, B. L.: Phys. Rev.,
425 (1958).
109,
Hüber, P., and Hürlimann, T.: Helv. Phys., Acta, 28, 33 (1955).
Hughes, D. J.: Pile Neutrón Research, Addison-Wesley, Cambridge
(Mass.), p. 100 (1953).
Reinhardt, P. J., and Davies, F. J.: Health Physics, L, 169 (1958).
Ricamo, R.-. Nuovo Cim., 8', 383 (1951).
Wright, J.: Radiation Chemistry,
p. 601 (1952).
Discussion Faraday Society N
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