optimización de la facilidad experimental pgnaa del reactor rech-1

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OPTIMIZACIÓN DE LA
FACILIDAD EXPERIMENTAL
PGNAA DEL REACTOR RECH-1
PGNAA Facility Optimization in the RECH-1
David Órdenes D. y Andrea Silva B.* , Carlos Henríquez A. y Claudio Pereda B. **
Recibido diciembre 2005
*Depto. de Física, Facultad de Ciencias, Universidad de Chile
Las Palmeras 3425, Ñuñoa
**Comisión Chilena de Energía Nuclear
Av. Nueva Bilbao 12501, Las Condes
RESUMEN
Se presenta el proyecto de modificación y caracterización de la facilidad PGNAA, con la finalidad
de aumentar el flujo de neutrones. Las principales
modificaciones físicas de la configuración externa
de la facilidad consistieron en la disminución de la
extensión de la guía de neutrones de un largo de 3 m
a 45 cm y cambio en su estructura interior. Se
llevaron a cabo mediciones de muestras de B diluído
en agua para distintas concentraciones, además de
muestras de Cd, Cu, Gd, Nb, Ti, Ni, V y rocas.
Mediante el método de activación neutrónica de
sondas de Au y Au/Cd se midió el flujo de neutrones,
obteniéndose como resultado, en el rango térmico,
6,24x106 n/cm2 s, equivalente a 3,57 veces el flujo
anterior a los cambios.
ABSTRACT
It is presented in this work the PGNAA facility
improvement project, in order to increase the neutron
flux. The main changes were the shortening of the
neutron guide length from 3 m to 0.45 m and
modifications to its inner structure. Measurements
in different concentrations of water diluted boron
samples were made, besides samples of Cd, Cu, Gd,
Nb,Ti, Ni,V and rocks. Using the NAA technique
with Au and Au/Cd probes, the current neutron flux
was measured, obtaining for the thermal range
6,24_106n/cm2s which is 3.57 times the neutron
flux measured previous to the modifications.
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INTRODUCCIÓN
MARCO TEÓRICO
El análisis por gammas instantáneos (PGNAA:
Prompt Gamma Neutron Activation Analysis) permite identificar elementos que están en proceso de
decaimiento, es decir, genera fotones gamma que
decaen en tiempos muy cortos como para ser medidos mediante métodos de análisis de activación
neutrónica estándar. Como casi todas las capturas
neutrónicas producen emisión gamma, PGNAA
constituye una opción atractiva frente a aquellos.
Por el contrario, tiene menor sensibilidad frente al
análisis por activación neutrónica debido a los menores flujos de neutrones que usa, unos cinco órdenes de magnitud por debajo de los que se tienen en
el núcleo del reactor [1].
Algunas de las ventajas del método se discuten
a continuación:
En numerosos métodos para la determinación de
la composición elemental, la identificación de un
elemento se hace por medio de la radiación producida por los electrones ligados al átomo, lo que puede
limitar las distintas aplicabilidades por distintos
factores, además están imposibilitados de determinar las composiciones isotópicas. Es deseable entonces sondear directamente el núcleo atómico, tratando de evitar la barrera coulombiana producida
por los electrones.
(i) Debido a los menores flujos neutrónicos en
PGNAA, la radiactividad inducida en las muestras es considerablemente menor,
A distancias de unos ~ 2 x 10-13 cm, el potencial
nuclear es altamente atractivo, de unos 30 MeV y a
unos ~ 0, 5x10-13 cm se vuelve repulsivo. Los
neutrones pueden ser capturados entonces por los
núcleos atómicos debido a la fuerza fuerte, emitiéndose en tiempos menores a ~ 10x-13 s, rayos gamma
característicos de cada isótopo.
(ii) PGNAA es flexible frente a la forma química,
muy sensible y permite detectar casi todos los
elementos, aunque el oxígeno puede presentar
problemas de límites de nivel de detección.
(iii) En comparación con otras técnicas no nucleares,
presenta la ventaja de la distinción isotópica, ya
que en este caso la presencia de neutrones
adicionales afecta de manera significativa los
niveles energéticos y por tanto la energía de los
gammas instantáneos.
El desarrollo de este proyecto de optimización
se realizó en las instalaciones del reactor nuclear
RECH-1 de la Comisión Chilena de Energía Nuclear, que opera desde 1974 en el Centro de Estudios
Nucleares La Reina, y cuenta actualmente con 5
instalaciones para distintas aplicaciones de irradiación neutrónica. El objetivo de este proyecto ha
consistido en mejorar el flujo de neutrones, y así
aumentar las capacidades de la facilidad. Para ello se
procedió a modificar la instalación (planeada como
proyecto en 1994 y materializada entre 1995 y 1996,
[1]). Se presenta el desarrollo del trabajo partiendo
con una descripción de esta técnica desde un punto
de vista teórico, con referencias a las características
de la instalación. Posteriormente se describe el procedimiento planeado por los investigadores a cargo
para mejorar la eficiencia de la instalación, mediante
la modificación física de la configuración de la
sección externa de la facilidad, y los procedimientos
asociados a la verificación del resultado de dichos
cambios. Finalmente se presentan los resultados
obtenidos y las conclusiones a las que se llegó.
Es aquí donde cobran importancia la carga nula
del neutrón y la independencia de carga de la fuerza
fuerte, que permite aproximaciones suficientemente
cercanas al núcleo como para que ésta interacción
produzca algún efecto.
De esta manera, es posible identificar muchos
elementos, dependiendo principalmente de sus propias características, suponiendo instalaciones apropiadas. La aplicabilidad de la técnica tiene limitaciones, como se explica más adelante, pero cuenta con
la ventaja de ser un tipo de análisis esencialmente no
destructivo, puesto que en principio la muestra puede ser irradiada íntegramente. Posteriormente puede
haber radiactividad residual, pero suele ser de intensidad muy baja.
1. Energías de los neutrones en reactores
La energía de los neutrones de fisión se encuentra dentro de un amplio rango que va desde aproximadamente 50 keV hasta los 15 MeV. En la fisión de
235U la distribución energética de los neutrones,
llamada espectro de fisión, tiene su valor más probable en los 0,72 MeV, mientras que el valor medio se
presenta a los 2 MeV [2].
Mediante procesos de interacción (esencialmente dispersión) con la materia, los neutrones
pueden perder energía, hasta llegar al equilibrio
térmico con el medio. El proceso de llevar los
neutrones hasta este rango de energías correspondientes a la temperatura ambiente mediante interacciones con diversos materiales se denomina termalización.
Una vez termalizados, los neutrones pueden
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alcanzar una energía promedio de 0,038 eV, aunque
por convención se llaman térmicos cuando tienen
una energía de 0,025 eV. Aquellos ligeramente por
sobre las energías térmicas se les denomina epitérmicos. A los neutrones que tienen energías superiores a 100 eV se les llama rápidos. Estos últimos
límites difieren dependiendo de los autores [2].
asociada. La tasa de reacciones (reacciones por
unidades de tiempo y volumen) viene dada por
n(r) · υ · ΣTotal, donde n(r) es la densidad neutrónica
en r, y n(r)υ se define como el flujo de neutrones
φ(r), con dimensiones de [longitud-2·tiempo-1]. Así,
la tasa de reacciones viene dada por el producto del
flujo neutrónico y la sección eficaz macroscópica
para la reacción de interés:
2. Interacciones del neutrón con la materia
(4)
Un haz de neutrones con cierta distribución de
energías que pasa a través de un medio material se
atenuará, es decir, sufrirá pérdidas y moderará debido
a la dispersión sufrida al interactuar con el material
blanco. A continuación se detallan las interacciones
neutrónicas más importantes en el rango de energías
aplicado en PGNAA. La formulación presentada
corresponde al caso de un haz unidimensional.
a. Absorción y remoción en un haz de neutrones debido al medio de propagación. Tal como en el
estudio de absorción de la radiación debido al medio
en el cual se propaga, es posible hacer un tratamiento
general de la intensidad de un haz de neutrones en
función de las interacciones de distinto tipo que se
producen en su camino. Es conveniente definir secciones eficaces para cada proceso. A pesar de que
este nombre comúnmente se asocia a áreas en interacciones de la mecánica clásica, en este caso representan probabilidades de interacción. Supo-niendo
un flujo inicial de neutrones de intensidad I0, incidiendo en un medio con N núcleos por unidad de
volumen, con sección eficaz uniforme σ, luego de
atravesar una distancia χ, el nuevo flujo será:
Generalizando, la tasa de reacciones para un
medio continuo para el espectro completo de energías es:
(5)
Finalmente para una serie de procesos a, b y c
b. Dispersión elástica. Este proceso consiste en
interacciones del tipo (n, n), es decir, los constituyentes de la reacción no cambian su naturaleza
química. Es el principal proceso responsable de la
atenuación y moderación de neutrones. La máxima
energía que puede ceder un neutrón de masa m y
energía cinética En, a un núcleo de masa M en una
colisión frontal es [2]:
(6)
(1)
donde
(2)
Esta última expresión corresponde al factor de
atenuación, con unidades de distancia inversa. De
aquí se puede derivar inmediatamente una expresión
para el camino libre medio:
(3)
Es fácil ver que el máximo de energía cedida
ocurre cuando m = M, es decir, una colisión del
neutrón con una partícula de igual masa. El caso más
cercano y común a este requerimiento es una colisión con un núcleo de hidrógeno, muy abundante en
el agua y en materiales hidrogenados como la parafina; de ahí que ambos materiales se utilicen como
blindaje y como moderadores de neutrones.
Algunas fracciones de pérdida de energía por
dispersión se muestran en la Tabla I. Es interesante
notar que para un neutrón de aproximadamente 1
MeV, bastan unas pocas decenas de colisiones para
ser termalizado por átomos de hidrógeno.
donde Σ Total es la suma de las secciones eficaces
para todas las interacciones posibles del neutrón con
la materia.
Para neutrones de velocidad fija υ, υ Σi corresponde a la frecuencia de interacción para un proceso
en el que Σi es la sección eficaz macroscópica
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Tabla I : Máxima fracción de energía perdida
por un neutrón en una colisión elástica frontal con
distintos núcleos
Núcleo
1
1H
2
1H
4
2He
9
4Be
12
6C
16
8O
56
26Fe
118
50Sn
238
92U
Qmax/En
1,000
0,889
0,640
0,360
0,284
0,221
0,069
0,033
0,017
c. Dispersión inelástica. En este modo de interacción, del tipo (n, n,), el neutrón es capturado y
reemitido inmediatamente, mientras que el núcleo
queda en un estado excitado, que decae en forma de
rayos gamma. Si la energía del neutrón es suficientemente alta, puede producirse dispersión inelástica
con los núcleos, que son elevados a uno de sus
estados excitados durante la colisión. Éstos se desexcitan rápidamente, emitiendo un rayo gamma, y el
neutrón pierde una fracción más grande de energía
de aquella que habría perdido en una colisión elástica equivalente.
d. Dispersión no elástica. Es similar a la dispersión inelástica, salvo que en este caso la partícula
secundaria emitida no es un neutrón, como en la
reacción 12C(n, α)9Be. La energía se transfiere a la
partícula secundaria y al gamma de decaimiento.
Como nota adicional a los procesos de dispersión, es necesario mencionar en este punto que estos
procesos son los más importantes en neutrones rápidos, ya que la transferencia de energía es mayor.
e. Difracción de neutrones. Ya que la materia
también presenta propiedades ondulatorias bajo ciertas condiciones, puede asociársele una longitud de
onda λ de de Broglie. Un red cristalina se comporta
como una red de difracción para neutrones de cierta
energía, mientras que para otros no. Resulta ser que
los neutrones de menor energía no cumplen la condición de Bragg para la difracción y entonces pasan la
red casi sin efecto, mientras que los de mayor energía
son difractados. Para mayores detalles, véase ref. [3].
f. Captura neutrónica. Este es el proceso de
mayor interés en la técnica PGNAA. A pesar de que
es posible que el neutrón sea reemitido luego de la
captura, éste último es un proceso muy improbable
en sentido cuántico. Para núcleos pesados y con
neutrones incidentes de baja energía, el decaimiento
gamma es el proceso de decaimiento más probable.
La emisión de partículas cargadas es obstaculizada
por la barrera de Coulomb, de modo que sólo podría
ocurrir en los núcleos más livianos, como en la
reacción 14N(n, p)14C [4].
La captura neutrónica difiere de la dispersión no
elástica en que, por definición, ocurre a energías
bajas, en el rango térmico, bajo 0,025 eV.
La reacción más probable es (n, γ), esto es,
captura con producción de un fotón gamma, que
puede llevar o no a fotones secundarios, dependiendo de la estructura nuclear. Una excepción importante se presenta con el isótopo B-10:
(7)
(8)
En ella, se produce emisión de partículas α como
producto, mientras que el núcleo de Li queda, con un
94 % de probabilidad, en un estado metaestable, que
decae mediante un rayo gamma cuya energía permite
identificar este proceso, alrededor de los 487 keV.
Dado que ante el primer decaimiento la energía cinética se distribuye entre los núcleos de Li metaestables y las partículas α en muchas combinaciones
distintas, el fotón gamma emitido tendrá una longitud
de onda afectada por el efecto Doppler, lo que
produce el característico ensanchamiento del pico
antes mencionado. Una vez que el núcleo captura un
neutrón, queda en un estado excitado con energía
Eχ = Sn +En, que corresponde a la suma de las energías de separación del neutrón más la del incidente.
El estado excitado quedará determinado por el
momento angular y el spin del neutrón, y el spin
inicial del núcleo, así como de la paridad de los
estados inicial y final del núcleo. El estado de captura puede decaer poblando cualquiera de los estados
excitados que permitan las reglas de selección para
radiación gamma. La mayor parte de los decaimientos son de alta energía con transiciones de entre 5 y
10 MeV hasta los estados inferiores -de energía
menor que 2 MeV- los que a su vez decaen con
emisiones gamma de menor energía entre estados de
baja energía de excitación. Esta es la llamada emisión prompt-gamma.
Los núcleos que ya han decaído con emisión
prompt gamma, pueden a su vez ser estados isoméricos de vida media considerable, acumulándose
núcleos radiactivos en la muestra, cuyo decaimiento
puede utilizarse para determinar el flujo de neutrones incidente o la sección eficaz de sus componentes. La actividad A, medida en Ci, inducida por la
irradiación queda expresada según [2],
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(9)
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donde α es la cantidad adimensional que corresponde al cociente entre la masa de la muestra y su
masa atómica, σ es la sección eficaz de captura (en
barns), φ es el flujo de neutrones en cm-2 s-1 y λ es la
constante de decaimiento, con unidades de t -1. Esta
parte del proceso es importante en el análisis, pues la
radiación emitida como decaimiento de estos isótopos activados es detectada por los instrumentos, lo
que obliga a una inspección y corrección en caso de
que sea necesario aplicar un análisis cuantitativo.
Es posible mostrar que las secciones eficaces de
los núcleos atómicos siguen una ley de proporcionalidad 1/υ a bajas energías, interrumpidas por zonas de
resonancia donde los coeficientes de absorción pueden subir abruptamente. Por esto, es necesario moderar la energía de los neutrones provenientes del núcleo
del reactor y que presentan un espectro con componentes en el rango de energía de los neutrones rápidos.
De hecho, ya en el núcleo los neutrones son
moderados por el medio que rodea a un elemento
combustible (principalmente agua), hasta termalizarse, aumentando las probabilidades de captura por
el elemento combustible y manteniéndose una reacción en cadena autosostenida.
3. Aplicaciones en la instalación.
Los procesos de interacción de neutrones con
la materia descritos en la sección anterior tienen
directa incidencia en el diseño de una instalación
PGNAA, incluyendo las precauciones de seguridad.
Se describen a continuación los aspectos a considerar en una instalación típica.
a. Moderación de neutrones. Para obtener neutrones con energías térmicas, es necesario utilizar
materiales adecuados, tal como se mencionó en la
sección de dispersión elástica. Típicos son los materiales hidrogenados, como el polietileno y los bloques sólidos de parafina.
b. Filtros y colimadores. En instalaciones PGNAA externas al recinto que contiene el núcleo del
reactor, como en el caso de la instalación en el RECH1, es necesario utilizar filtros para neutrones epitérmicos y rápidos y para rayos gamma prove-nientes del
reactor. Variados estudios de las propiedades de distintos materiales han conseguido resultados eficientes
para el filtraje energético de haces de neutrones y de
rayos gamma que podrían llegar a la posición de la
muestra, provenientes de un reactor nuclear [1]. Se
probaron cristales de Bi y cuarzo con orientación
aleatoria al haz, dando buenos resultados. De ambos,
resultó ser superior el cristal de Bi, debido a su alto
coeficiente de absorción para rayos gamma [1].
Lombard et al. (ref. [5]) estudió la atenuación de
neutrones térmicos, neutrones rápidos y rayos gamma por cristales de cuarzo y cristales simples de
plomo y Bi ordinarios, con orientación aleatoria con
respecto al haz. Se encontró que el coeficiente de
atenuación es casi el mismo para neutrones rápidos,
pero mucho más bajo para neutrones térmicos y
gammas en el caso del cuarzo. De esta manera,
utilizando el mismo espesor de los tres filtros se
obtiene la misma presencia de neutrones rápidos,
pero en el caso de Pb y Bi habrá considerablemente
menos neutrones térmicos. Para el mismo flujo térmico, el cristal de cuarzo es mejor para remover
neutrones rápidos que el plomo y el Bi, pero peor
para atenuar rayos gamma.
Los cristales simples de Pb o Bi son mejores
desde el punto de vista de discriminación de neutrones rápidos, pero son considerablemente más caros.
Para suprimir mejor los rayos gamma del reactor, en
ocasiones se utiliza un filtro pre-colimador de plomo
antes del filtro de cuarzo, con un tamaño más pequeño
que el de este último. Para obtener haces pequeños
incidiendo sólo en la muestra, los neutrones laterales
se atenúan utilizando un colimador. Lombard utilizó
colimadores de grafito de 12´´ de espesor con un
agujero de 0,5´´ a través del centro. Otros equipos
utilizaron plomo y masonita para la colimación.
c. Blindaje biológico, instrumental y beam stop.
Como protección para el personal, el instrumental, la
instalación y sus alrededores, se utilizan diversos
materiales. Primeramente materiales moderadores,
luego materiales con altas secciones eficaces de
captura y, finalmente, materiales de alta densidad
para absorber la radiación gamma producida en los
procesos anteriores.
Por ejemplo, el isótopo 10B, en la forma química
B4C es un buen material absorbente de neutrones,
debido a su alta sección eficaz de captura, 3840 barns
para neutrones térmicos. La limitación de usar este
isótopo es que se pierde sensibilidad en el análisis de
muestras que tengan este elemento en su composición. Es mejor el isótopo 6Li, debido a que en la
captura no produce rayos gamma utilizándose como
parte de los compuestos 6Li 2CO3 y 6LiF.
d. Detector. Debido a la alta interferencia gamma para flujos altos de neutrones, un detector de
Ge(HP) tiene un límite superior de detección, que
típicamente es de un 25 % del tiempo muerto del
sistema de adquisición. En cuanto al flujo, el límite
superior es de unos 3000 nt/cm 2s y 70 n f /cm 2s,
para neutrones térmicos y rápidos, respectivamente.
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e. Espectros PGNAA. La presencia del Ge en el
detector y otros elementos de la instumentación,
producirán fotones gamma producto de la captura
neutrónica; el continuo Compton tendrá también
efectos adversos. Todo esto debe considerarse al
analizar el espectro final.
Algunos ejemplos:
●
Picos más intensos de Ge a 691,2 y 596,4 keV.
Reacción inelástica rápida (n, n´γ) y captura térmica (nt, γ). Estos pueden impedir o dificultar la
identificación de ciertos isótopos en una muestra.
●
168 líneas prompt-gamma de reacciones Ge(n, X).
●
Fotopicos 596, 691, 1098, 1294 keV de dispersión inelástica de la forma Ge(n, n´γ), ensanchados en el lado de altas energías debido a la
energía extra del Ge dispersado.
●
Picos debidos a materiales circundantes 478 keV
10B(n,α) (blindaje contra neutrones con contenidos de B), gammas de captura (7724 keV) y
retardados (1779 keV) de aluminio. Picos de
captura por H y Fe de blindaje y estructura.
●
Gammas de decaimiento (retardados) de energías Er <265 keV pueden ser apantallados por el
continuo Compton.
f. Daño a detectores de Ge(HP). El daño debido
a los neutrones de cierta fluencia es significativamente más alto en comparación a la misma fluencia
de rayos gamma. De este modo, detectores más
cercanos a la fuente de neutrones serán especialmente sensibles al mismo.
La principal consecuencia de daños por radiación es la cantidad de entrampamiento de portadores
de carga, dentro del volumen activo del detector de
Ge(HP), debido a dislocaciones de la red cristalina
provocadas por neutrones.
En un detector dañado, la cantidad de carga
recolectada está sujeta a pérdidas debido a este
efecto, que variará de pulso a pulso dependiendo de
la posición de la interacción. Los picos mostrarán
entonces una cola hacia el lado de menores energías,
ya que la altura de pulsos generados por el detector
será afectada por menos cuentas.
Flujos de 109 n f /cm2s son lo suficientemente
altos como para arriesgar cambios mensurables en la
resolución del detector, que podría verse inutilizado
luego de una exposición a 1010 nf /cm2s [1].
g. Detección de neutrones mediante el detector
de Ge(HP). Los picos de Ge de 596 (Ge(n, γ)) y 691
(Ge(n, n´γ)) keV pueden ser utilizados para el monitoreo de flujos de neutrones.
Si el detector se ocupa como espectrómetro
gamma cerca de una fuente de neutrones, deberá
estar blindado contra neutrones, de modo que una
estimación del flujo de neutrones para la posición de
la muestra mediante el mismo, dará un resultado por
debajo de la cantidad real. Los materiales ferrosos
emiten una intensa radiación gamma en la reacción
Fe(n, γ) con un fotopico de captura a 691,2 keV que
pueden interferir con los gammas de captura de las
reacciones 72Ge (n, n,´γ), de modo que el flujo de
neutrones rápidos puede sobreestimarse.
4. Identificación de elementos e isótopos.
La energía de la radiación gamma captada por el
detector, permite la identificación de los elementos
constituyentes de la muestra por captura neutrónica,
mientras que la intensidad del pico característico
revela las concentraciones específicas de cada uno de
ellos. La aparición de múltiples picos de un mismo
isótopo permite establecer con mayor certeza su existencia. Finalmente, la cantidad del elemento bajo
análisis viene dada por la relación entre la tasa de
conteo del pico característico de tal isótopo, y el de
una masa conocida de un estándar elemental apropiado, que haya sido irradiado bajo las mismas condiciones experimentales. Una acotación impor-tante es
que se habla de identificación elemental debido a que,
en general, para las distribuciones de composición
isotópica de un elemento dado en la naturaleza, es
mayor la presencia de un isótopo en particular, presentándose los otros en porcentajes pequeños o incluso a nivel de trazas. La cuantificación de un elemento
en una muestra irradiada por neutrones, mediante el
registro del espectro gamma de la reacción (nt, γ), está
descrita por la siguiente ecuación [1]:
(10)
donde
(11)
Además,
Wi = fracción en peso del elemento i,
Si = sensibilidad (cuentas/s · g),
Ai = área de la línea de emisión prompt gamma del
espectro (número de cuentas),
t = tiempo de conteo (s),
m = masa de la muestra (g),
Ii = intensidad del elemento i, (gammas/captura),
σ i = sección eficaz de captura del elemento i para
neutrones térmicos, (cm2),
φ = flujo de neutrones térmicos, (n/cm2s),
ε(E) = eficiencia del detector a la energía instantánea del elemento (adimensional),
Mi = peso atómico, (g/mol),
NA = número de Avogadro, (atomos/mol).
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El límite de detección que se logra con esta
técnica varía de un isótopo a otro, dependiendo del
parámetro de sensibilidad que se interpreta como la
facilidad de cada elemento para ser detectado; este
factor, como se ve en la ecuación (11), es característico de cada núcleo y en particular de cada modo de
emisión, ya que no todos los núcleos producen sólo
emisión gamma inmediatamente después de la captura de un neutrón, tal como el caso del isótopo 10B.
MÉTODO EXPERIMENTAL
ciones experimentales ubicadas a la salida de cada
uno de ellos.
Dentro del tubo 5, que conecta con la facilidad
PGNAA, se encuentra primero un bloque de grafito
que actúa como dispersador de neutrones y los
orienta en dirección paralela al tubo, a continuación
un filtro de Bi absorbe la mayor parte de la radiación
gamma proveniente del núcleo. Luego, un colimador Soller que consiste en una serie de placas largas
y paralelas de acero inoxidable, dispuestas en forma
vertical, alínea el haz.
A. MONTAJE EXPERIMENTAL
3. Cavidad interna
1. Fuente de neutrones
Inmediatamente después del tubo tangencial, un
bloque de concreto relleno de Pb y Cd funciona como
compuerta (shutter). Posterior a ésta, se encuentra
una cavidad externa de 1 m de alto por 1 m de ancho,
compuesta por 7 planchas de polietileno de 5 cm de
espesor, intercaladas con placas de Cd de 1 mm de
espesor. La cavidad contiene una caja de acrílico
rellena con Borax, que actúa como blindaje para
neutrones, dejando un espacio central que contiene
dos cilindros de parafina coaxiales, separados por una
lámina de Cd con una perforación central, para alojar
uno de los extremos de la guía de neutrones.
Como fuente de neutrones, se utiliza el Reactor
Nuclear de Investigación RECH-1. Éste se encuentra dentro de un edificio de concreto, mantenido a
una presión levemente menor que la atmosférica,
para asegurar un ambiente confinado. En su interior,
existe una piscina con una capacidad para contener
250 m3 de agua liviana desmineralizada y con paredes de 1, 5 m de concreto, que actúan como blindaje
biológico.
El núcleo del RECH-1 está formado principalmente por elementos combustibles tipo MTR (siliciuros y aluminuros), de dieciséis placas combustibles
planas paralelas equiespaciadas, con un delgado recubrimiento de Al. Los extremos del elemento combustible se encuentran abiertos para que así circule el
agua por los espacios entre las placas conbustibles
permitiendo la refrigeración del núcleo. El calor
extraído se transfiere al ambiente mediante dos circuitos de refrigeración, siendo finalmente descargado como vapor mediante una torre de enfriamiento.
4. Exterior a la cavidad
Figura 2: Blindaje de Pb anclado al piso con cavidad central
A la salida de la cavidad interna, en la pared
exterior de la piscina, se encuentra como blindaje de
neutrones, un muro de bloques de Pb de 10 cm de
espesor con placas de Cd y un recubrimiento de
ladrillos de concreto denso, todo esto montado en
una estructura de Fe anclada al piso, dejando una
cavidad central de sección rectangular para el acople
de la guía de neutrones.
Figura 1: Núcleo del Reactor.
2. Tubo tangencial
5. Guía de neutrones
El núcleo del Reactor dispone de cinco tubos que
transportan los neutrones utilizados en las instala-
a. Guía original. Consiste en un tubo de Cu de
3 m de largo niquelado interiormente, con una sec-
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ción transversal de 2´´. Sus extremos están sellados
por una ventana de Al de 0,5 mm de espesor. Una
bomba rotatoria proporciona un vacío leve.
La guía se encuentra en el interior de una estructura rectangular de Fe, rellena de un compuesto de
parafina borada. Toda esta estructura está montada
sobre unos perfiles de Fe anclados al piso del recinto,
disponiendo de tornillos de ajuste para su alineamiento.
b. Nueva guía. Los cambios consistieron en disminuir la extensión de la guía, con el objetivo de
aumentar el flujo de neutrones en la posición de
irradiación, desde una longitud de 3 m a 45 cm, con la
inclusión de tres cilindros de 15 cm de longitud cada
uno, perforados de manera de crear una guía de
sección cónica (truncada) de diámetro decreciente
según el sentido de avance de los neutrones, desde
13/4´´ a 1´´. Entre estos cilindros y en sus extremos se
intercalaron discos de Cd de 1 mm de espesor, perforados de manera de no obstruir la cavidad creada.
orden: parafina, Cd y Pb, repitiéndose sucesivamente, hasta abarcar casi la totalidad de la extensión de
esta estructura. Todo esto es compactado con concreto obteniéndose un volumen total de 1, 0 x 1, 0 x
0, 5 m3. En la parte central (eje del haz), la cavidad
cilíndrica aloja una serie de elementos: un cilindro
de parafina sólida con una perforación en forma de
embudo, cuyo diámetro final, de una pulgada, da
paso a un segundo cilindro de acero con una perforación central de 12 mm, que enfrenta al anterior. A
este último se le ha hecho un sacado de 10 cm de
diámetro y profundidad de 5 cm en el que se inserta
un disco coaxial de 6Li con idéntica perforación. A
continuación un tercer cilindro de acero, también
perforado, conduce los neutrones a la cámara portamuestra. La longitud total del sistema es de 50 cm.
Figura 5: Estructura que contiene el colimador secundario
Figura 3: Guía de neutrones inicial
Finalmente, los extremos de la guía llevan un par de
piezas de acople a la salida de la pared y al blindaje
biológico, cada una con un disco de aluminio de 0,5
mm de espesor como sello posibilitando hacer vacío.
7. Cámara portamuestra
Consiste en un cilindro hueco de Al ubicado
coaxialmente respecto del haz con una perforación
circular en su mitad superior -para la ubicación de
muestras- otra en el costado que enfrenta al detector
y otras dos correspondientes al eje del haz. Todas las
aberturas tienen tapas que permiten sellarla para
obtener vacío.
Figura 4: Guía de neutrones modificada
6. Blindaje biológico
El blindaje biológico o colimador secundario,
consiste en una caja de Fe, que tiene en su interior la
continuación de la guía de neutrones, rodeada por
una serie de placas perpendiculares a su eje, de
distintos materiales y dispuestas en el siguiente
Figura 6: Locación de la cámara portamuestra
en el montaje experimental.
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8. Portamuestra
En el interior de la cámara portamuestra, se
encuentra un sistema de movimiento x, y, z de teflón
con un soporte tipo torre (ver Figura 7), en cuyo
extremo superior se adosa un cilindro de 6LiF6 de 38
mm de altura con una perforación central de 20 mm
de diámetro, en cuyo interior se colocan las muestras
a medir. Se eligieron estos materiales debido a que
para el F, también componente del teflón junto al C,
el proceso más favorable de decaimiento luego de la
captura de un neutrón es la emisión de una partícula
α, con muy pocas probabilidades -si no nulas, en la
práctica- de llegar al detector.
K, para así disminuir el ruido térmico del mismo. Para
este fin se utiliza un dewar aislador con capacidad para
30 litros de N líquido, que provee el enfriamiento
adecuado para el sistema. El cristal detector posee una
configuración coa-xial que permite que su volumen
activo sea más grande. El detector se aloja dentro de un
crióstato, con el objeto de inhibir la conductividad
térmica entre el cristal y el aire que lo rodea. El
crióstato se encuentra al vacío y sellado, para aislamiento de las bajas temperaturas que se consiguen con
el sistema refrigerante del detector.
10. Supresor de haz (Beam stopper)
El supresor de haz (beam stopper) es una plancha de 6LiF6 de 10x10 cm2, adosada a la cámara
portamuestra y centrada con respecto al haz, con el
objeto de absorber los neutrones que no sean capturados por la muestra.
Figura 8:
Detector acoplado al dewar
Figura 9: Estructura del blindaje del detector
Figura 7: Portamuestra en el interior de la cámara portamuestra.
9. Detector
Para el sistema de detección, se utiliza un detector modelo GEM-1580 (ORTEC) coaxial de Ge(HP)
con un 15 % de eficiencia relativa a un cristal de
NaI(Tl). Se encuentra blindado por una estructura de
Fe dotada de ruedas en su base para así poder
movilizarla. Esta estructura tiene paredes de Pb de
10 cm de espesor, salvo la pared posterior de 5 cm.
Además, posee una perforación en la cara que enfrenta al tubo portamuestras. Al interior de esta
estructura, la cabeza del encapsulado del detector
está inserta en un bloque de Pb perforado centralmente, rodeada con una lámina de Cd, a su vez
rodeada de un marco de polietileno de 5 cm de
espesor; todo esto atenúa el fondo de neutrones
térmicos (mediante moderación y captura) y la radiación gamma producida en este proceso. Cubriendo exteriormente el espacio vacío que va desde la
cabeza del detector al exterior del blindaje, un filtro
de 6Li captura la mayor parte de los neutrones que
son dispersados por la muestra. El detector debe
enfriarse para su operación, a una temperatura de 77
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11. Sistema de adquisición de datos
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a. Preamplificador. El primer elemento para
procesar señales es el preamplificador, que sirve
como interfaz entre el detector y el amplificador.
Desde el punto de vista del ruido, siempre es preferible minimizar la diferencia de potencial eléctrico
aplicado entre cátodo y ánodo del detector, así como
la conexión de cables. Para ello se utiliza un preamplificador de carga sensible que se caracteriza principalmente porque permite minimizar la capacitancia del circuito. El preamplificador se encuentra
incorporado dentro del crióstato. La entrada del
preamplificador es enfriada al igual que el detector,
permitiendo así la reducción del ruido electrónico.
Un esquema simple de un preamplificador sensible
de carga es mostrado en la Figura 10.
b. Amplificador. El pulso saliente del preamplificador es amplificado y modulado por un amplificador nuclear lineal modelo Tc-244 (TENNELEC),
siendo transformado en una señal lineal análoga de
forma gaussiana con una amplitud máxima de 12 V.
Figura 10: Esquema de un preamplificador sensible de carga
c. Analizador multicanal (MCA). Convertidor
análogo-digital ADC-8701 (CANBERRA) tipo Wilkinson codifica el valor de la altura del pulso en un
formato digital, adjudicándole un canal específico y
lo almacena en el MCA formando así el espectro.
d. Almacenamiento de información. La información digitalizada se registra y almacena en un
computador mediante el programa Genie2000 para
MCA, con un máximo de 16000 canales y un software asociado que permite manejar los espectros.
e. Programas de análisis de datos. Los datos
fueron analizados con los programas Genie2000,
Maestro y Visu Gamma. Las conversiones de formato fueron hechas con un programa escrito especialmente para este trabajo en C++ y los programas
Specon2000 y WinSPEDAC.
Figura 11: Sistema de adquisición de datos
B. Procedimiento experimental
En el proceso de modificación de la facilidad,
desde el corte de la guía de neutrones hasta la toma
de espectros, se sigue una serie de pasos para asegurar el correcto funcionamiento del sistema, medir los
nuevos parámetros del haz y verificar si los cambios
realizados efectivamente han introducido mejoras.
Luego de la instalación de la nueva guía de neutrones
y el reposicionamiento de las otras partes de la
instalación, un supervisor de seguridad radiológica
verificó que los niveles de radiación con el shutter
abierto no excedieran los límites de seguridad permitidos. El resultado de esta prueba significó la
aprobación de la operación. De no haberse cumplido
esta condición, se hubiera negado la operación de la
facilidad, hasta que se hubiesen introducido las
modificaciones pertinentes que demostrasen el cumplimiento de la norma.
Luego, se verifica la alineación del haz de neutrones mediante una neutrogrfía, que consiste en la
obtención de una “imagen” producida por la interacción de los neutrones con algún material. En este
caso se utiliza una placa de Gd para la interacción;
junto a éste y dentro de un sobre opaco, se inserta una
placa fotográfica, cuyos granos de plata reaccionan
ante la radiación β generada en el rápido decaimiento de los isótopos producidos en la placa. Un revelado del orden de 15 minutos muestra una zona oscurecida en la placa, donde ha incidido el haz. Después
de una serie de
ajustes se obtiene
la neutrografía final que muestra
un haz alineado.
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Figura 12:
Neutrografía
obtenida con el
sistema de alineado
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Una vez verificado esto, se procede a alinear el
portamuestras con el haz de neutrones tomando otra
neutrografía, ubicando el sobre encima de la plataforma movible anteriormente descrita, pero esta vez
habiéndose adherido una cinta de cadmio en la cara
del sobre que enfrenta el haz, alineado con el centro
de la torre portamuestras. Sucesivamente se toman
neutrografías y se corrige la posición de la plataforma, hasta obtener una imagen del haz obstruida
centralmente debido a la absorción de neutrones por
la cinta de Cd. Finalmente, se efectúa la misma
operación utilizando una lámina de Cd con cuatro
perforaciones, de modo que una vez ajustada la
altura de la torre, se observa el perfil de una cruz
sobre la placa fotográfica (Figura 12).
Para determinar el nuevo flujo de neutrones,
tanto epicádmicos (†) como térmicos, se utiliza el
método de activación neutrónica para sondas de Au
y Au/Cd.
1. Muestras de B
A partir de una muestra certificada de 5000 ppm
de B diluído en agua, se prepararon muestras de
menor concentración para generar una serie de estándares que serán utilizadas para verificar los límites de detección de B de la facilidad, elemento cuya
identificación se requiere en muchas ocasiones, además de ser un estándar de comparación de las nuevas
capacidades y una referencia, para verificar consistencia con los datos de flujo entregados por el
método de activación neutrónica antes descrito. Se
irradió una muestra de B de 400 ppm durante 600,
1200, 1800, 2400, 3600 y 5400 segundos, para
obtener una relación de sensibilidad en función del
tiempo. Posteriormente, se tomó una segunda serie
de espectros de muestras de B de 250, 400 y 1000
ppm, con un tiempo de medición de 600 s.
y puestas en tubos portamuestras. Se las irradió
durante 1800 y 3600 segundos cada una. Por razones
que se explican en el apartado de análisis, se tomaron
dos espectros adicionales de una de las rocas durante
376 y 765 segundos.
RESULTADOS
Los resultados de activación neutrónica arrojaron un aumento en el flujo térmico desde 1,75x106
n/cm2 s a 6, 25 x 10 6 n/cm2 s, esto es, 3,57 veces el
flujo anterior. El flujo epicádmico aumentó de
6,83x10 3 a 4,06x104 n/cm2 s. Así, el flujo total pasó
de 1,76x106 a 6,2510 6 n/cm2 s, es decir, 3,57 veces.
Se esperaba subir un orden de magnitud, pero serán
necesarias más pruebas para evaluar las nuevas
posibilidades de la facilidad modificada.
Para las muestras de B, se midió el número de
cuentas del pico de 478 keV utilizando una región de
interés (ROI) fija pero distinta para cada serie, ya que
éstas fueron tomadas en varias oportunidades, con
diferentes configuraciones de ganancia del amplificador. El software utilizado para esto fue Maestro,
que para una ROI determinada calcula el número de
cuentas bajo la curva y el error asociado, entre otros
parámetros. En la Figura 13 aparece una parte del
espectro obtenido para 5000 ppm y 600 segundos de
medición, que muestra el pico asociado a la captura
por B en torno a los 478 keV aproximadamente,
ensanchado debido a los efectos descritos en la
sección II 2 f.
2. Muestras puras
Se irradiaron muestras de V, Nb, Ti, Ni, Cu y Cd,
durante 600 segundos y de Gd durante 251 segundos. Debido a su corta vida media de aproximadamente 5 minutos y su altísima sección de captura -de
hecho la mayor conocida de todos los elementospodría interferir significativamente en el espectro.
Figura 13: Pico de B en torno a 478 keV.
3. Muestras de rocas
Dos pequeñas rocas del norte de Chile, de composición desconocida, fueron parcialmente molidas
(†) aquel cuya energía es tal que la respuesta del detector sería la
misma, si el blindaje de Cd fuese reemplazado por un material
completamente opaco a los neutrones bajo dicha energía y transparente para energías superiores.
En la Tabla II se presenta el número de cuentas
para una misma muestra de 400 ppm en función del
tiempo de irradiación. En la Tabla III, se puede
observar el número de cuentas para muestras de
distintas concentraciones y tiempo fijo, según se
detalló.
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Tabla II : Número de cuentas por tiempo de
integración para muestras de 400 ppm.
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Tiempo [s]
600
1200
1800
2400
3600
5400
Cuentas
Error cuentas
1141
2453
3760
5539
8013
10880
263
373
461
531
653
804
Tabla III : Número de cuentas por tiempo de
integración para tres muestras de distinta concentración.
Concentración [ppm]Cuentas Error cuentas
250
400
1000
571
1141
2485
164
263
393
En la segunda medición, nuevamente una ley
lineal relaciona área del pico con la concentración
del elemento de interés. El resultado del ajuste lineal
se muestra en la Figura 15, en la que es claro que las
barras de error contienen la recta de mejor ajuste. El
coeficiente de correlación es r = 0,99. Nuevamente
se puede apreciar una excelente relación con la
formulación teórica. Aún así, debieran obtenerse
más datos para tener una estadística más confiable.
Los espectros de las rocas no mostraron contribución de picos notoria en el análisis, bajo comparación con un espectro de radiación de fondo del
reactor. En la primera serie de mediciones, esto pudo
atribuirse a un desajuste en el alineamiento de la
plataforma portamuestras respecto al haz, que fue
comprobado mediante neutrografías. Sin embargo,
la segunda serie (esta vez con el haz alineado) arrojó
los mismos resultados, no pudiéndose determinar
sus elementos constituyentes (muestras poco compactadas y muy heterogéneas).
Los espectros de las rocas se compararon con
espectros de fondo del reactor del año 2004, mostrando los mismos picos, sin diferencias apreciables.
ANÁLISIS DE RESULTADOS
El modelo presentado en la sección II 4 predice
una relación lineal entre el número de cuentas bajo el
pico (Ai) y el tiempo de muestreo con irradiación (t)
si los otros parámetros permanecen fijos. Asumiendo
esto último y aplicando el modelo lineal, un ajuste de
mínimos cuadrados a una recta muestra el soporte
experimental del modelo (ver Figura 14), al menos en
el rango de tiempos y concentración de B utilizados.
El coeficiente de correlación del ajuste lineal es r=0,99.
Figura 14: Ajuste lineal para los datos de la Tabla II.
El coeficiente de correlación para el ajuste lineal es 0,99.
Figura 15: Ajuste lineal para los datos de la Tabla III.
El coeficiente de correlación para el ajuste lineal es 0,99.
El espectro de Cd presenta varios picos característicos de captura, y uno de ellos, que presenta la
mayor cantidad de cuentas en el
rango de energías registrado, indica una gran sección de captura neutrónica a 556,38 keV, con sólo un
0,3 % de discrepancia con respecto
al valor obtenido en la base de datos
en línea del Lawrence Berkeley
Laboratory (http://ie.lbl.gov/
ng.html) de gammas instantáneos
de captura de neutrones térmicos,
que publica el valor de 558,32 keV.
Una parte del espectro se muestra
en la Figura 16, donde destaca el
pico recién mencionado. Tomando
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como referencias el área del pico mayor y su respectiva sección de captura según datos publicados, al
obtener el cociente entre las áreas de los otros picos
respecto al mayor, y comparar este valor con los
cocientes de las respectivas secciones eficaces de
captura con aquella del mayor, se obtiene una interesante correlación de tendencias, según se mues-tra
en el gráfico de la Figura 17. A mayores energías, las
fracciones de cuentas son menores debido a la menor
eficiencia del detector.
dos, modificadas mediante la función s´ = 2000
+2000 · s para su visualización. Nuevamente es
posible observar una buena correlación entre las
alturas de los picos y sus secciones eficaces asociadas. De aquí se desprende también que este isótopo
tiene un alto porcentaje de presencia en la naturaleza, ya que la muestra no está enriquecida artificialmente.
Para la muestra de Ni, el aspecto más significativo del espectro es que presenta un notorio pico del
isótopo 60Ni a 281.07 keV, poniendo en evidencia la
capacidad de la técnica para hacer este tipo de
distinciones. En la Figura 18 se presenta una parte
del espectro, con una gráfica adicional de las secciones eficaces de captura asociadas a lo picos señala-
Las capacidades analíticas de la instalación, aún
deben ser probadas más extensivamente, pero para
un conjunto limitado de pruebas tiene un buen desempeño. Hasta el momento de la última experiencia
de medición en el marco de este trabajo y según los
datos obtenidos, era posible detectar hasta 250 ppm
de B diluído en un volumen de 2 cm3 agua como
límite inferior. Las rocas no aportaron datos, lo que probablemente se
Figura 16: Espectro
debe a un problema de diseño del
prompt gamma para
experimento, puesto que ésto se ha
muestra de Cd en el
realizado antes con un flujo menor
rango de 107 a 1130
keV. Los picos
de neutrones.
CONCLUSIONES
identificados
muestran los valores
según la base de
datos mencionada en
el apartado de
análisis.
Los picos de Cd muestran una
excelente correlación con las respectivas secciones eficaces, lo que
sumado a mejoras en el procesamiento de datos para corrección o
estimación de pérdidas, puede dar
lugar a una buena primera estimación de cocientes de secciones eficaces. Agregando información adi-
Figura 17:
Comparación de
fracciones de
secciones eficaces
de captura (sección
de cada pico
dividido por la
sección del pico de
556,38 keV) y
fracciones de
cuentas respectivas.
Puede apreciarse
cierta correlación
entre ambas
fracciones.
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Figura 18: Espectro prompt gamma para muestra de Ni en el rango de 107 a 2000 keV. Se muestran picos asociados a isótopos de 58Ni y
60Ni. Además, una representación de las secciones eficaces de captura a las energías de los picos amplificada y desplazada muestra la
correlación con cuentas por pico. Las líneas entre estos datos son sólo para enfatizar las magnitudes relativas.
cional según se describió en el marco teórico, sería
posible calcular directamente las secciones eficaces,
con cierto margen de error adecuado a las características del sistema. Lo mismo podría aplicarse al
espectro del Ni. La identificación del isótopo 58Ni
muestra asimismo la versatilidad de la técnica
PGNAA.
BIBLIOGRAFÍA
[1] Henríquez C., Navarro G., Klein J., Steinman G., Facilidad
experimental “PGNAA” Prompt Gamma Neutron Activation
Analysis. Informe técnico. Proy: 404/405/510. CCHEN, Octubre, 1998.
[2] Lamarsh J., Baratta A., Introduction to Nuclear Engineering.
Third Edition, Prentice Hall. 2001.
Es importante señalar que todos estos trabajos se
realizaron con un detector de reemplazo que se
encontraba al final de su vida útil. El detector original (de 35 % de eficiencia) está en proceso de
reparación y se espera que mejore notoriamente la
sensibilidad de la facilidad al estar operativo nuevamente.
[3] Byrne, J., Neutrons, Nuclei and Matter, reprint 1995.
AGRADECIMIENTOS
[7] Krane, K., Introductory Nuclear Physics, John Wiley & Sons,
1988.
Al grupo de operación del reactor RECH-1 de la
Reina. A Susana Bustamante M. por su cooperación
y asistencia en la redacción y discusión final de este
trabajo. A Jessica Parra y a Patricio Sanhueza, por su
valiosa ayuda.
[8] Navarro G., Henríquez C., Pereda C., Andonie O., Steinman G.,
Límite de detección de Boro en sólido y líquido con análisis por
activación de radiación gamma instantánea (PGNAA), Ciencia
Abierta, Revista FCFM, N o 12, Diciembre 2000.
[4] Knoll, G. F., Radiation Detection and Measurement, 2 a edición,
Wiley, 1989.
[5] Eds. Alfassi, Z., Chung, C., Prompt Gamma Neutron Activation
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[6] Turner, J.E., Atoms, Radiation and Radiation Protection, 2 a
edición, 1995, John Wiley & Sons, Inc.
[9] Ovalle M., Navarro G., Henríquez C., Andonie O., Klein J.,
Pereda C., Análisis por activación de radiación gamma instantánea (PGNAA), III Jornadas Científicas de la CCHEN (RECH1), 2003.
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