OPTIMIZACIÓN DE LA FACILIDAD EXPERIMENTAL PGNAA DEL REACTOR RECH-1 PGNAA Facility Optimization in the RECH-1 David Órdenes D. y Andrea Silva B.* , Carlos Henríquez A. y Claudio Pereda B. ** Recibido diciembre 2005 *Depto. de Física, Facultad de Ciencias, Universidad de Chile Las Palmeras 3425, Ñuñoa **Comisión Chilena de Energía Nuclear Av. Nueva Bilbao 12501, Las Condes RESUMEN Se presenta el proyecto de modificación y caracterización de la facilidad PGNAA, con la finalidad de aumentar el flujo de neutrones. Las principales modificaciones físicas de la configuración externa de la facilidad consistieron en la disminución de la extensión de la guía de neutrones de un largo de 3 m a 45 cm y cambio en su estructura interior. Se llevaron a cabo mediciones de muestras de B diluído en agua para distintas concentraciones, además de muestras de Cd, Cu, Gd, Nb, Ti, Ni, V y rocas. Mediante el método de activación neutrónica de sondas de Au y Au/Cd se midió el flujo de neutrones, obteniéndose como resultado, en el rango térmico, 6,24x106 n/cm2 s, equivalente a 3,57 veces el flujo anterior a los cambios. ABSTRACT It is presented in this work the PGNAA facility improvement project, in order to increase the neutron flux. The main changes were the shortening of the neutron guide length from 3 m to 0.45 m and modifications to its inner structure. Measurements in different concentrations of water diluted boron samples were made, besides samples of Cd, Cu, Gd, Nb,Ti, Ni,V and rocks. Using the NAA technique with Au and Au/Cd probes, the current neutron flux was measured, obtaining for the thermal range 6,24_106n/cm2s which is 3.57 times the neutron flux measured previous to the modifications. NUCLEOTECNICA AÑO 24 Nº 38 (DICIEMBRE 2005) 51 C O M U N I C A C I O N OPTIMIZACIÓN DE LA FACILIDAD EXPERIMENTAL PGNAA DEL REACTOR RECH-1 52 C O M M U N I C A T I O N INTRODUCCIÓN MARCO TEÓRICO El análisis por gammas instantáneos (PGNAA: Prompt Gamma Neutron Activation Analysis) permite identificar elementos que están en proceso de decaimiento, es decir, genera fotones gamma que decaen en tiempos muy cortos como para ser medidos mediante métodos de análisis de activación neutrónica estándar. Como casi todas las capturas neutrónicas producen emisión gamma, PGNAA constituye una opción atractiva frente a aquellos. Por el contrario, tiene menor sensibilidad frente al análisis por activación neutrónica debido a los menores flujos de neutrones que usa, unos cinco órdenes de magnitud por debajo de los que se tienen en el núcleo del reactor [1]. Algunas de las ventajas del método se discuten a continuación: En numerosos métodos para la determinación de la composición elemental, la identificación de un elemento se hace por medio de la radiación producida por los electrones ligados al átomo, lo que puede limitar las distintas aplicabilidades por distintos factores, además están imposibilitados de determinar las composiciones isotópicas. Es deseable entonces sondear directamente el núcleo atómico, tratando de evitar la barrera coulombiana producida por los electrones. (i) Debido a los menores flujos neutrónicos en PGNAA, la radiactividad inducida en las muestras es considerablemente menor, A distancias de unos ~ 2 x 10-13 cm, el potencial nuclear es altamente atractivo, de unos 30 MeV y a unos ~ 0, 5x10-13 cm se vuelve repulsivo. Los neutrones pueden ser capturados entonces por los núcleos atómicos debido a la fuerza fuerte, emitiéndose en tiempos menores a ~ 10x-13 s, rayos gamma característicos de cada isótopo. (ii) PGNAA es flexible frente a la forma química, muy sensible y permite detectar casi todos los elementos, aunque el oxígeno puede presentar problemas de límites de nivel de detección. (iii) En comparación con otras técnicas no nucleares, presenta la ventaja de la distinción isotópica, ya que en este caso la presencia de neutrones adicionales afecta de manera significativa los niveles energéticos y por tanto la energía de los gammas instantáneos. El desarrollo de este proyecto de optimización se realizó en las instalaciones del reactor nuclear RECH-1 de la Comisión Chilena de Energía Nuclear, que opera desde 1974 en el Centro de Estudios Nucleares La Reina, y cuenta actualmente con 5 instalaciones para distintas aplicaciones de irradiación neutrónica. El objetivo de este proyecto ha consistido en mejorar el flujo de neutrones, y así aumentar las capacidades de la facilidad. Para ello se procedió a modificar la instalación (planeada como proyecto en 1994 y materializada entre 1995 y 1996, [1]). Se presenta el desarrollo del trabajo partiendo con una descripción de esta técnica desde un punto de vista teórico, con referencias a las características de la instalación. Posteriormente se describe el procedimiento planeado por los investigadores a cargo para mejorar la eficiencia de la instalación, mediante la modificación física de la configuración de la sección externa de la facilidad, y los procedimientos asociados a la verificación del resultado de dichos cambios. Finalmente se presentan los resultados obtenidos y las conclusiones a las que se llegó. Es aquí donde cobran importancia la carga nula del neutrón y la independencia de carga de la fuerza fuerte, que permite aproximaciones suficientemente cercanas al núcleo como para que ésta interacción produzca algún efecto. De esta manera, es posible identificar muchos elementos, dependiendo principalmente de sus propias características, suponiendo instalaciones apropiadas. La aplicabilidad de la técnica tiene limitaciones, como se explica más adelante, pero cuenta con la ventaja de ser un tipo de análisis esencialmente no destructivo, puesto que en principio la muestra puede ser irradiada íntegramente. Posteriormente puede haber radiactividad residual, pero suele ser de intensidad muy baja. 1. Energías de los neutrones en reactores La energía de los neutrones de fisión se encuentra dentro de un amplio rango que va desde aproximadamente 50 keV hasta los 15 MeV. En la fisión de 235U la distribución energética de los neutrones, llamada espectro de fisión, tiene su valor más probable en los 0,72 MeV, mientras que el valor medio se presenta a los 2 MeV [2]. Mediante procesos de interacción (esencialmente dispersión) con la materia, los neutrones pueden perder energía, hasta llegar al equilibrio térmico con el medio. El proceso de llevar los neutrones hasta este rango de energías correspondientes a la temperatura ambiente mediante interacciones con diversos materiales se denomina termalización. Una vez termalizados, los neutrones pueden NUCLEOTECNICA AÑO 24 Nº 38 (DICIEMBRE 2005) DAVID ÓRDENES, ANDREA SILVA, CARLOS HENRÍQUEZ, CLAUDIO PEREDA alcanzar una energía promedio de 0,038 eV, aunque por convención se llaman térmicos cuando tienen una energía de 0,025 eV. Aquellos ligeramente por sobre las energías térmicas se les denomina epitérmicos. A los neutrones que tienen energías superiores a 100 eV se les llama rápidos. Estos últimos límites difieren dependiendo de los autores [2]. asociada. La tasa de reacciones (reacciones por unidades de tiempo y volumen) viene dada por n(r) · υ · ΣTotal, donde n(r) es la densidad neutrónica en r, y n(r)υ se define como el flujo de neutrones φ(r), con dimensiones de [longitud-2·tiempo-1]. Así, la tasa de reacciones viene dada por el producto del flujo neutrónico y la sección eficaz macroscópica para la reacción de interés: 2. Interacciones del neutrón con la materia (4) Un haz de neutrones con cierta distribución de energías que pasa a través de un medio material se atenuará, es decir, sufrirá pérdidas y moderará debido a la dispersión sufrida al interactuar con el material blanco. A continuación se detallan las interacciones neutrónicas más importantes en el rango de energías aplicado en PGNAA. La formulación presentada corresponde al caso de un haz unidimensional. a. Absorción y remoción en un haz de neutrones debido al medio de propagación. Tal como en el estudio de absorción de la radiación debido al medio en el cual se propaga, es posible hacer un tratamiento general de la intensidad de un haz de neutrones en función de las interacciones de distinto tipo que se producen en su camino. Es conveniente definir secciones eficaces para cada proceso. A pesar de que este nombre comúnmente se asocia a áreas en interacciones de la mecánica clásica, en este caso representan probabilidades de interacción. Supo-niendo un flujo inicial de neutrones de intensidad I0, incidiendo en un medio con N núcleos por unidad de volumen, con sección eficaz uniforme σ, luego de atravesar una distancia χ, el nuevo flujo será: Generalizando, la tasa de reacciones para un medio continuo para el espectro completo de energías es: (5) Finalmente para una serie de procesos a, b y c b. Dispersión elástica. Este proceso consiste en interacciones del tipo (n, n), es decir, los constituyentes de la reacción no cambian su naturaleza química. Es el principal proceso responsable de la atenuación y moderación de neutrones. La máxima energía que puede ceder un neutrón de masa m y energía cinética En, a un núcleo de masa M en una colisión frontal es [2]: (6) (1) donde (2) Esta última expresión corresponde al factor de atenuación, con unidades de distancia inversa. De aquí se puede derivar inmediatamente una expresión para el camino libre medio: (3) Es fácil ver que el máximo de energía cedida ocurre cuando m = M, es decir, una colisión del neutrón con una partícula de igual masa. El caso más cercano y común a este requerimiento es una colisión con un núcleo de hidrógeno, muy abundante en el agua y en materiales hidrogenados como la parafina; de ahí que ambos materiales se utilicen como blindaje y como moderadores de neutrones. Algunas fracciones de pérdida de energía por dispersión se muestran en la Tabla I. Es interesante notar que para un neutrón de aproximadamente 1 MeV, bastan unas pocas decenas de colisiones para ser termalizado por átomos de hidrógeno. donde Σ Total es la suma de las secciones eficaces para todas las interacciones posibles del neutrón con la materia. Para neutrones de velocidad fija υ, υ Σi corresponde a la frecuencia de interacción para un proceso en el que Σi es la sección eficaz macroscópica NUCLEOTECNICA AÑO 24 Nº 38 (DICIEMBRE 2005) 53 C O M U N I C A C I O N OPTIMIZACIÓN DE LA FACILIDAD EXPERIMENTAL PGNAA DEL REACTOR RECH-1 54 C O M M U N I C A T I O N Tabla I : Máxima fracción de energía perdida por un neutrón en una colisión elástica frontal con distintos núcleos Núcleo 1 1H 2 1H 4 2He 9 4Be 12 6C 16 8O 56 26Fe 118 50Sn 238 92U Qmax/En 1,000 0,889 0,640 0,360 0,284 0,221 0,069 0,033 0,017 c. Dispersión inelástica. En este modo de interacción, del tipo (n, n,), el neutrón es capturado y reemitido inmediatamente, mientras que el núcleo queda en un estado excitado, que decae en forma de rayos gamma. Si la energía del neutrón es suficientemente alta, puede producirse dispersión inelástica con los núcleos, que son elevados a uno de sus estados excitados durante la colisión. Éstos se desexcitan rápidamente, emitiendo un rayo gamma, y el neutrón pierde una fracción más grande de energía de aquella que habría perdido en una colisión elástica equivalente. d. Dispersión no elástica. Es similar a la dispersión inelástica, salvo que en este caso la partícula secundaria emitida no es un neutrón, como en la reacción 12C(n, α)9Be. La energía se transfiere a la partícula secundaria y al gamma de decaimiento. Como nota adicional a los procesos de dispersión, es necesario mencionar en este punto que estos procesos son los más importantes en neutrones rápidos, ya que la transferencia de energía es mayor. e. Difracción de neutrones. Ya que la materia también presenta propiedades ondulatorias bajo ciertas condiciones, puede asociársele una longitud de onda λ de de Broglie. Un red cristalina se comporta como una red de difracción para neutrones de cierta energía, mientras que para otros no. Resulta ser que los neutrones de menor energía no cumplen la condición de Bragg para la difracción y entonces pasan la red casi sin efecto, mientras que los de mayor energía son difractados. Para mayores detalles, véase ref. [3]. f. Captura neutrónica. Este es el proceso de mayor interés en la técnica PGNAA. A pesar de que es posible que el neutrón sea reemitido luego de la captura, éste último es un proceso muy improbable en sentido cuántico. Para núcleos pesados y con neutrones incidentes de baja energía, el decaimiento gamma es el proceso de decaimiento más probable. La emisión de partículas cargadas es obstaculizada por la barrera de Coulomb, de modo que sólo podría ocurrir en los núcleos más livianos, como en la reacción 14N(n, p)14C [4]. La captura neutrónica difiere de la dispersión no elástica en que, por definición, ocurre a energías bajas, en el rango térmico, bajo 0,025 eV. La reacción más probable es (n, γ), esto es, captura con producción de un fotón gamma, que puede llevar o no a fotones secundarios, dependiendo de la estructura nuclear. Una excepción importante se presenta con el isótopo B-10: (7) (8) En ella, se produce emisión de partículas α como producto, mientras que el núcleo de Li queda, con un 94 % de probabilidad, en un estado metaestable, que decae mediante un rayo gamma cuya energía permite identificar este proceso, alrededor de los 487 keV. Dado que ante el primer decaimiento la energía cinética se distribuye entre los núcleos de Li metaestables y las partículas α en muchas combinaciones distintas, el fotón gamma emitido tendrá una longitud de onda afectada por el efecto Doppler, lo que produce el característico ensanchamiento del pico antes mencionado. Una vez que el núcleo captura un neutrón, queda en un estado excitado con energía Eχ = Sn +En, que corresponde a la suma de las energías de separación del neutrón más la del incidente. El estado excitado quedará determinado por el momento angular y el spin del neutrón, y el spin inicial del núcleo, así como de la paridad de los estados inicial y final del núcleo. El estado de captura puede decaer poblando cualquiera de los estados excitados que permitan las reglas de selección para radiación gamma. La mayor parte de los decaimientos son de alta energía con transiciones de entre 5 y 10 MeV hasta los estados inferiores -de energía menor que 2 MeV- los que a su vez decaen con emisiones gamma de menor energía entre estados de baja energía de excitación. Esta es la llamada emisión prompt-gamma. Los núcleos que ya han decaído con emisión prompt gamma, pueden a su vez ser estados isoméricos de vida media considerable, acumulándose núcleos radiactivos en la muestra, cuyo decaimiento puede utilizarse para determinar el flujo de neutrones incidente o la sección eficaz de sus componentes. La actividad A, medida en Ci, inducida por la irradiación queda expresada según [2], NUCLEOTECNICA AÑO 24 Nº 38 (DICIEMBRE 2005) DAVID ÓRDENES, ANDREA SILVA, CARLOS HENRÍQUEZ, CLAUDIO PEREDA (9) m donde α es la cantidad adimensional que corresponde al cociente entre la masa de la muestra y su masa atómica, σ es la sección eficaz de captura (en barns), φ es el flujo de neutrones en cm-2 s-1 y λ es la constante de decaimiento, con unidades de t -1. Esta parte del proceso es importante en el análisis, pues la radiación emitida como decaimiento de estos isótopos activados es detectada por los instrumentos, lo que obliga a una inspección y corrección en caso de que sea necesario aplicar un análisis cuantitativo. Es posible mostrar que las secciones eficaces de los núcleos atómicos siguen una ley de proporcionalidad 1/υ a bajas energías, interrumpidas por zonas de resonancia donde los coeficientes de absorción pueden subir abruptamente. Por esto, es necesario moderar la energía de los neutrones provenientes del núcleo del reactor y que presentan un espectro con componentes en el rango de energía de los neutrones rápidos. De hecho, ya en el núcleo los neutrones son moderados por el medio que rodea a un elemento combustible (principalmente agua), hasta termalizarse, aumentando las probabilidades de captura por el elemento combustible y manteniéndose una reacción en cadena autosostenida. 3. Aplicaciones en la instalación. Los procesos de interacción de neutrones con la materia descritos en la sección anterior tienen directa incidencia en el diseño de una instalación PGNAA, incluyendo las precauciones de seguridad. Se describen a continuación los aspectos a considerar en una instalación típica. a. Moderación de neutrones. Para obtener neutrones con energías térmicas, es necesario utilizar materiales adecuados, tal como se mencionó en la sección de dispersión elástica. Típicos son los materiales hidrogenados, como el polietileno y los bloques sólidos de parafina. b. Filtros y colimadores. En instalaciones PGNAA externas al recinto que contiene el núcleo del reactor, como en el caso de la instalación en el RECH1, es necesario utilizar filtros para neutrones epitérmicos y rápidos y para rayos gamma prove-nientes del reactor. Variados estudios de las propiedades de distintos materiales han conseguido resultados eficientes para el filtraje energético de haces de neutrones y de rayos gamma que podrían llegar a la posición de la muestra, provenientes de un reactor nuclear [1]. Se probaron cristales de Bi y cuarzo con orientación aleatoria al haz, dando buenos resultados. De ambos, resultó ser superior el cristal de Bi, debido a su alto coeficiente de absorción para rayos gamma [1]. Lombard et al. (ref. [5]) estudió la atenuación de neutrones térmicos, neutrones rápidos y rayos gamma por cristales de cuarzo y cristales simples de plomo y Bi ordinarios, con orientación aleatoria con respecto al haz. Se encontró que el coeficiente de atenuación es casi el mismo para neutrones rápidos, pero mucho más bajo para neutrones térmicos y gammas en el caso del cuarzo. De esta manera, utilizando el mismo espesor de los tres filtros se obtiene la misma presencia de neutrones rápidos, pero en el caso de Pb y Bi habrá considerablemente menos neutrones térmicos. Para el mismo flujo térmico, el cristal de cuarzo es mejor para remover neutrones rápidos que el plomo y el Bi, pero peor para atenuar rayos gamma. Los cristales simples de Pb o Bi son mejores desde el punto de vista de discriminación de neutrones rápidos, pero son considerablemente más caros. Para suprimir mejor los rayos gamma del reactor, en ocasiones se utiliza un filtro pre-colimador de plomo antes del filtro de cuarzo, con un tamaño más pequeño que el de este último. Para obtener haces pequeños incidiendo sólo en la muestra, los neutrones laterales se atenúan utilizando un colimador. Lombard utilizó colimadores de grafito de 12´´ de espesor con un agujero de 0,5´´ a través del centro. Otros equipos utilizaron plomo y masonita para la colimación. c. Blindaje biológico, instrumental y beam stop. Como protección para el personal, el instrumental, la instalación y sus alrededores, se utilizan diversos materiales. Primeramente materiales moderadores, luego materiales con altas secciones eficaces de captura y, finalmente, materiales de alta densidad para absorber la radiación gamma producida en los procesos anteriores. Por ejemplo, el isótopo 10B, en la forma química B4C es un buen material absorbente de neutrones, debido a su alta sección eficaz de captura, 3840 barns para neutrones térmicos. La limitación de usar este isótopo es que se pierde sensibilidad en el análisis de muestras que tengan este elemento en su composición. Es mejor el isótopo 6Li, debido a que en la captura no produce rayos gamma utilizándose como parte de los compuestos 6Li 2CO3 y 6LiF. d. Detector. Debido a la alta interferencia gamma para flujos altos de neutrones, un detector de Ge(HP) tiene un límite superior de detección, que típicamente es de un 25 % del tiempo muerto del sistema de adquisición. En cuanto al flujo, el límite superior es de unos 3000 nt/cm 2s y 70 n f /cm 2s, para neutrones térmicos y rápidos, respectivamente. NUCLEOTECNICA AÑO 24 Nº 38 (DICIEMBRE 2005) 55 C O M U N I C A C I O N OPTIMIZACIÓN DE LA FACILIDAD EXPERIMENTAL PGNAA DEL REACTOR RECH-1 56 C O M M U N I C A T I O N e. Espectros PGNAA. La presencia del Ge en el detector y otros elementos de la instumentación, producirán fotones gamma producto de la captura neutrónica; el continuo Compton tendrá también efectos adversos. Todo esto debe considerarse al analizar el espectro final. Algunos ejemplos: ● Picos más intensos de Ge a 691,2 y 596,4 keV. Reacción inelástica rápida (n, n´γ) y captura térmica (nt, γ). Estos pueden impedir o dificultar la identificación de ciertos isótopos en una muestra. ● 168 líneas prompt-gamma de reacciones Ge(n, X). ● Fotopicos 596, 691, 1098, 1294 keV de dispersión inelástica de la forma Ge(n, n´γ), ensanchados en el lado de altas energías debido a la energía extra del Ge dispersado. ● Picos debidos a materiales circundantes 478 keV 10B(n,α) (blindaje contra neutrones con contenidos de B), gammas de captura (7724 keV) y retardados (1779 keV) de aluminio. Picos de captura por H y Fe de blindaje y estructura. ● Gammas de decaimiento (retardados) de energías Er <265 keV pueden ser apantallados por el continuo Compton. f. Daño a detectores de Ge(HP). El daño debido a los neutrones de cierta fluencia es significativamente más alto en comparación a la misma fluencia de rayos gamma. De este modo, detectores más cercanos a la fuente de neutrones serán especialmente sensibles al mismo. La principal consecuencia de daños por radiación es la cantidad de entrampamiento de portadores de carga, dentro del volumen activo del detector de Ge(HP), debido a dislocaciones de la red cristalina provocadas por neutrones. En un detector dañado, la cantidad de carga recolectada está sujeta a pérdidas debido a este efecto, que variará de pulso a pulso dependiendo de la posición de la interacción. Los picos mostrarán entonces una cola hacia el lado de menores energías, ya que la altura de pulsos generados por el detector será afectada por menos cuentas. Flujos de 109 n f /cm2s son lo suficientemente altos como para arriesgar cambios mensurables en la resolución del detector, que podría verse inutilizado luego de una exposición a 1010 nf /cm2s [1]. g. Detección de neutrones mediante el detector de Ge(HP). Los picos de Ge de 596 (Ge(n, γ)) y 691 (Ge(n, n´γ)) keV pueden ser utilizados para el monitoreo de flujos de neutrones. Si el detector se ocupa como espectrómetro gamma cerca de una fuente de neutrones, deberá estar blindado contra neutrones, de modo que una estimación del flujo de neutrones para la posición de la muestra mediante el mismo, dará un resultado por debajo de la cantidad real. Los materiales ferrosos emiten una intensa radiación gamma en la reacción Fe(n, γ) con un fotopico de captura a 691,2 keV que pueden interferir con los gammas de captura de las reacciones 72Ge (n, n,´γ), de modo que el flujo de neutrones rápidos puede sobreestimarse. 4. Identificación de elementos e isótopos. La energía de la radiación gamma captada por el detector, permite la identificación de los elementos constituyentes de la muestra por captura neutrónica, mientras que la intensidad del pico característico revela las concentraciones específicas de cada uno de ellos. La aparición de múltiples picos de un mismo isótopo permite establecer con mayor certeza su existencia. Finalmente, la cantidad del elemento bajo análisis viene dada por la relación entre la tasa de conteo del pico característico de tal isótopo, y el de una masa conocida de un estándar elemental apropiado, que haya sido irradiado bajo las mismas condiciones experimentales. Una acotación impor-tante es que se habla de identificación elemental debido a que, en general, para las distribuciones de composición isotópica de un elemento dado en la naturaleza, es mayor la presencia de un isótopo en particular, presentándose los otros en porcentajes pequeños o incluso a nivel de trazas. La cuantificación de un elemento en una muestra irradiada por neutrones, mediante el registro del espectro gamma de la reacción (nt, γ), está descrita por la siguiente ecuación [1]: (10) donde (11) Además, Wi = fracción en peso del elemento i, Si = sensibilidad (cuentas/s · g), Ai = área de la línea de emisión prompt gamma del espectro (número de cuentas), t = tiempo de conteo (s), m = masa de la muestra (g), Ii = intensidad del elemento i, (gammas/captura), σ i = sección eficaz de captura del elemento i para neutrones térmicos, (cm2), φ = flujo de neutrones térmicos, (n/cm2s), ε(E) = eficiencia del detector a la energía instantánea del elemento (adimensional), Mi = peso atómico, (g/mol), NA = número de Avogadro, (atomos/mol). NUCLEOTECNICA AÑO 24 Nº 38 (DICIEMBRE 2005) DAVID ÓRDENES, ANDREA SILVA, CARLOS HENRÍQUEZ, CLAUDIO PEREDA El límite de detección que se logra con esta técnica varía de un isótopo a otro, dependiendo del parámetro de sensibilidad que se interpreta como la facilidad de cada elemento para ser detectado; este factor, como se ve en la ecuación (11), es característico de cada núcleo y en particular de cada modo de emisión, ya que no todos los núcleos producen sólo emisión gamma inmediatamente después de la captura de un neutrón, tal como el caso del isótopo 10B. MÉTODO EXPERIMENTAL ciones experimentales ubicadas a la salida de cada uno de ellos. Dentro del tubo 5, que conecta con la facilidad PGNAA, se encuentra primero un bloque de grafito que actúa como dispersador de neutrones y los orienta en dirección paralela al tubo, a continuación un filtro de Bi absorbe la mayor parte de la radiación gamma proveniente del núcleo. Luego, un colimador Soller que consiste en una serie de placas largas y paralelas de acero inoxidable, dispuestas en forma vertical, alínea el haz. A. MONTAJE EXPERIMENTAL 3. Cavidad interna 1. Fuente de neutrones Inmediatamente después del tubo tangencial, un bloque de concreto relleno de Pb y Cd funciona como compuerta (shutter). Posterior a ésta, se encuentra una cavidad externa de 1 m de alto por 1 m de ancho, compuesta por 7 planchas de polietileno de 5 cm de espesor, intercaladas con placas de Cd de 1 mm de espesor. La cavidad contiene una caja de acrílico rellena con Borax, que actúa como blindaje para neutrones, dejando un espacio central que contiene dos cilindros de parafina coaxiales, separados por una lámina de Cd con una perforación central, para alojar uno de los extremos de la guía de neutrones. Como fuente de neutrones, se utiliza el Reactor Nuclear de Investigación RECH-1. Éste se encuentra dentro de un edificio de concreto, mantenido a una presión levemente menor que la atmosférica, para asegurar un ambiente confinado. En su interior, existe una piscina con una capacidad para contener 250 m3 de agua liviana desmineralizada y con paredes de 1, 5 m de concreto, que actúan como blindaje biológico. El núcleo del RECH-1 está formado principalmente por elementos combustibles tipo MTR (siliciuros y aluminuros), de dieciséis placas combustibles planas paralelas equiespaciadas, con un delgado recubrimiento de Al. Los extremos del elemento combustible se encuentran abiertos para que así circule el agua por los espacios entre las placas conbustibles permitiendo la refrigeración del núcleo. El calor extraído se transfiere al ambiente mediante dos circuitos de refrigeración, siendo finalmente descargado como vapor mediante una torre de enfriamiento. 4. Exterior a la cavidad Figura 2: Blindaje de Pb anclado al piso con cavidad central A la salida de la cavidad interna, en la pared exterior de la piscina, se encuentra como blindaje de neutrones, un muro de bloques de Pb de 10 cm de espesor con placas de Cd y un recubrimiento de ladrillos de concreto denso, todo esto montado en una estructura de Fe anclada al piso, dejando una cavidad central de sección rectangular para el acople de la guía de neutrones. Figura 1: Núcleo del Reactor. 2. Tubo tangencial 5. Guía de neutrones El núcleo del Reactor dispone de cinco tubos que transportan los neutrones utilizados en las instala- a. Guía original. Consiste en un tubo de Cu de 3 m de largo niquelado interiormente, con una sec- NUCLEOTECNICA AÑO 24 Nº 38 (DICIEMBRE 2005) 57 C O M U N I C A C I O N OPTIMIZACIÓN DE LA FACILIDAD EXPERIMENTAL PGNAA DEL REACTOR RECH-1 58 C O M M U N I C A T I O N ción transversal de 2´´. Sus extremos están sellados por una ventana de Al de 0,5 mm de espesor. Una bomba rotatoria proporciona un vacío leve. La guía se encuentra en el interior de una estructura rectangular de Fe, rellena de un compuesto de parafina borada. Toda esta estructura está montada sobre unos perfiles de Fe anclados al piso del recinto, disponiendo de tornillos de ajuste para su alineamiento. b. Nueva guía. Los cambios consistieron en disminuir la extensión de la guía, con el objetivo de aumentar el flujo de neutrones en la posición de irradiación, desde una longitud de 3 m a 45 cm, con la inclusión de tres cilindros de 15 cm de longitud cada uno, perforados de manera de crear una guía de sección cónica (truncada) de diámetro decreciente según el sentido de avance de los neutrones, desde 13/4´´ a 1´´. Entre estos cilindros y en sus extremos se intercalaron discos de Cd de 1 mm de espesor, perforados de manera de no obstruir la cavidad creada. orden: parafina, Cd y Pb, repitiéndose sucesivamente, hasta abarcar casi la totalidad de la extensión de esta estructura. Todo esto es compactado con concreto obteniéndose un volumen total de 1, 0 x 1, 0 x 0, 5 m3. En la parte central (eje del haz), la cavidad cilíndrica aloja una serie de elementos: un cilindro de parafina sólida con una perforación en forma de embudo, cuyo diámetro final, de una pulgada, da paso a un segundo cilindro de acero con una perforación central de 12 mm, que enfrenta al anterior. A este último se le ha hecho un sacado de 10 cm de diámetro y profundidad de 5 cm en el que se inserta un disco coaxial de 6Li con idéntica perforación. A continuación un tercer cilindro de acero, también perforado, conduce los neutrones a la cámara portamuestra. La longitud total del sistema es de 50 cm. Figura 5: Estructura que contiene el colimador secundario Figura 3: Guía de neutrones inicial Finalmente, los extremos de la guía llevan un par de piezas de acople a la salida de la pared y al blindaje biológico, cada una con un disco de aluminio de 0,5 mm de espesor como sello posibilitando hacer vacío. 7. Cámara portamuestra Consiste en un cilindro hueco de Al ubicado coaxialmente respecto del haz con una perforación circular en su mitad superior -para la ubicación de muestras- otra en el costado que enfrenta al detector y otras dos correspondientes al eje del haz. Todas las aberturas tienen tapas que permiten sellarla para obtener vacío. Figura 4: Guía de neutrones modificada 6. Blindaje biológico El blindaje biológico o colimador secundario, consiste en una caja de Fe, que tiene en su interior la continuación de la guía de neutrones, rodeada por una serie de placas perpendiculares a su eje, de distintos materiales y dispuestas en el siguiente Figura 6: Locación de la cámara portamuestra en el montaje experimental. NUCLEOTECNICA AÑO 24 Nº 38 (DICIEMBRE 2005) DAVID ÓRDENES, ANDREA SILVA, CARLOS HENRÍQUEZ, CLAUDIO PEREDA 8. Portamuestra En el interior de la cámara portamuestra, se encuentra un sistema de movimiento x, y, z de teflón con un soporte tipo torre (ver Figura 7), en cuyo extremo superior se adosa un cilindro de 6LiF6 de 38 mm de altura con una perforación central de 20 mm de diámetro, en cuyo interior se colocan las muestras a medir. Se eligieron estos materiales debido a que para el F, también componente del teflón junto al C, el proceso más favorable de decaimiento luego de la captura de un neutrón es la emisión de una partícula α, con muy pocas probabilidades -si no nulas, en la práctica- de llegar al detector. K, para así disminuir el ruido térmico del mismo. Para este fin se utiliza un dewar aislador con capacidad para 30 litros de N líquido, que provee el enfriamiento adecuado para el sistema. El cristal detector posee una configuración coa-xial que permite que su volumen activo sea más grande. El detector se aloja dentro de un crióstato, con el objeto de inhibir la conductividad térmica entre el cristal y el aire que lo rodea. El crióstato se encuentra al vacío y sellado, para aislamiento de las bajas temperaturas que se consiguen con el sistema refrigerante del detector. 10. Supresor de haz (Beam stopper) El supresor de haz (beam stopper) es una plancha de 6LiF6 de 10x10 cm2, adosada a la cámara portamuestra y centrada con respecto al haz, con el objeto de absorber los neutrones que no sean capturados por la muestra. Figura 8: Detector acoplado al dewar Figura 9: Estructura del blindaje del detector Figura 7: Portamuestra en el interior de la cámara portamuestra. 9. Detector Para el sistema de detección, se utiliza un detector modelo GEM-1580 (ORTEC) coaxial de Ge(HP) con un 15 % de eficiencia relativa a un cristal de NaI(Tl). Se encuentra blindado por una estructura de Fe dotada de ruedas en su base para así poder movilizarla. Esta estructura tiene paredes de Pb de 10 cm de espesor, salvo la pared posterior de 5 cm. Además, posee una perforación en la cara que enfrenta al tubo portamuestras. Al interior de esta estructura, la cabeza del encapsulado del detector está inserta en un bloque de Pb perforado centralmente, rodeada con una lámina de Cd, a su vez rodeada de un marco de polietileno de 5 cm de espesor; todo esto atenúa el fondo de neutrones térmicos (mediante moderación y captura) y la radiación gamma producida en este proceso. Cubriendo exteriormente el espacio vacío que va desde la cabeza del detector al exterior del blindaje, un filtro de 6Li captura la mayor parte de los neutrones que son dispersados por la muestra. El detector debe enfriarse para su operación, a una temperatura de 77 NUCLEOTECNICA AÑO 24 Nº 38 (DICIEMBRE 2005) 59 C O M U N I C A C I O N OPTIMIZACIÓN DE LA FACILIDAD EXPERIMENTAL PGNAA DEL REACTOR RECH-1 11. Sistema de adquisición de datos 60 C O M M U N I C A T I O N a. Preamplificador. El primer elemento para procesar señales es el preamplificador, que sirve como interfaz entre el detector y el amplificador. Desde el punto de vista del ruido, siempre es preferible minimizar la diferencia de potencial eléctrico aplicado entre cátodo y ánodo del detector, así como la conexión de cables. Para ello se utiliza un preamplificador de carga sensible que se caracteriza principalmente porque permite minimizar la capacitancia del circuito. El preamplificador se encuentra incorporado dentro del crióstato. La entrada del preamplificador es enfriada al igual que el detector, permitiendo así la reducción del ruido electrónico. Un esquema simple de un preamplificador sensible de carga es mostrado en la Figura 10. b. Amplificador. El pulso saliente del preamplificador es amplificado y modulado por un amplificador nuclear lineal modelo Tc-244 (TENNELEC), siendo transformado en una señal lineal análoga de forma gaussiana con una amplitud máxima de 12 V. Figura 10: Esquema de un preamplificador sensible de carga c. Analizador multicanal (MCA). Convertidor análogo-digital ADC-8701 (CANBERRA) tipo Wilkinson codifica el valor de la altura del pulso en un formato digital, adjudicándole un canal específico y lo almacena en el MCA formando así el espectro. d. Almacenamiento de información. La información digitalizada se registra y almacena en un computador mediante el programa Genie2000 para MCA, con un máximo de 16000 canales y un software asociado que permite manejar los espectros. e. Programas de análisis de datos. Los datos fueron analizados con los programas Genie2000, Maestro y Visu Gamma. Las conversiones de formato fueron hechas con un programa escrito especialmente para este trabajo en C++ y los programas Specon2000 y WinSPEDAC. Figura 11: Sistema de adquisición de datos B. Procedimiento experimental En el proceso de modificación de la facilidad, desde el corte de la guía de neutrones hasta la toma de espectros, se sigue una serie de pasos para asegurar el correcto funcionamiento del sistema, medir los nuevos parámetros del haz y verificar si los cambios realizados efectivamente han introducido mejoras. Luego de la instalación de la nueva guía de neutrones y el reposicionamiento de las otras partes de la instalación, un supervisor de seguridad radiológica verificó que los niveles de radiación con el shutter abierto no excedieran los límites de seguridad permitidos. El resultado de esta prueba significó la aprobación de la operación. De no haberse cumplido esta condición, se hubiera negado la operación de la facilidad, hasta que se hubiesen introducido las modificaciones pertinentes que demostrasen el cumplimiento de la norma. Luego, se verifica la alineación del haz de neutrones mediante una neutrogrfía, que consiste en la obtención de una “imagen” producida por la interacción de los neutrones con algún material. En este caso se utiliza una placa de Gd para la interacción; junto a éste y dentro de un sobre opaco, se inserta una placa fotográfica, cuyos granos de plata reaccionan ante la radiación β generada en el rápido decaimiento de los isótopos producidos en la placa. Un revelado del orden de 15 minutos muestra una zona oscurecida en la placa, donde ha incidido el haz. Después de una serie de ajustes se obtiene la neutrografía final que muestra un haz alineado. NUCLEOTECNICA AÑO 24 Nº 38 (DICIEMBRE 2005) Figura 12: Neutrografía obtenida con el sistema de alineado DAVID ÓRDENES, ANDREA SILVA, CARLOS HENRÍQUEZ, CLAUDIO PEREDA Una vez verificado esto, se procede a alinear el portamuestras con el haz de neutrones tomando otra neutrografía, ubicando el sobre encima de la plataforma movible anteriormente descrita, pero esta vez habiéndose adherido una cinta de cadmio en la cara del sobre que enfrenta el haz, alineado con el centro de la torre portamuestras. Sucesivamente se toman neutrografías y se corrige la posición de la plataforma, hasta obtener una imagen del haz obstruida centralmente debido a la absorción de neutrones por la cinta de Cd. Finalmente, se efectúa la misma operación utilizando una lámina de Cd con cuatro perforaciones, de modo que una vez ajustada la altura de la torre, se observa el perfil de una cruz sobre la placa fotográfica (Figura 12). Para determinar el nuevo flujo de neutrones, tanto epicádmicos (†) como térmicos, se utiliza el método de activación neutrónica para sondas de Au y Au/Cd. 1. Muestras de B A partir de una muestra certificada de 5000 ppm de B diluído en agua, se prepararon muestras de menor concentración para generar una serie de estándares que serán utilizadas para verificar los límites de detección de B de la facilidad, elemento cuya identificación se requiere en muchas ocasiones, además de ser un estándar de comparación de las nuevas capacidades y una referencia, para verificar consistencia con los datos de flujo entregados por el método de activación neutrónica antes descrito. Se irradió una muestra de B de 400 ppm durante 600, 1200, 1800, 2400, 3600 y 5400 segundos, para obtener una relación de sensibilidad en función del tiempo. Posteriormente, se tomó una segunda serie de espectros de muestras de B de 250, 400 y 1000 ppm, con un tiempo de medición de 600 s. y puestas en tubos portamuestras. Se las irradió durante 1800 y 3600 segundos cada una. Por razones que se explican en el apartado de análisis, se tomaron dos espectros adicionales de una de las rocas durante 376 y 765 segundos. RESULTADOS Los resultados de activación neutrónica arrojaron un aumento en el flujo térmico desde 1,75x106 n/cm2 s a 6, 25 x 10 6 n/cm2 s, esto es, 3,57 veces el flujo anterior. El flujo epicádmico aumentó de 6,83x10 3 a 4,06x104 n/cm2 s. Así, el flujo total pasó de 1,76x106 a 6,2510 6 n/cm2 s, es decir, 3,57 veces. Se esperaba subir un orden de magnitud, pero serán necesarias más pruebas para evaluar las nuevas posibilidades de la facilidad modificada. Para las muestras de B, se midió el número de cuentas del pico de 478 keV utilizando una región de interés (ROI) fija pero distinta para cada serie, ya que éstas fueron tomadas en varias oportunidades, con diferentes configuraciones de ganancia del amplificador. El software utilizado para esto fue Maestro, que para una ROI determinada calcula el número de cuentas bajo la curva y el error asociado, entre otros parámetros. En la Figura 13 aparece una parte del espectro obtenido para 5000 ppm y 600 segundos de medición, que muestra el pico asociado a la captura por B en torno a los 478 keV aproximadamente, ensanchado debido a los efectos descritos en la sección II 2 f. 2. Muestras puras Se irradiaron muestras de V, Nb, Ti, Ni, Cu y Cd, durante 600 segundos y de Gd durante 251 segundos. Debido a su corta vida media de aproximadamente 5 minutos y su altísima sección de captura -de hecho la mayor conocida de todos los elementospodría interferir significativamente en el espectro. Figura 13: Pico de B en torno a 478 keV. 3. Muestras de rocas Dos pequeñas rocas del norte de Chile, de composición desconocida, fueron parcialmente molidas (†) aquel cuya energía es tal que la respuesta del detector sería la misma, si el blindaje de Cd fuese reemplazado por un material completamente opaco a los neutrones bajo dicha energía y transparente para energías superiores. En la Tabla II se presenta el número de cuentas para una misma muestra de 400 ppm en función del tiempo de irradiación. En la Tabla III, se puede observar el número de cuentas para muestras de distintas concentraciones y tiempo fijo, según se detalló. NUCLEOTECNICA AÑO 24 Nº 38 (DICIEMBRE 2005) 61 C O M U N I C A C I O N OPTIMIZACIÓN DE LA FACILIDAD EXPERIMENTAL PGNAA DEL REACTOR RECH-1 Tabla II : Número de cuentas por tiempo de integración para muestras de 400 ppm. 62 C O M M U N I C A T I O N Tiempo [s] 600 1200 1800 2400 3600 5400 Cuentas Error cuentas 1141 2453 3760 5539 8013 10880 263 373 461 531 653 804 Tabla III : Número de cuentas por tiempo de integración para tres muestras de distinta concentración. Concentración [ppm]Cuentas Error cuentas 250 400 1000 571 1141 2485 164 263 393 En la segunda medición, nuevamente una ley lineal relaciona área del pico con la concentración del elemento de interés. El resultado del ajuste lineal se muestra en la Figura 15, en la que es claro que las barras de error contienen la recta de mejor ajuste. El coeficiente de correlación es r = 0,99. Nuevamente se puede apreciar una excelente relación con la formulación teórica. Aún así, debieran obtenerse más datos para tener una estadística más confiable. Los espectros de las rocas no mostraron contribución de picos notoria en el análisis, bajo comparación con un espectro de radiación de fondo del reactor. En la primera serie de mediciones, esto pudo atribuirse a un desajuste en el alineamiento de la plataforma portamuestras respecto al haz, que fue comprobado mediante neutrografías. Sin embargo, la segunda serie (esta vez con el haz alineado) arrojó los mismos resultados, no pudiéndose determinar sus elementos constituyentes (muestras poco compactadas y muy heterogéneas). Los espectros de las rocas se compararon con espectros de fondo del reactor del año 2004, mostrando los mismos picos, sin diferencias apreciables. ANÁLISIS DE RESULTADOS El modelo presentado en la sección II 4 predice una relación lineal entre el número de cuentas bajo el pico (Ai) y el tiempo de muestreo con irradiación (t) si los otros parámetros permanecen fijos. Asumiendo esto último y aplicando el modelo lineal, un ajuste de mínimos cuadrados a una recta muestra el soporte experimental del modelo (ver Figura 14), al menos en el rango de tiempos y concentración de B utilizados. El coeficiente de correlación del ajuste lineal es r=0,99. Figura 14: Ajuste lineal para los datos de la Tabla II. El coeficiente de correlación para el ajuste lineal es 0,99. Figura 15: Ajuste lineal para los datos de la Tabla III. El coeficiente de correlación para el ajuste lineal es 0,99. El espectro de Cd presenta varios picos característicos de captura, y uno de ellos, que presenta la mayor cantidad de cuentas en el rango de energías registrado, indica una gran sección de captura neutrónica a 556,38 keV, con sólo un 0,3 % de discrepancia con respecto al valor obtenido en la base de datos en línea del Lawrence Berkeley Laboratory (http://ie.lbl.gov/ ng.html) de gammas instantáneos de captura de neutrones térmicos, que publica el valor de 558,32 keV. Una parte del espectro se muestra en la Figura 16, donde destaca el pico recién mencionado. Tomando NUCLEOTECNICA AÑO 24 Nº 38 (DICIEMBRE 2005) DAVID ÓRDENES, ANDREA SILVA, CARLOS HENRÍQUEZ, CLAUDIO PEREDA como referencias el área del pico mayor y su respectiva sección de captura según datos publicados, al obtener el cociente entre las áreas de los otros picos respecto al mayor, y comparar este valor con los cocientes de las respectivas secciones eficaces de captura con aquella del mayor, se obtiene una interesante correlación de tendencias, según se mues-tra en el gráfico de la Figura 17. A mayores energías, las fracciones de cuentas son menores debido a la menor eficiencia del detector. dos, modificadas mediante la función s´ = 2000 +2000 · s para su visualización. Nuevamente es posible observar una buena correlación entre las alturas de los picos y sus secciones eficaces asociadas. De aquí se desprende también que este isótopo tiene un alto porcentaje de presencia en la naturaleza, ya que la muestra no está enriquecida artificialmente. Para la muestra de Ni, el aspecto más significativo del espectro es que presenta un notorio pico del isótopo 60Ni a 281.07 keV, poniendo en evidencia la capacidad de la técnica para hacer este tipo de distinciones. En la Figura 18 se presenta una parte del espectro, con una gráfica adicional de las secciones eficaces de captura asociadas a lo picos señala- Las capacidades analíticas de la instalación, aún deben ser probadas más extensivamente, pero para un conjunto limitado de pruebas tiene un buen desempeño. Hasta el momento de la última experiencia de medición en el marco de este trabajo y según los datos obtenidos, era posible detectar hasta 250 ppm de B diluído en un volumen de 2 cm3 agua como límite inferior. Las rocas no aportaron datos, lo que probablemente se Figura 16: Espectro debe a un problema de diseño del prompt gamma para experimento, puesto que ésto se ha muestra de Cd en el realizado antes con un flujo menor rango de 107 a 1130 keV. Los picos de neutrones. CONCLUSIONES identificados muestran los valores según la base de datos mencionada en el apartado de análisis. Los picos de Cd muestran una excelente correlación con las respectivas secciones eficaces, lo que sumado a mejoras en el procesamiento de datos para corrección o estimación de pérdidas, puede dar lugar a una buena primera estimación de cocientes de secciones eficaces. Agregando información adi- Figura 17: Comparación de fracciones de secciones eficaces de captura (sección de cada pico dividido por la sección del pico de 556,38 keV) y fracciones de cuentas respectivas. Puede apreciarse cierta correlación entre ambas fracciones. NUCLEOTECNICA AÑO 24 Nº 38 (DICIEMBRE 2005) 63 C O M U N I C A C I O N OPTIMIZACIÓN DE LA FACILIDAD EXPERIMENTAL PGNAA DEL REACTOR RECH-1 64 C O M M U N I C A T I O N Figura 18: Espectro prompt gamma para muestra de Ni en el rango de 107 a 2000 keV. Se muestran picos asociados a isótopos de 58Ni y 60Ni. Además, una representación de las secciones eficaces de captura a las energías de los picos amplificada y desplazada muestra la correlación con cuentas por pico. Las líneas entre estos datos son sólo para enfatizar las magnitudes relativas. cional según se describió en el marco teórico, sería posible calcular directamente las secciones eficaces, con cierto margen de error adecuado a las características del sistema. Lo mismo podría aplicarse al espectro del Ni. La identificación del isótopo 58Ni muestra asimismo la versatilidad de la técnica PGNAA. BIBLIOGRAFÍA [1] Henríquez C., Navarro G., Klein J., Steinman G., Facilidad experimental “PGNAA” Prompt Gamma Neutron Activation Analysis. Informe técnico. Proy: 404/405/510. CCHEN, Octubre, 1998. [2] Lamarsh J., Baratta A., Introduction to Nuclear Engineering. Third Edition, Prentice Hall. 2001. Es importante señalar que todos estos trabajos se realizaron con un detector de reemplazo que se encontraba al final de su vida útil. El detector original (de 35 % de eficiencia) está en proceso de reparación y se espera que mejore notoriamente la sensibilidad de la facilidad al estar operativo nuevamente. [3] Byrne, J., Neutrons, Nuclei and Matter, reprint 1995. AGRADECIMIENTOS [7] Krane, K., Introductory Nuclear Physics, John Wiley & Sons, 1988. Al grupo de operación del reactor RECH-1 de la Reina. A Susana Bustamante M. por su cooperación y asistencia en la redacción y discusión final de este trabajo. A Jessica Parra y a Patricio Sanhueza, por su valiosa ayuda. [8] Navarro G., Henríquez C., Pereda C., Andonie O., Steinman G., Límite de detección de Boro en sólido y líquido con análisis por activación de radiación gamma instantánea (PGNAA), Ciencia Abierta, Revista FCFM, N o 12, Diciembre 2000. [4] Knoll, G. F., Radiation Detection and Measurement, 2 a edición, Wiley, 1989. [5] Eds. Alfassi, Z., Chung, C., Prompt Gamma Neutron Activation Analysis, CRC Press, 1995. [6] Turner, J.E., Atoms, Radiation and Radiation Protection, 2 a edición, 1995, John Wiley & Sons, Inc. [9] Ovalle M., Navarro G., Henríquez C., Andonie O., Klein J., Pereda C., Análisis por activación de radiación gamma instantánea (PGNAA), III Jornadas Científicas de la CCHEN (RECH1), 2003. NUCLEOTECNICA AÑO 24 Nº 38 (DICIEMBRE 2005)