Radón, elementos radiactivos y estables en campo petrolero con

UNIVERSIDAD SIMÓN BOLÍVAR
DECANATO DE ESTUDIOS PROFESIONALES
COORDINACIÓN DE FÍSICA
RADÓN, ELEMENTOS RADIACTIVOS Y ESTABLES EN
CAMPO PETROLERO CON AGUAS FREÁTICAS
CONTAMINADAS POR GAS NATURAL
Por:
Br. Diana C. Teixeira G.
PROYECTO DE GRADO
Presentado ante la Ilustre Universidad Simón Bolı́var
como requisito parcial para optar al tı́tulo de
Licenciado en Fı́sica
Sartenejas, Abril de 2012
UNIVERSIDAD SIMÓN BOLÍVAR
DECANATO DE ESTUDIOS PROFESIONALES
COORDINACIÓN DE FÍSICA
RADÓN, ELEMENTOS RADIACTIVOS Y ESTABLES EN
CAMPO PETROLERO CON AGUAS FREÁTICAS
CONTAMINADAS POR GAS NATURAL
Por:
Br. Diana C. Teixeira G.
Realizado con la asesorı́a de:
Dr. Daniel Palacios
PROYECTO DE GRADO
Presentado ante la Ilustre Universidad Simón Bolı́var
como requisito parcial para optar al tı́tulo de
Licenciado en Fı́sica
Sartenejas, Abril de 2012
v
Resumen
En el presente trabajo se aplican técnicas nucleares radiométricas con el objetivo de esclarecer el problema de contaminación de aguas de pozos con gas natural en la localidad de
Tascabaña (comunidad indı́gena ubicada en el estado Anzoategui, Venezuela) y determinar
la presencia de emanaciones de gas en el rı́o del mismo nombre.
Se realizaron experimentos en el laboratorio con la finalidad de estándarizar la técnica de
detección de radionuclidos para conocer los niveles de gas Radón en el suelo con detectores
LR-115. Se determinó que el tiempo óptimo de exposición de éstos detectores es de 30 dı́as;
ası́ mismo se determinó que el número de capas de membrana semipermeable (filtros delgados
de poliesterde baja densidad) que debe usarse en las cámaras de difusión (donde se colocan los
detectores LR-115) para evitar el paso de partı́culas de polvo, de aerosoles y de los productos
de desintegración del Radón, va a depender del grosor de la membrana semipermeable que
se utilice. Se estudiaron dos tipos de membranas cuyos grosores son 20 micras y 25 micras.
Para ambos casos el número de capas de membrana semipermeable a utilizar son dos capas.
Se hizo un estudio de los detectores LR-115 revelados para determinar el ángulo crı́tico de
incidencia de las partı́culas α en el detector. Éste ángulo es entre 40 - 45 grados. Se estudiaron
los diferentes escenarios para las distribuciones de las densidades de trazas en el detector.
Además de utilizar métodos de detección pasiva se realizaron mediciones espectrometrı́a
Gamma de alta resolución con detector de Ge Hiperpuro analizandose muestras recolectadas
en 137 puntos seleccionados del área de estudio. Para este caso se recolectó muestra de suelo
(1 kg aproximadamente). Las muestras se secaron durante 24 horas en una estufa a 100 grados
centı́grados y posteriormente envasada y selladas en frascos de polietileno de alta densidad.
Al cabo de 25 dı́as (tiempo en que se alcanza el equilibrio secular) se realizaron las mediciones
de los espectros. Los espectros obtenidos permiten determinar las concentraciones de 238 U
equivalente, 232 T h equivalente y 40 K, utilizando el método comparativo.
Se graficaron mapas para estudiar las posibles desviaciones de los valores reales respecto
a los esperados y ası́ determinar gráficamente el comportamiento del Potasio (KD %) y del
Uranio (U D %) normalizados al Torio. Las variaciones de KD % y UD % se pueden combinar
como un solo término, DRAD, que es la diferencia entre ellos.
A mis padres, en especial a mi mami por su apoyo incondicional y paciencia
A mi abuela y hermano por estar siempre ahı́
A Nico por su ayuda y ánimo en todo momento
Sin ustedes no hubiese sido posible
vii
Agradecimientos
Primero que nada quiero dar gracias a Dios y a mis padres por la formación que me han
dado al punto de llevarme a donde estoy ahora, gracias a mi madre por su paciencia y ánimo
en todo momento, gracias a mi abuela por todas sus lecciones y a mi hermano por ser un
ejemplo a seguir. Son la familia mas maravillosa, quiero ser parte de su orgullo y los amo!
Gracias a mis profesores por guiarme durante este largo camino, muy especialmente al Prof.
Daniel Palacios por ser mi tutor y guı́a durante todo este tiempo, fue maravilloso trabajar con
usted; ası́ mismo doy gracias especiales al Prof. Haydn Barros por todo su apoyo, enseñazas
y diligencia durante todo este proceso, también por su ayuda y disposición a ayudarme en
todo momento.
Gracias al Prof. Juan Alfonso, por permitirme trabajar a último momento en el IVIC.
Muchı́simas gracias por su diligencia.
Al profesor Sajo por su buena disposición en todo momento y por darme la oportunidad
de aprender más sobre el tema en el congreso de puebla 2011. Gracias infinitas!
Al profesor Greaves por su disposición a enseñarme técnicas relacionadas a la fluorescencia
de rayos X.
A Yanet y a Jackson por toda la ayuda y paciencia en la preparación de pastillas y análisis
de Fluorescencia. Gracias!!
Al Dr. Pablo y a la Lic. Lisette por su aporte y ayuda con todo lo relacionado a la quı́mica
empleada en los experimentos y por su gran disposición.
A mi equipo de trabajo, Emidio, Johny, Yin, GRACIAS MUCHACHOS!. La salida de
campo fue genial! Gracias por su ayuda y disposición en todo momento.
A Ari, Jonathan y Luis, sin ustedes JAMÁS hubiese terminado de envasar!! Son lo máximo!.
A Laurita por su ayuda en los experimentos que realicé en el IVIC, y por estar siempre
ahı́ brindandome su apoyo.
A Argenis, gracias por ayudarme siempre en todas las cosas que desconocı́a del laboratorio,
por tus enseñanzas y por tu ánimo en todo momento.
Un especial agradecimiento a mi amigo Kevin por ayudarme con todo lo relacionado al
formato de la tesis. Escribir una tesis es difı́cil, escribirla en un lenguaje desconocido es
MEGA dificil, GRACIAS por tu aporte amigo!!
A Mertio y Kelvin por ayudarme con el resto de las cosas de LATEX, me salvaron la vida!
Y por último, y no menos importante, a mi novio Nicolás, por ayudarme en cada detalle,
por soportar mi humor durante todo este proceso, por ser mi soporte y mi alegrı́a! Gracias
principe, Te amo!
Gracias a todos! Sin ustedes hubiese sido imposible.
ix
ÍNDICE GENERAL
Introducción
1
I
Objetivos Generales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3
1
Anomalı́as en la distribución superficial de radioisótopos naturales en la
exploración petrolera
5
Localización de yacimientos de petróleo y gas a partir de mediciones del gas Radón
en los poros del suelo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
7
1.2
Anomalı́as de los niveles de radiación Gamma . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
8
1.3
Modelo de trabajo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
9
1.3.1
Hipótesis del modelo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
11
1.3.2
Modelo de ascenso de los radionúclidos desde las profundidades . . . . . . . .
11
1.4
Modelo de alteraciones por microfiltración de hidrocarburos . . . . . . . . . . .
12
1.5
Espectrometrı́a gamma en la exploración de petróleo . . . . . . . . . . . . . . .
12
1.6
Problemas en la interpretación de los datos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
14
1.7
Análisis de trazas inducidas por partı́culas α emitidas por el Radón y su descendencia en los detectores LR-115 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
14
1.1
2
Técnicas de detección de la radiación
2.1
18
Detección de partı́culas α . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
18
2.1.1
Detectores de centelleo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
18
2.1.2
Detectores de trazas nucleares de estado sólido (SSNTD) . . . . . . . . . . . .
20
2.2
2.2.1
2.3
Detección de partı́culas γ
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
20
Semiconductores . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
21
Funcionamiento de los detectores de Germanio Hiperpuro . . . . . . . . . . . . .
23
2.4
3
Fluorescencia de Rayos X por Reflexión Total . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Métodos y procedimientos
220
222
28
3.1
Concentración de
3.2
Revelado de los detectores LR-115
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
31
3.3
Análisis de la densidad de trazas en los detectores . . . . . . . . . . . . . . . . .
33
3.3.1
Programa para el análisis de las huellas tratadas quḿicamente . . . . . . . . .
34
3.3.2
Ajuste del sistema óptico . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
34
3.3.3
Colocación del detector para las observaciones . . . . . . . . . . . . . . . . . .
34
3.3.4
Pasos para procesar las imágenes de trazas capturadas por la cámara CCD por
medio del programa IMJ Video Capture. Cuantificación y análisis utilizando el
software ImagenJ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
35
3.3.5
Detalles de los pasos para procesar la imagen de trazas . . . . . . . . . . . . .
36
3.3.6
Determinación de tasas de densidad de trazas . . . . . . . . . . . . . . . . . .
39
Medición de la concentración promedio de Radón en los poros del suelo de la
Universidad Simón Bolı́var para determinar el tiempo de exposición óptimo de los
detectores LR-115 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
40
3.5
Estudio de la concentración de Radón medida en campo por método pasivo . . .
43
3.6
Análisis de trazas inducidas en los detectores LR-115 . . . . . . . . . . . . . . .
44
3.7
Análisis de las muestras por medio del espectómetro Gamma en el laboratorio .
45
3.7.1
Adquisición de espectros en el laboratorio . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
45
3.7.2
Análisis de los espectros Gamma . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
46
Preparación de las muestras para análisis por Fluorescencia de Rayos X por Reflexión Total (TXRF) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
48
Análisis semicuantitativo de muestras por TXRF . . . . . . . . . . . . . . . .
49
3.4
3.8
3.8.1
4
4.1
4.2
Rn y
25
Rn . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Resultados
28
51
Optimización del número de capas de membrana semipermeable de las cámaras
de difusión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
51
Tiempo de exposición óptima de los detectores LR-115. Experimento realizado en
la USB . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
52
xi
4.3
Análisis de trazas en los detectores LR-115 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
56
4.4
Parámetros ambientales en campo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
61
4.5
Mediciones pasivas de Radón en los poros del suelo en el área de estudio . . . .
64
4.6
Resultados de los Análisis Gamma Espectrométricos de laboratorio. . . . . . . .
67
4.6.1
. . . . . . . . . . .
74
4.7
Fluorescencia de rayos X por reflexión total (TXRF) . . . . . . . . . . . . . . .
79
4.8
Análisis de fluorescencia de rayos X (FRX) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
83
5
Compensación de la litologı́a superficial y el tipo de suelo
Conclusiones
84
REFERENCIAS BIBLIOGRÁFICAS
86
A Modelación para determinar Radón y Torón en celda de centelleo [36]
89
A.1 Modelación y aplicación de técnicas recursivas para determinar Radón y Torón
en los poros del suelo utilizando celdas de centelleo y el equipo Pylon AB-5 en
régimen cuasi-contı́nuo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
89
A.1.1 Definición y uso de funciones recursivas
90
A.1.2 Evaluación de la concentración de
222
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Rn o
220
Rn en el aire del suelo . . . . . .
91
A.1.3 Simulación del proceso de medición . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
92
A.1.4 Consideraciones sobre el proceso de desintegración y condiciones experimentales
de medición para la simulación y elaboración de los algoritmos de cálculo . . .
93
A.1.5 Comprobación experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
97
B
Tablas de las actividades especı́ficas
100
C
Reconocimiento
119
xii
LISTA DE TABLAS
3.1
Concentraciones de U, Th y K en los materiales de referencia, determinadas tomando como base la masa de las sustancias en seco. . . . . . . . . . . . . . . . .
47
Flujos asociados a cada área de estudio, obtenidos mediante la bombona de sución
de aire del equipo Pylon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
53
Concentraciones tı́picas de radioelementos sobre unidades geológicas de interés
para la explotación petrolera (Saunders y otros, 1994) . . . . . . . . . . . . . . .
74
Concentraciones en ppm y error porcentual de los elementos presentes en las
muestras de prueba parte 1. (< LLD: Menor al lı́mite de detección) . . . . . . .
80
Concentraciones en ppm y error porcentual de los elementos presentes en las
muestras de prueba parte 2. (< LLD: Menor al lı́mite de detección) . . . . . . .
81
B.1 Actividad especı́fica del Potasio por muestra . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
101
B.2 Actividad especı́fica del Torio por muestra . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
107
B.3 Actividad especı́fica del Uranio por muestra . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
113
4.1
4.2
4.3
4.4
LISTA DE FIGURAS
1
Área de estudio. Estado Anzoátegui . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1
2
Emanación de Gas metano en rı́o Tascabaña (2010) . . . . . . . . . . . . . . . .
2
1.1
Filtración de hidrocarburos ligeros desde acumulaciones de petróleo hasta la superficie. Tomado de Palacios, 2011 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6
Esquema generalizado de la alteración geoquı́mica y geofı́sica de suelos y sedimentos inducida por fuga de hidrocarburos. Modificado de [5]. . . . . . . . . . . . .
7
Croquis del flujo ascendente de gases del suelo (conteniendo Radón) desde una
reserva de petróleo/gas. En la parte superior se muestra la variación de la concentración de Radón en la superficie del suelo. Modificado de [1] . . . . . . . . .
8
Esquema sugerido por Sikka y Shives [10] para la formación de anomalı́as de
hidrocarburos, radiométricas y geoquı́micas en la superficie del suelo. . . . . . .
10
Esquema de alteraciones por la microfiltración de hidrocarburos. Tomado de Palacios, 2011 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
12
Esquemas para la detección de radioelementos sobre depósitos de hidrocarburos
considerando (a) microfiltración (Saunders y otros, [13]) y (b) celdas electroquı́micas [14] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
13
Geometrı́a de una traza revelada inclinada con Vt (velocidad de revelado de la
traza) constante. D es el eje mayor de la apertura elı́ptica de la traza para un
tiempo de revelado t. S y Le son la longitud proyectada sobre la superficie del
detector y la longitud de la traza, respectivamente [21] . . . . . . . . . . . . . .
16
2.1
Pylon AB-5 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
19
2.2
Estructura del Germanio y del Silicio. Tomado de [29] . . . . . . . . . . . . . . .
21
2.3
Espectrómetro Gamma con detector coaxial de Germanio Hiperpuro de alta resolución, Marca Ortec, modelo GEM-40P4, perteneciente al Lab. de fı́sica Nuclear
la USB . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
24
1.2
1.3
1.4
1.5
1.6
1.7
2.4
Geometrı́as del montaje experimental de FRX y TXRF. Modificado a partir del
manual de usuario del espectrómetro de TXRF modelo PICOFOX, marca Bruker
25
3.1
Detectores LR-115 expuestos al Radón exhalado de una muestra de Uranio natural 29
3.2
Detectores LR-115 expuestos al Torón exhalado de una muestra de Torio Natural
30
3.3
Esquema del montaje experimental de los detectores LR-115 expuestos a la fuente
de torio natural acoplada con una bomba extractora . . . . . . . . . . . . . . . .
31
3.4
Porta objetos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
32
3.5
Baño marı́a en un sistema termoregulado para el revelado de detectores LR-115
32
3.6
Enjuague de detectores LR-115 en un agitador magnético . . . . . . . . . . . . .
33
3.7
Menú principal del programa ImageJ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
34
3.8
Equipo activo para la medida del radón, Pylon AB-5 . . . . . . . . . . . . . . .
41
3.9
Cámaras de difusión con detectores LR-115 en uno de los huecos (profundidad de
60 cm) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
42
3.10 Foto de la ubicación de los detectores . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
42
3.11 Detector LR-115 listo para ser colocado en el sitio de medición del Radón . . . .
44
3.12 Espectro gamma tı́pico de una muestra de suelo e identificación de los radionúclidos por sus picos de energı́a. Tomado con el espectrómetro Gamma Marca ORTEC, perteneciente al laboratorio de Fı́sica Nuclear de la USB, y visualizado con
el software MAESTRO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
46
3.13 Equipo de Fluorescencia de Rayos X por Reflexión Total perteneciente al Laboratorio de Fı́sica Nuclear de la USB . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
50
4.1
Dependencia de las densidades de trazas inducidas en los detectores LR-115 con el
número de capas de envoplast para detectores expuestos a polvo de Uranio natural. 51
4.2
Dependencia de las densidades de trazas inducidas en los detectores LR-115 con
el número de capas de envoltura plástica (virutex) para detectores expuestos a
una fuente de Torio natural. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
52
Dependencia temporal de la tasa de conteos de 222 Rn y 220 Rn registrada por el
equipo detector, en los poros del suelo. USB Valle de Sartenejas . . . . . . . . .
54
Densidades de trazas inducidas en detectores LR-115, expuestos por 10 dı́as, para
diferentes espesores de la capa semipermeable . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
54
4.3
4.4
xv
4.5
Densidades de trazas inducidas en detectores LR-115, expuestos por 20 dı́as, para
diferentes espesores de la capa semipermeable . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
55
Densidades de trazas inducidas en detectores LR-115, expuestos por 28 dı́as, para
diferentes espesores de la capa semipermeable . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
55
Histograma de la distribución del tamaño del eje mayor de las trazas obtenidas
por la exposición al Radón de un detector LR-115 en el interior de una cámara
de difusión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
56
Histograma de la distribución del tamaño del eje menor de las trazas obtenidas
por la exposición al Radón de un detector LR-115 en el interior de una cámara
de difusión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
57
Distribución del ángulo de incidencia de las partı́culas alfa sobre el detector LR115 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
58
4.10 Distribución de los ángulos de incidencia sobre el detector . . . . . . . . . . . .
59
4.11 Distribución de las relaciones entre los semiejes menor y mayor . . . . . . . . . .
59
4.12 Distribución de los ángulos de incidencia en los detectores LR-115 . . . . . . . .
60
4.13 Gráfica de los valores de humedad para el perı́odo comprendido entre el 22 de
febrero y el 13 de marzo de 2010. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
62
4.14 Gráfica de los valores de temperatura para el perı́odo comprendido entre el 22 de
febrero y el 13 de marzo de 2010. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
62
4.15 Gráfica de los valores de presión atmosférica para el perı́odo comprendido entre
el 22 de febrero y el 13 de marzo de 2010. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
63
4.16 Gráfica de los valores de velocidad del aire para el perı́odo comprendido entre el
22 de febrero y el 13 de marzo de 2010. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
63
4.17 Interpolación de la concentración de 222 Rn obtenida por el método pasivo (detectores LR-115) utilizando kriging isotrópico. Las coordenadas estan dadas en
UTM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
65
4.18 Modelo conceptual explicativo de los resultados obtenidos . . . . . . . . . . . .
66
4.19 Resultados obtenidos por técnicas magnetotelúricas. Datos suministrados por
PDVSA . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
67
4.20 Interpolación del nivel de 40 K en suelo superficial usando el Kriging universal
(isotrópico). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
68
4.6
4.7
4.8
4.9
xvi
4.21 Interpolación del nivel de 238 U equivalente (calculado como la concentración de
actividad promedio del 214 Bi y 214 P b en equilibrio con 226 Ra) en suelo superficial
usando el Kriging universal (isotrópico). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
69
4.22 Interpolación del nivel de 232 T h equivalente (calculado como la concentración de
actividad promedio del 228 Ac, 212 Bi, 212 P b y 208 T l) en suelo superficial usando el
Kriging universal (isotrópico). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
69
4.23 Mapa de correlación espacial entre el Torio y el Uranio (Unidades UTM). Curva
de correlación entre el Torio y el Uranio . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
70
4.24 Mapa de elevación sobre el nivel del mar del área de estudio (Unidades UTM) .
71
4.25 Mapa de correlación espacial entre el Potasio y el Uranio (Unidades UTM). Curva
de correlación entre el Potasio y el Uranio . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
72
4.26 Mapa de correlación espacial entre el Potasio y el Torio (Unidades UTM). Curva
de correlación entre el Potasio y el Torio . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
73
4.27 Interpolación de los valores de KD en el área de estudio. . . . . . . . . . . . . .
76
4.28 Interpolación de los valores de UD en el área de estudio. . . . . . . . . . . . . .
77
4.29 Planta de procesamiento de gas y laguna asociada, rodeada de tubos metálicos
inutilizados, con incrustaciones que presentan alto contenido de Radio. . . . . .
77
4.30 Interpolación de los valores de DRAD en el área de estudio . . . . . . . . . . . .
78
4.31 Comparación de la concentración de elementos en las submuestras 2 y1 . . . . .
82
4.32 Comparación de la concentración de elementos en las submuestras 3 y1 . . . . .
82
A.1 Principales diagramas de desintegración del 222 Rn (A) 220 Rn (B) y sus productos
de desintegración.. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
94
A.2 Simulación para concentraciones iniciales de Radón y Torón . . . . . . . . . . .
95
A.3 Simulación para concentraciones iniciales de Radón y Torón . . . . . . . . . . .
96
A.4 Simulación para concentraciones iniciales de Radón y Torón . . . . . . . . . . .
96
A.5 Cuentas registradas por el Pylon AB-5 medición de campo . . . . . . . . . . . .
98
A.6 Resultado experimental y simulados . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
99
xvii
Introducción
Los Kariñas constituyen uno de los doce pueblos indı́genas presentes en el territorio venezolano, concentrándose en los estados Anzoátegui, Bolı́var, Monagas y Sucre. En el caso del
estado Anzoátegui, que es el de nuestra incumbecia en este trabajo, el 7 % de su población
total es perteneciente a esta etnia, concentrándose en la Mesa de Guanipa, Municipio Pedro
Marı́a Freites, en caserios como Bajo Hondo, Mapiricure, Kashama y Tascabaña.
Figura 1. Área de estudio. Estado Anzoátegui
Desde el año 2002, los Kariñas de las comunidades Tascabaña I y Tascabaña II detectaron
la presencia de gases naturales (fundamentalmente metano) en los pozos de agua potable
que surten dicha comunidad, por lo que se presumió la presencia de contaminación por
hidrocarburos en el acuı́fero libre en esa zona. En particular, durante la perforación del pozo
de agua “Tascabaña 1”(2011) se generó una fuga de gas metano a una profundidad de 103
metros. Ası́ mismo en el rı́o Tascabaña, que se encuentra relativamente cerca de la comunidad,
existen emanaciones locales de gas.
2
Figura 2. Emanación de Gas metano en rı́o Tascabaña (2010)
Debajo de estos suelos del estado Anzoátegui, en particular de la comunidad Tascabaña
I y II, se encuentran grandes reservas de hidrocarburos (pozos de petróleo y gas) (Palacios,
2009), ası́ mismo, se encuentra la Mesa de Guanipa, que es conocida como uno de los acuı́feros
más grandes de América Latina.
El agua potable en la cual se encuentra diluı́do el gas metano tiene para el consumo humano
una toxicidad limitada, el gas en sı́ mismo como lo conocemos no es tóxico y escapa del agua
rápidamente. Sin embargo, el gas se vuelve peligroso cuando se evapora del agua y entra en
los hogares de las personas, donde puede llegar a ser inflamable; y en altas concentraciones
puede causar asfixia, dolor de cabeza, daño cerebral, y en el peor de los casos, la muerte.
Ante el fenómeno observado de las emanaciones de este gas en el rı́o Tascabaña y la
contaminación de acuı́feros surge la inquietud de estudiar el caso.
Dentro de las posibles causas de contaminación de aguas freáticas, están las de origen
antrópico (mala cementación de los pozos de petróleo y/o gas, fracturación hidráulica) y las
de origen natural (zonas a profundidad con gas a alta presión que causan sobrepresurización
del acuı́fero). Este gas a alta presión se infiltra a través de las fallas y los planos del lecho
rocoso hasta el acuı́fero, contaminándolo.
Ahora nos preguntamos, ¿el gas metano proviene de niveles profundos o, de niveles más
cercanos a la superficie del suelo?, ¿las emanaciones del agua son de origen natural?, ¿o
estarán relacionadas con el proceso de inyección, perforación y extracción de gas en las
proximidades?, ¿se estará infiltrando metano al agua potable desde alguno de los pozos de
gas de la región?
3
Por otra parte trabajos realizados en varios paı́ses han demostrado la deficiencia del nivel
de Radón en regiones de reservas comprobadas de petróleo y/o gas [1] [2]. Se ha demostrado
que los valores fuera de lo esperado de las concentraciones del Radón registradas encima de
estratos acuı́feros son opuestas a las observadas sobre estratos petrolı́feros. Si un acuı́fero
está contaminado por gases naturales debido a fugas desde un pozo de petróleo (o gas), o por
la convergencia de fallas, fracturas o fisuras entre el flujo ascendente de gases hidrocarburos
y el acuı́fero, entonces es de esperar que en la proyección de la fuente hacia la superficie, el
Radón contribuirá a que su concentración se incremente debido al arrastre de las moléculas
de hidrocarburos gaseosos, reduciéndose ası́ su concentración a medida que se aleja de la
fuente.
Tomando en cuenta que en la zona de estudio los pozos de agua contaminados se encuentran en una región donde existen muchos pozos de gas (la mayorı́a inactivos), y además
se presentan emanaciones de gas metano en aguas de la localidad a una distancia aproximada de 1,5 km de los pozos de agua, entonces podemos plantear varias hipótesis para el
comportamiento del Radón en el suelo.
1. Gases naturales a alta presión y provenientes de un reservorio llegan al acuı́fero a
través de un sistema interconectado de fallas, fracturas o fisuras, en consecuencia, el
radón es arrastrado con mayor fuerza desde las profundidades y condiciona su mayor
acumulación en los poros del suelo.
2. Debido a averı́as o inadecuada cementación de pozos de petróleo o gas, o confinamiento
de gas anular, los gases naturales a alta presión pueden llegar al acuı́fero y también
causar mayor acumulación de radón en los poros del suelo.
Por otro lado, se ha observado que la radiactividad natural en campos de petróleo y gas
presenta un comportamiento peculiar, dado por anomalı́as superficiales en las distribuciones
de potasio (40 K) y algunos isótopos de la serie de decaimiento del Uranio y Torio en suelo
superficial. Las anomalı́as de Uranio y Potasio (bajos niveles de radiación) se deben a cambios
geoquı́micos inducidos por la migración de hidrocarburos desde sus fuentes hasta la superficie del suelo. En consecuencia, la cartografı́a radiométrica se puede emplear para indicar
acumulaciones subsuperficiales de petróleo y en general revelar la existencia de filtraciones
de hidrocarburos si estos han sido capaces de inducir cambios geoquı́micos superficiales.
I.
Objetivos Generales
Adquirir una formación teórica y práctica, en las técnicas experimentales utilizadas,
que garantice el dominio de éstas en el futuro.
4
Desarrollar y aplicar metodologı́as radiométricas (espectrometrı́a gamma y detectores de centelleo) en la exploración petrolera y problemas relativos de contaminación
ambiental.
Determinar los niveles de
222
Rn en los poros con el uso de detectores pasivos.
Estudiar las correlaciones de distribucionón espacial de Radón, Uranio, Torio y Potasio
con las variables del área de estudio (rı́os, pozos, etc.)
Evaluar la conveniencia de aplicar la técnica de TXRF para análisis elemental de muestras de suelo del área de estudio.
Determinar la fuente de contaminación del Rı́o Tascabaña 1.
CAPÍTULO 1
Anomalı́as en la distribución superficial de radioisótopos naturales en la
exploración petrolera
Las unidades sedimentarias asociadas tı́picamente a regiones productoras de petróleo se
pueden diferenciar por las concentraciones de radionúclidos con respecto a los valores a sus
alrededores. Los patrones radiactivos sobre depósitos de petróleo, causados por los cambios
geoquı́micos debido a la presencia de hidrocarburos, se han estudiado con interés desde la
primera mitad del siglo XX [3] [4].
La presencia de radioactividad natural en campos de petróleo y gas se conoce desde hace
tiempo y se debe a la presencia de Potasio (K) y de algunos isótopos de la serie de decaimiento
del Uranio y Torio, en la cual estan presentes 222 Rn y 220 Rn respectivamente. El Radón es
un gas noble y radiactivo que se genera a partir de la serie del Uranio y se detecta por la
emisión de partı́culas α. El incremento en su velocidad (o tasa) de transporte a la superficie
causada por otros geofluidos puede proporcionar huellas de procesos geológicos, geofı́sicos,
geotérmicos, hidrológicos y sı́smicos. Se ha encontrado que la difusión local del gas Radón
es útil como trazador natural para determinar la distribución de contaminación (en casos
particulares) por derrames de hidrocarburos en el subsuelo, al mismo tiempo es de utilidad
para determinar fallas locales activas que favorecen el escape de Radón (Palacios, 2011).
La suposición básica de todas las técnicas geoquı́micas de exploración superficial es que los
hidrocarburos se generan y/o entrampan a grandes profundidades y escapan a la superficie
en cantidades variables pero perceptibles. Este hecho ha sido establecido desde hace mucho
tiempo y la asociación de anomalı́as geoquı́micas superficiales con fallas, rutas abiertas, etc.,
son bien conocidas (Palacios, 2011). La expresión superficial de escapes de hidrocarburos se
ejemplifica mejor en áreas con numerosas vı́as de migración bien desarrolladas y un conjunto
de reservorios activos de gas y/o petróleo. También se asume que anomalı́as (bajas concentraciones de gas radón) en la superficie puede relacionarse confiablemente a una acumulación
de petróleo en profundidad.
6
Figura 1.1. Filtración de hidrocarburos ligeros desde acumulaciones de petróleo hasta la
superficie. Tomado de Palacios, 2011
Entre otros, la expresión geoquı́mica superficial de filtración de gases puede manifestarse
como:
1. anomalı́as en la emanación de gases como el Hidrógeno, Helio y Radón
2. anomalı́as en las concentraciones de los radionúclidos gamma emisores.
En la figura1.2 se presenta el esquena del modelo de microfiltraciones generados por procesos geoquı́micos y geofı́sicos. Entre otros aspectos, este modelo tiene en cuenta los siguientes
factores (Palacios, 2011):
Las acumulaciones de hidrocarburos indican un gradiente de presión generando fugas
de gas que se pueden detectar cerca de la superficie.
Las microfugas de hidrocarburos son dinámicas y responden a los cambios de presión,
volumen, temperatura, producidos en el reservorio.
Los hidrocarburos fluidos pueden moverse a través de los estratos geológicos en un
tiempo relativamente breve (10−4 - 10−6 m s−1 ) dependiendo de las condiciones.
La migración es principalmente vertical.
La relación entre las anomalı́as superficiales y las acumulaciones varı́a desde simple a
compleja (en dependencia de la complejidad geológica-estructural).
7
Figura 1.2. Esquema generalizado de la alteración geoquı́mica y geofı́sica de suelos y sedimentos inducida por fuga de hidrocarburos. Modificado de [5]
1.1.
Localización de yacimientos de petróleo y gas a partir de mediciones del
gas Radón en los poros del suelo
Desde hace mucho tiempo se conocen las grandes emisiones anómalas del Radón en yacimientos de Uranio, fuentes geotérmicas, fallas geológicas, volcanes y durante el perı́odo de
formación de terremotos. También se ha demostrado la existencia de anomalı́as negativas de
emanación de Radón (es decir, deficiencia del nivel de Radón) en regiones de reservas comprobadas de petróleo y gas [1]; [6]; [7]. El asunto radica en que los yacimientos de petróleo y
gas se comportan como anomalı́as geoquı́micas, mientras que las estructuras que contienen
hidrocarburos y las barreras que detienen la migración de petróleo dentro de la tierra son
anomalı́as geofı́sicas [1]. Ası́, en la búsqueda de hidrocarburos se pueden emplear métodos de
mapeo tanto geofı́sicos como geoquı́micos.
Fleischer y Turner [1] llevaron a cabo tres tipos de estudios en Pine Bush Area en Albany y
Schenectady, estado de Nueva York. El tercer estudio se basó en la medición de la emanación
del Radón del suelo empleando detectores de trazas nucleares. En éste caso, la expectativa es
8
que el flujo de gases alterará los gradientes de concentración de radón cerca de la superficie,
como se indica en la figura 1.3, según el modelo que sustenta esta hipótesis. De esta forma,
se puede identificar una posible emanación de radón localmente disminuida encima de las
reservas de petróleo/gas en comparación con sus alrededores.
Figura 1.3. Croquis del flujo ascendente de gases del suelo (conteniendo Radón) desde una
reserva de petróleo/gas. En la parte superior se muestra la variación de la concentración de
Radón en la superficie del suelo. Modificado de [1]
Makarov et al. [7] realizaron experimentos para identificar lechos saturados de petróleo
usando la técnica de medición de Radón. Ellos estimaron las amplitudes relativas de anomalı́as
realizando estudios de laboratorio y en perforaciones. Las anomalı́as del Radón registradas
encima de los estratos petrolı́feros (en forma de halo) fueron opuestas a las observadas encima
de los estratos acuı́feros.
1.2.
Anomalı́as de los niveles de radiación Gamma
Se ha observado que sobre acumulaciones de hidrocarburos existen patrones anómalos
sutiles de transporte de radionuclidos detectados en cuencas petroleras. Las anomalı́as que
acompañan los hidrocarburos se pueden identificar cualitativa y directamente a partir de
mediciones radiométricas (Palacios,2011). El interés en analizar radiaciones naturales del
suelo, con un espectrómetro gamma y con un detectorr de alta eficiencia en energı́a, es para
detectar esos patrones sutiles de radioisotopos que caracterizan campos petrolı́feros.
Es bien conocido que la corteza terrestre contiene Uranio, Torio y Potasio. Dichos radionúclidos primordiales se distribuyeron aleatoriamente durante la formación del planeta,
éstos y su progenie emiten, entre otros, también radiaciones gamma en el rango de los KeVMeV durante el proceso ya mencionado. Como sus vidas medias son del orden de la edad
9
de la tierra (4500 millones de años), es de esperar que las tres series radiactivas naturales
contribuyan principalmente al fondo de radiación natural.
Miles de millones de años después de que los radionúclidos se distribuyeran en el planeta
tierra de manera aleatoria se formaron los depósitos de hidrocarburos. En la corteza terrestre,
el Uranio es el más móvil de los tres radionúclidos. Los hidrocarburos subsuperficiales, sin
embargo, a través de procesos geoquı́micos, pueden alterar la movilidad del Uranio sobre
depósitos de hidrocarburos. En particular, en su estado completamente oxidado los iones
de Uranio son solubles en agua, altamente móviles y fácilmente transportados por el agua
subterránea. Sin embargo, al incorporarse a un ambiente que contiene materia orgánica,
los iones se reducen haciéndose insolubles e inmóviles. El Potasio también muestra cambios
caracterı́sticos similares de movilidad. Por consiguiente, la intensidad de radiación gamma
sobre depósitos de hidrocarburos se verá alterado por las contribuciones de Uranio y Potasio,
ya que el Torio es prácticamente insoluble independientemente de las condiciones del medio.
El patrón aleatorio de la radiación que se observa normalmente, directamente relacionado con
la geologı́a del lugar, ha cambiado a un patrón de radiación caracterı́stico, lo cual permite
identificar los lı́mites productivos de un depósito de petróleo (Palacios, 2011).
Varios autores han descrito distribuciones de radiactividad natural con caracterı́sticas particulares sobre yacimientos de petróleo. Alekseev [8] resumió los estudios experimentales
(realizados hasta 1960) de campos de radiación gamma sobre varios depósitos de petróleo
en la antigua Rusia. En su trabajo se reporta que las áreas sobre depósitos de petróleo exhiben predominantemente valores bajos de radiación gamma, vinculados por sus formas y
dimensiones a las estructuras de los yacimientos de petróleo.
El origen de las distribuciones de radiactividad sobre yacimientos de petróleo fue explicado
sobre la base del ascenso de hidrocarburos ligeros que saturan rocas y minerales. Este modelos
da lugar a una disminución de la capacidad de sorción de las rocas, que se encuentran encima
del reservorio, para los radionúclidos móviles. Kogan et al. [9] al estudiar el reservorio de
hidrocarburos de Korovkov en la antigua URSS, observaron una disminución de la radiación
gamma total dentro de sus lı́mites y, en particular, variación en la concentración media de K
y U, mientras que el Th se mantuvo relativamente estable.
1.3.
Modelo de trabajo
Como se describió anteriormente los patrones geofı́sicos y geoquı́micos, incluyendo las anomalı́as en la distribución superficial de radiactividad natural, se forman por interacciones
complejas entre varios componentes. Las estructuras desempeñan un papel crı́tico en la presencia y forma de las anomalı́as superficiales relacionadas con las acumulaciones subsuperfi-
10
ciales de hidrocarburos. La formación de canales de fluı́dos y otros materiales a lo largo de
las estructuras afecta significativamente las distribuciones superficiales resultantes. Las anomalı́as pueden aparecer como patrones de enriquecimiento o empobrecimiento en una amplia
gama de elementos, sales, gases y los propios hidrocarburos, formando tendencias apicales o
anulares, modificadas por condiciones locales (Palacios, 2011). Las anomalı́as en la distribución superficial de radiactividad natural debido al 40 K, las familias del Uranio y del Torio,
ası́ como las anomalı́as debido a hidrocarburos ocluidos, minerales magnéticos, elementos
traza, y halogenos (Br2 , Cl2 , I2 ), probablemente ocurren en todos los niveles estratigráficos.
Las diversas reacciones debido a la actividad quı́mica y bacteriana en el medio donde
ocurre la filtración de hidrocarburos (lı́quido/gas) dan lugar a micro filtraciones que causan
las anomalı́as geoquı́micas [10], como se muestra en la figura1.4
Figura 1.4. Esquema sugerido por Sikka y Shives [10] para la formación de anomalı́as de
hidrocarburos, radiométricas y geoquı́micas en la superficie del suelo.
11
1.3.1.
Hipótesis del modelo
El modelo propuesto para la formación de anomalı́as de hidrocarburos, radiométricas y
geoquı́micas en la superficie de la tierra (Figura 1.4) se basa en las hipótesis siguientes [10]:
1. Las micro y macrofracturas son las que proporcionan la principal vı́a para la migración
de gases e hidrocarburos (crudo, gas), agua y sales.
2. Los procesos de migración son: efusión, difusión hasta cierto punto, y movimiento de la
solución. En caso de que los hidrocarburos lı́quidos u otros elementos sean encapsulados
y transportados por los gases, se incrementá la rapidez de migración. Los hidrocarburos
lı́quidos son transportados en las paredes internas de las burbujas de gas en migración.
3. Los hidrocarburos lı́quidos y el agua transportan elementos radiactivos en solución.
4. Los hidrocarburos (petróleo, gas) y el agua migran verticalmete en forma de microburbujas hacia la superficie como un sistema coloidal.
5. Los gases tales como CO2 , N2 , CH4 , y H2 , y cantidades menores de Ar, Rn, Hg, H2 S,
SO2 , I2 ,Br2 y Cl2 , migran hacia la superficie en forma gaseosa, como microburbujas
y en solución. Los gases encapsulan al Rn, hidrocarburos lı́quidos y otros elementos
trazas,y los transportan a la superficie.
6. Varios elementos forman compuestos con los halógenos y complejos órgano-metálicos y
migran en solución o como coloides hacia la superficie de la tierra.
7. La actividad microbiológica causa degradación de hidrocarburos y precipitación de
minerales.
8. Los gradientes electroquı́micos inducen principalmente el movimiento de aniones y cationes.
1.3.2.
Modelo de ascenso de los radionúclidos desde las profundidades
La cartografı́a de los valores radiométricos pueden indicar acumulaciones subsuperficiales
de petróleo debido al efecto de blindaje que tiene el hidrocarburo sobre la radiación natural
que se emana del reservorio. La radiación de fondo resultante puede detectarse y al graficarla
en mapas se evidencian por lo general patrones aleatorios de concentración.
12
1.4.
Modelo de alteraciones por microfiltración de hidrocarburos
Saunders y otros [11] presentaron una descripción detallada de un modelo en cuanto a
cómo las anomalı́as en Uranio, Potasio, topografı́a, y magnetismo se pueden relacionar con
microfugas de hidrocarburos hacia la superficie terrestre desde depósitos subterraneos. Los
mencionados autores se basaron en la suposición de que la microfiltración de hidrocarburos
implica el ascenso, próximo al vertical, de burbujas ultra-pequeñas de gas a través de una
red de empalmes y planos de estratificación interconectados y saturados de agua según lo
sugerido por MacElvain [12], o sea, las microfiltraciones favorecen la ascension de hidrocarburos verticalmente en forma de microemulsiones formadas por el crudo y gas a través de las
porosidades y permeabilidades que presentan las rocas del sistema petrolı́fero. Esto se ilustra
conceptualmente en la figura 1.5 [11].
Figura 1.5. Esquema de alteraciones por la microfiltración de hidrocarburos. Tomado de
Palacios, 2011
1.5.
Espectrometrı́a gamma en la exploración de petróleo
Las unidades sedimentarias asociadas tı́picamente a las provincias productoras de petróleo
se pueden distinguir por sus concentraciones de radioelementos [11]. Por lo tanto, la espectrometrı́a gamma proporciona una herramienta adicional para el mapeo geológico de cuencas
sedimentarias asociadas a la presencia de yacimientos de petróleo y gas. El método puede
además delinear la estructura superficial, de las unidades sedimentarias, que puede tener
13
implicaciones para el entrampamiento de hidrocarburos.
La espectrometrı́a gamma se ha considerado en los últimos 50 años como una técnica
inusual y no explorada para la explotación petrolera. Sin embargo, considerables esfuerzos en
estos últimos años han demostrado que acumulaciones de hidrocarburos rentables económicamente, a varios kilómetros de profundidad, dan lugar a anomalı́as geoquı́micas medibles
en la superficie [5].
La detección indirecta de campos de hidrocarburos, usando espectrometrı́a gamma, se
puede atribuir a dos efectos de alteraciones (Figura 1.6):
1. Microfuga de hidrocarburos (descrito más anteriormente);
2. Celdas electroquı́micas de redox (reducción-oxidación).
Figura 1.6. Esquemas para la detección de radioelementos sobre depósitos de hidrocarburos
considerando (a) microfiltración (Saunders y otros [13]) y (b) celdas electroquı́micas [14]
La propuesta que hicieron Saunders et al (1993b) [11] consistió en redefinir los valores del
Potasio y el Uranio al Torio, en función de ciertos valores conocidos (como se puede ver en
las ecuaciones 4.3 y 4.4), y ası́ como comparar las abundancias relativas del Uranio y Potasio.
14
1.6.
Problemas en la interpretación de los datos
Existen varios factores que pueden influenciar la prospección de campos de petróleo y gas
basados en el mapeo de alteraciones geoquı́micas en rocas y suelos próximos a la superficie. Jones y Drozd [15] demostraron que la difusión a través de la matriz de la roca es de
importancia secundaria y que las fallas y fracturas proporcionan los caminos principales de
migración, por lo tanto las filtraciones pueden migrar lateralmente. Muller y otros [16] estimaron que la tectónica de las fallas, la materia orgánica en el ambiente y los cambios de pH y
Eh en fluidos eran factores de influencia que complican la interpretación del comportamiento
petrofı́sico de las zonas productoras de petróleo. Los principios fı́sicos de la interacción de
los rayos gamma con la materia (IAEA, [17]) demuestran que una capa de la roca de 0.3-0.5
m de espesor absorbe completamente la radiación gamma de los radionúclidos naturales K,
U y Th, por ello, las mediciones superficiales de campos pueden no ser representativas de
caracterı́sticas propias de la radiación del basamento.
La técnica de espectrometrı́a gamma en la prospección de petróleo o Uranio está sujeto a
algunas limitaciones locales y regionales que se deben comprender para obtener resultados
efectivos. Información adicional sobre este tema fue presentada en Saunders y Potts [18],
Ward [19], Saunders y otros [20] [11]. Dos de los problemas más importantes en el uso de
la espectrometrı́a gama con la finalidad de ubicar anómalias relacionadas con la presencia
de reservas petroleras, involucran el apantallamiento de la radiación gama y la presencia del
Radón atmosférico que altere los valores reales del suelo.
1.7.
Análisis de trazas inducidas por partı́culas α emitidas por el Radón y su
descendencia en los detectores LR-115
De los tres isótopos naturales del Radón, el 222 Rn es el que más se ha utilizado con éxito como trazador en estudios geofı́sicos (exploración de minerales de uranio, predicción de
eventos sı́smicos, exploración petrolera, hidrogeologı́a, ası́ como en la localización de fallas
activas y fuentes geotérmicas, entre otros) dada sus propiedades como gas noble radiactivo de
vida media relativamente larga (3.8 dı́as). Para medir la concentración de Radón (alfa emisor) en los poros del suelo, comúnmente se utilizan detectores de trazas nucleares (SSNTD
-Solid state nuclear track detector-) en diferentes configuraciones. Una de las configuraciones más usadas es su inserción en cámaras de difusión, en la cual se coloca una membrana
semipermeable en la entrada de los gases del suelo a su interior para impedir la entrada de
partı́culas y minimizar el ingreso del Torón (220 Rn) y vapores de agua (Palacios, 2008). Una
vez en el interior de la cámara el Radón se difunde y al desintegrarse genera hijas que a su vez
son radiactivas. Las partı́culas alfa producidas durante el proceso de decaimiento del radón
15
y de sus hijas alfa emisores pueden inducir trazas latentes en el detector, visibles al microscopio óptico luego de reveladas (proceso en el cual las trazas latentes aumentan su tamaño
para ser visibles al microscopio óptico), cuyas formas geométricas varı́an en dependencia de
sus energı́as y ángulos de incidencia sobre el detector (lo cual a su vez depende del tipo de
detector, condiciones de revelado y geometrı́a de la cámara de difusión).
Para la determinación de valores de concentraciones absolutas de Radón, se requiere del
conocimiento de los coeficientes de calibración que relacionan las densidades de trazas latentes inducidas en los detectores con las concentraciones. Para ello, las cámaras pueden ser
calibradas experimentalmente al someterlas a un ambiente con concentraciones conocidas
de Radón en condiciones controladas, o se pueden determinar los coeficientes de calibración
por simulación utilizando técnicas de Monte Carlo (Palacios, 2008). Para este último caso
es necesario conocer con exactitud la dependencia del ángulo crı́tico con la energı́a de las
partı́culas alfa que inciden sobre el detector, y la ventana de energı́a, para que se induzcan
trazas visibles al microscopio una vez revelados los detectores. Sin embargo, en ninguno de
los dos procedimientos se pueden reproducir las condiciones reales (complejas y variables)
durante el relativo largo perı́odo de exposición de los detectores a las partı́culas alfa del radón
y su progenie, ası́ como las condiciones particulares del revelado y análisis de las trazas, lo que
implica que en ambos casos se presentarán valores aproximados a los reales, pero no exactos.
Como lo que nos interesa son valores relativos de concentraciones de Radón en el gas del
suelo, entonces como medida de ellas utilizaremos las densidades de trazas inducidas en los
detectores, ya que las densidades de trazas inducidas en los detectores son proporcionales a
la concentración de Radón en el interior de la cámara de difusión, esa concentración es muy
próxima a la presente en los poros del suelo debido a que casi todos los átomos de Radón que
llegan a la membrana semipermeable de la cámara pueden atravesarla por difusión (Palacios,
2008).
Es conocido que tanto las caracterı́sticas de la membrana semipermeable, como las condiciones ambientales como la humedad y temperatura exterior influyen sobre el proceso de
difusión del Radón y Torón al interior de la cámara de difusión. Por lo tanto, la eficiencia de la
membrana para detener al 220 Rn va a depende también de parámetros ambientales (Palacios,
2008). También se ha demostrado que los resultados de densidades de trazas se ven afectados
por las diferencias de humedad durante la exposición. La respuesta del detector se reduce
con el aumento de la humedad. Una probable razón de esta reducción es que la humedad,
se condensa en forma de gotas directamente sobre el detector, esto evita que las partı́culas
alfa puedan llegar al detector o reduce su energı́a (Andersson, p., et al, 1983). También es
posible que la humedad se condense en la membrana semipermeable, lo cual puede conducir
a una disminución de la difusión del radón a través de la membrana y en consecuencia a la
reducción de la concentración de radón medida. La presencia de vapores de agua y partı́culas
16
suspendidas en el interior de la cámara de difusión afecta la fracción de las hijas del radón
que se desintegrarán antes de depositarse en las paredes de la cámara. La distribución de los
volúmenes y superficie efectivos del gas Radón y su descendencia, son parámetros cruciales
en la determinación de los coeficientes de calibración por técnicas de Monte Carlo (Palacios,
2008). También se ha demostrado que la respuesta del detector, en particular la distribución
de las trazas y sus parámetros geométricos, depende de las dimensiones de la cámara de difusión, la cual puede variar durante las mediciones de campo por la acción de agentes externos
(personas y animales que puedan pisar y dañar las cámaras de difusión) (Palacios, 2008).
Cuando sobre un detector inciden perpendicularmente partı́culas α, las trazas latentes
tienen forma circular. El caso general, donde la traza forma un ángulo θ con la superficie, se
muestra esquematizado en la figura. 1.7.
Figura 1.7. Geometrı́a de una traza revelada inclinada con Vt (velocidad de revelado de la
traza) constante. D es el eje mayor de la apertura elı́ptica de la traza para un tiempo de
revelado t. S y Le son la longitud proyectada sobre la superficie del detector y la longitud de
la traza, respectivamente [21]
En la Fig.1.7, el cono revelado (se ha reportado en primera aproximación con paredes
rectas, sin embargo es una curva) presenta una longitud proyectada S sobre la superficie del
detector. La longitud de la apertura revelada Le se mide desde el final del cono hasta el punto
donde la trayectoria del daño cruza la superficie final revelada del detector. Los ejes mayor
D y menor d de la apertura elı́ptica se obtienen mediante las siguientes ecuaciones [22]:
17
√
2Vb t V 2 − 1
D=
V sin θ + 1
(1.1)
y
r
d = 2Vb t
V sin θ − 1
V sin θ + 1
(1.2)
donde V es la sensibilidad del detector o respuesta del detector (V=Vt /Vb ), Vb es la
velocidad de revelado de la capa de nitrato de celulosa del detector, t es el tiempo de revelado,
y θ es el ángulo que forma la traza con la superficie del detector.
En este caso, y asumiendo que Vt (velocidad de revelado de la traza) es relativamente
constante, su relación con la profundidad de la traza z se da como:
z = (Vt sin θ − Vb t)
(1.3)
El ángulo de incidencia se obtiene:
1
z
θ = arcsin [ (1 +
)]
V
Vb t
(1.4)
Las trazas obtenidas bajo un ángulo de incidencia oblicuo también pueden utilizarse para
la determinación de V y Vt .
El ángulo de incidencia también se puede determinar a través de la siguiente ecuación [23]:
θ = arcsin [ p
4R2 + d2
16D2 R2 + (4R2 − d2 )2
]
(1.5)
Donde D- semieje mayor, d- semieje menor, R-espesor de la capa removida de nitrato de
celulosa a velocidad Vb , o sea R=Vb t, asumiendo constancia en la velocidad de revelado. Ésta
es la expresión que utilizó para calcular los ángulos de incidencia de las partı́culas alfa sobre
el detector LR-115 [22].
CAPÍTULO 2
Técnicas de detección de la radiación
La radiación ionizante en general no es perceptible por los sentidos, es necesario valerse de
instrumentos apropiados para detectar su presencia. Ası́ mismo, interesan su intensidad, su
energı́a, o cualquier otra propiedad que ayude a evaluar sus efectos.
Se han desarrollado muchos tipos de detectores de radiación, algunos de los cuales se van a
describir aquı́. Cada clase de detector es sensible a cierto tipo de radiación y a cierto intervalo
de energı́a.
En este capı́tulo desarrollaremos los fundamentos teóricos de las diferentes técnicas de
detección utilizadas en el presente trabajo.
2.1.
Detección de partı́culas α
Las partı́culas o rayos alfa (α) son núcleos completamente ionizados, es decir, sin su envoltura de electrones correspondiente, de helio-4 (4 He). Estos núcleos están formados por dos
protones y dos neutrones. Al carecer de electrones, su carga eléctrica es positiva, mientras
que su masa es de 4 uma. Se generan habitualmente en reacciones nucleares o desintegración
radiactiva de otros núclidos que se transmutan en elementos más ligeros mediante la emisión
de dichas partı́culas. Su capacidad de penetración es pequeña; en la atmósfera pierden rápidamente su energı́a cinética, porque interaccionan fuertemente con otras moléculas debido a
su gran masa y carga eléctrica. En general no pueden atravesar espesores de varias hojas de
papel.
Tiene una carga de 3, 2x10−19 coulombs y una masa de 6, 68x10−27 kg.
2.1.1.
Detectores de centelleo
Un centelleador es un material que produce luminiscencia cuando por él pasa radiación
ionizante (electrones, positrones u otras partı́culas o iones más pesados). Esto se produce
porque el material absorbe parte de la energı́a de la partı́cula incidente y la re-emite en
forma de un corto destello de luz, tı́picamente en el rango de la luz visible (400 a 700 nm). Si
19
esta re-emisión es rápida (en menos de unos 10−8 s), el fenómeno se conoce como fluorescencia.
De lo contrario, si la excitación dura de microsegundos a horas, nos referimos al fenómeno
como fosforescencia [24].
Hablamos de un detector de centelleo cuando unimos un material centelleador a un sensor
de luz, como por ejemplo un tubo fotomultiplicador o un fotodiodo. El fotomultiplicador absorbe la luz emitida por el centelleador y la re-emite como electrones por efecto fotoeléctrico,
y a continuación hace que los electrones se multipliquen en una cascada de dinodos (que son
las placas metálicas colocadas a diferencias de potencial donde los electrones colisionan y se
desaceleran) a mayor potencial eléctrico, y acaban por producir una corriente eléctrica. Los
fotodiodos generan la corriente en un fragmento de silicio [24].
En particular se utilizó un detector de centelleo como el que se aprecia en la figura 2.1,
comercialmente llamado Pylon AB-5 (este dispositivo tiene una bomba que es capaz de
succionar gases), éste tiene una celda de tipo centelleante llamada Celda Lucas cuyas paredes
estan recubiertas de ZnS(Ag), por donde se hace pasar el gas succionado y al recibir las
partı́culas alfa se excita y vuelve a su estado basal emitiendo fotones de luz, que son detectadas
por un fotomultiplicador y almacenados en la memoria del equipo como cuentas por minuto.
Figura 2.1. Pylon AB-5
El primer uso de centelleadores tuvo lugar en un experimento de 1903, en el que Sir William
Crooks observó el fenómenos en una pantalla de sulfuro de zinc golpeada por partı́culas alfa.
El centelleo producido en la pantalla era visible con el ojo desnudo sin necesidad de un
microscopio o una sala oscura. Esta técnica llevó a importantes descubrimientos pero era
tediosa. Volvió a ganar interés en 1944 cuando Curran y Baker sustituyeron el ojo por el
recién inventado fotomultiplicador. Fue el nacimiento del detector centelleador moderno.
20
2.1.2.
Detectores de trazas nucleares de estado sólido (SSNTD)
El Detectores de Trazas Nucleares de Estado Sólido (SSNTD por sus siglas en inglés) es
una muestra de un material sólido (emulsión fotográfica, cristal, vidrio o plástico) expuesto a
radición, que permite la detección de partı́culas cargadas (alfas, iones, fragmentos de fisión,
etc) para posteriormente ser observadas, una vez que los detectores son tratados quı́micamente. Estos detectores, policarbonatos (CR-39) y celulosas nitradas (LR-115) entre otros, dan
información sobre la cantidad de partı́culas que llegan a una superficie en un determinado
tiempo [25].
El principio básico de los SSNTD es que una partı́cula cargada rompe un área del detector,
del orden de los nanómetros, de tal manera que se imprime en el material la trayectoria de
la partı́cula, este orificio se le conoce con el nombre de traza latente. Debido a las pequeñas
dimensiones de las trazas latentes (del orden de los 50 amstrongs), es necesario un proceso
de revelado qı́mico que modifique el tamaño de las trazas latentes para que puedan ser
observadas en el microscopio óptico [26], usualmente se utilizan soluciones quı́micas como
hidróxido de sódio o ácido fluorhı́drico [27].
En dependencia del material del detector, éstos tienen un umbral de energı́a para la cual
se imprimen trazas latentes en el detector. En particular para los detectores LR-115 (nitrato
de celulosa) que son los utilizados en este trabajo, el umbral de energı́a oscila entre 1,2 y 4,2
MeV.
El tamaño y forma de las trazas producidas por partı́culas nucleares, proporcionan información sobre: la masa, la carga energı́a y el ángulo de incidencia de las partı́culas en el
detector. En general, las caracterśticas geométricas de las trazas pueden verse influenciadas
por la presión y temperatura del lugar donde esten expuestos los detectores [27].
2.2.
Detección de partı́culas γ
La radiación gamma o rayos gamma (γ) es un tipo de radiación electromagnética, y por
tanto constituida por fotones, producida generalmente por elementos radiactivos o por procesos subatómicos como la aniquilación de un par positrón-electrón.
Debido a las altas energı́as que poseen, los rayos gamma constituyen un tipo de radiación
ionizante capaz de penetrar en la materia más profundamente que la radiación alfa y la
radiación beta.
La energı́a de esta naturaleza se mide en megaelectronvoltios (MeV). Un MeV corresponde
a fotones gamma de longitudes de onda inferiores a 10−11 m o a frecuencias superiores a 1019
Hz.
21
2.2.1.
Semiconductores
Los semiconductores son elementos que tienen una conductividad eléctrica inferior a la de
un conductor metálico pero superior a la de un buen aislante. El semiconductor más utilizado
es el de silicio, que es el elemento más abundante en la naturaleza, después del oxı́geno. Otros
semiconductores son el germanio y el selenio.
Los átomos de silicio tienen su orbital externo incompleto con sólo cuatro electrones (figura
2.2), denominados electrones de valencia. Estos átomos forman una red cristalina, en la que
cada átomo comparte sus cuatro electrones de valencia con los cuatro átomos vecinos, formando enlaces covalentes. A temperatura ambiente, algunos electrones de valencia absorben
suficiente energı́a calorı́fica para librarse del enlace covalente y moverse a través de la red
cristalina, convirtiéndose en electrones libres. Si a estos electrones, que han roto el enlace
covalente, se les somete a un potencial eléctrico, se dirigen al polo positivo [28].
Figura 2.2. Estructura del Germanio y del Silicio. Tomado de [29]
Cuando un electrón libre abandona el átomo de un cristal de silicio, deja en la red cristalina un hueco, que con respecto a los electrones próximos tiene efectos similares a los que
provocarı́a una carga positiva. Los huecos tienen la misma carga que el electrón pero con
signo positivo [28].
22
Semiconductores P y N
En la práctica, para mejorar la conductividad eléctrica de los semiconductores, se utilizan
impurezas añadidas voluntariamente. Esta operación se denomina dopado, utilizándose dos
tipos:
Impurezas pentavalentes. Son elementos cuyos átomos tienen cinco electrones de valencia en su orbital externo. Entre ellos se encuentran el fósforo, el antimonio y el
arsénico.
Impurezas trivalentes. Son elementos cuyos átomos tienen tres electrones de valencia
en su orbital externo. Entre ellos se encuentran el boro, el galio y el indio.
Cuando un elemento con cinco electrones de valencia entra en la red cristalina del silicio, se
completan los cuatro electrones de valencia que se precisan para llegar al equilibrio, y queda
libre un quinto electrón que lo hace mucho mejor conductor. De un semiconductor dopado con
impurezas pentavalentes se dice que es de tipo N. En cambio, si se introduce una impureza
trivalente en la red cristalina del silicio, se forman tres enlaces covalentes con tres átomos de
silicio vecinos, quedando un cuarto átomo de silicio con un electrón sin enlazar, provocando
un hueco en la red cristalina. De un semiconductor dopado con impurezas trivalentes se dice
que es de tipo P [28].
Unión PN
Cuando a un material semiconductor se le introducen impurezas de tipo P por un lado e
impurezas tipo N por otro, se forma una unión PN.
Los electrones libres de la región N más próximos a la región P se difunden en ésta,
produciéndose la recombinación con los huecos más próximos de dicha región. En la región
N se crean iones positivos y en la región P se crean iones negativos. Por el hecho de formar
parte de una red cristalina, los iones mencionados están interaccionados entre sı́ y, por tanto,
no son libres para recombinarse [28].
Por todo lo anterior, resulta una carga espacial positiva en la región N y otra negativa
en la región P, ambas junto a la unión. Esta distribución de cargas en la unión establece
una barrera de potencial que repele los huecos de la región P y los electrones de la región
N alejándolos de la mencionada unión. Una unión PN no conectada a un circuito exterior
queda bloqueada y en equilibrio electrónico a temperatura constante [28].
Si se polariza la unión PN en sentido directo, es decir, el polo positivo de la energı́a a la
región P y el polo negativo a la región N , la tensión U de la energı́a contrarresta la barrera
23
de potencial creada por la distribución espacial de cargas en la unión, desbloqueándola, y
apareciendo una circulación de electrones de la región N a la región P y una circulación de
huecos en sentido contrarı́o. Tenemos ası́ una corriente eléctrica de valor elevado, puesto que
la unión PN se hace conductora, presentando una resistencia eléctrica muy pequeña. El flujo
de electrones se mantiene gracias al flujo de energı́a que los traslada por el circuito exterior
circulando con el sentido eléctrico real, que es contrario al convencional establecido para la
corriente eléctrica [28].
Si se polariza la unión PN en sentido inverso, es decir, el polo positivo de la fuente a la
región N y el polo negativo a la región P, la tensión U de la energı́a ensancha la barrera de
potencial creada por la distribución espacial de cargas en la unión, produciendo un aumento
de iones negativos en la región P y de iones positivos en la región N, impidiendo la circulación
de electrones y huecos a través de la unión [28].
2.3.
Funcionamiento de los detectores de Germanio Hiperpuro
Para construir un detector de rayos γ se utiliza un cristal con “junturas” de tipo n y p para
polarizarlo en inversa y tener una región aislante en medio bajo una diferencia de potencial.
A esta región se le llama zona de depleción.
Cuando un rayo γ incide en la zona de depleción del cristal, éste libera un electrón por
efecto fotoeléctrico. Si la diferencia de potencial en la zona de depleción es grande, el electrón
liberado se acelerará hacia la región tipo n del cristal y en su camino arrancará otros electrones
produciendo un pulso electrónico al salir del cristal. El tamaño del pulso, al igual que en los
detectores de centelleo, está directamente relacionado con la energı́a del rayo γ que incidió en
el cristal de manera que es posible determinar la energı́a del rayo γ.
Los detectores de cristales semiconductores se fabrican con combinaciones de Si-Li y HpGe
(germanio hiperpuro). Estos detectores (figura 2.3) funcionan a temperaturas alrededor de
70 K para eliminar en su totalidad los electrones libres de la zona de depleción y utilizar
diferencias de potencial más elevadas (aprox. 3,000 V) con lo que el proceso de detección se
hace más eficiente. Para analizar el pulso en forma eficiente son necesarios varios procesos
de amplificación, debido a que un solo amplificador distorsionarı́a el pulso por necesitar un
factor de amplificación muy grande y el proceso serı́a demasiado sensible a perturbaciones
externas como golpes en los cables. Para evitar la introducción de perturbaciones a los pulsos
por los cables, inmediatamente después de que el pulso electrónico es generado en el cristal,
éste se colecta y se amplifica por un preamplificador que se encuentra dentro del detector.
Luego sale del detector por medio de cable coaxial y es nuevamente amplificado para ser
enviado por cable coaxial al sistema encargado de procesar los pulsos. Los pulsos pueden
24
ser procesados de diferentes formas según lo que se desee hacer. Si lo que se necesita es solo
contar el número de rayos γ que inciden en el detector se utiliza un monocanal que cuenta
cuantos pulsos se genera en un intervalo de tiempo dado y que se encuentran dentro de un
cierto rango de energı́a. Si lo que se necesita es conocer no solo cuantos pulsos se generan sino
también catalogarlos por el tamaño de estos, entonces se utiliza un multicanal que subdivide
el rango de tamaño aceptable para los pulsos en un número determinado de “canales” [30].
Figura 2.3. Espectrómetro Gamma con detector coaxial de Germanio Hiperpuro de alta
resolución, Marca Ortec, modelo GEM-40P4, perteneciente al Lab. de fı́sica Nuclear la USB
Cuando llega un pulso al multicanal, éste mide su tamaño y lo cuenta con todos los pulsos
que se encuentran dentro del mismo rango de tamaño para ese canal. Entonces el multicanal
lo que hace es un histograma de frecuencia del tamaño de los pulsos que llegan a éste. Como
el tamaño del pulso generado en el detector está relacionado con la energı́a del rayo γ que lo
produjo, es posible hacer una correlación entre el tamaño del pulso y la energı́a del rayo γ
que lo produjo, entonces el histograma obtenido por el multicanal se convierte en un espectro
de energı́a de los rayos γ que incidieron en el detector [30].
El espectro de energı́a γ revela cuál es la energı́a y la intensidad de los rayos γ que inciden
en el detector y, por consiguiente, revela cuáles son los elementos radiactivos presentes en el
entorno que rodea al detector debido a los rayos γ, que son caracterı́sticos de cada núcleo [30].
Para la correlación mencionada, entre el tamaño del pulso y la energı́a del rayo γ que lo
produce es necesario calibrar experimentalmente el detector y toda la electrónica asociada.
25
Para ello se coloca cerca del detector una fuente radiactiva de energı́a conocida y se ve el
tamaño del pulso que genera.
2.4.
Fluorescencia de Rayos X por Reflexión Total
La Fluorescencia de Rayos X por Reflexión Total (TXRF por sus siglas en inglés) es una
de las técnicas que evita los errores sistemáticos provenientes de los efectos de matriz. Esta
técnica utiliza el fenómeno de reflexión total interna y el proceso de excitación de la muestra
por Fluorescencia de Rayos X (FRX). Este fenómeno fue observado por primera vez en 1923
por Compton, quién reportó que la intensidad de la radiación reflejada por un blanco óptico
plano, aumentaba drásticamente para ángulos muy pequeños del orden de los 0,1◦ [31].
Como se muestra en la figura 2.4 la técnica de TXRF surge como una variación de la
geometrı́a experimental clásica de FRX, donde el haz de radiación excitante incide sobre
la muetra colocada en el reflector a ángulo rasante, del orden de 0,1◦ para la linea Kα del
Molibdeno, en vez de incidir directamente sobre la muestra a un ángulo de unos 40◦ [31].
Figura 2.4. Geometrı́as del montaje experimental de FRX y TXRF. Modificado a partir del
manual de usuario del espectrómetro de TXRF modelo PICOFOX, marca Bruker [32]
26
Para esta técnica se utilizan tubos de Rayos X que generan un haz plano para facilitar
la incidencia rasante del haz sobre la muestra. Los reflectores suelen ser de cuarzo o de
algún plástico con cualidades ópticas apropiadas. La reflexión total del haz primario permite
que esta técnica sea utilizada para análisis de trazas, pues elimina el fondo generado en los
espectros obtenidos por FRX convencional. La muestra es colocada sobre el reflector en forma
de solución o de una suspensión de partı́culas finas que después es evaporada y el residuo es
sometido a análisis.
Para éste estudio se utilizó un espectrómetro de TXRF comercial modelo S2 PICOFOX
producido por la Bruker AXS, perteneciente al Laboratorio de Fı́sica Nuclear de la USB.
La fuente de Rayos X utilizada es un tubo con cátodo de molibdeno. El tubo es operado a 50
KV y 1000 µA para una potencia operativa de 50 W, el detector tiene una ventana de Berilo
de 100 µm de espesor. El exterior del tubo de Rayos X es metal-cerámico y está enfriado por
aire. El control y operación del tubo de Rayos X se lleva a cabo a través de un computador
conectado al equipo.
El detector utilizado para este equipo es semiconductor y funciona bajo el principio de
cámara de arrastre. Al incidir un fotón sobre la superficie activa del detector, éste interactúa
con los electrones de los átomos de Silicio y pierde energı́a cediéndola parcial o totalmente a
éstos e impulsándolos a la banda de valencia del semiconductor, éstos electrones son arrastrados al ánodo por el potencial de alto voltaje aplicado al detector. Al llegar al ánodo, el
pulso electrónico es preamplificado, procesado por un amplificador espectroscópico y luego
por un procesador digital de señales.
En el S2 PICOFOX la calibración de energı́a/canales está hecha en la fabrica. Aunque
ésta caracterı́stica es fija, después de un largo perı́odo de operación puede ocurrir pequeños
cambios en la ganancia de amplificación, teniendo como consecuencia que los picos de fluorescencia no estén ubicados en la posición correcta; sin embargo, esta desviación se corrige mediante una corrección de ganancia de amplificación, el proceso consiste en ajustar la ganancia
del amplificador espectroscópico después de una doble medición de un pico de fluorescencia
conocido. Para éste propósito se utiliza un estándar mono-elemental y se selecciona en el
programa de control el elemento y lı́nea a utilizar [32].
La técnica de TXRF ofrece la posibilidad de análisis elemental cuantitativos, exactos y
precisos mediante un proceso muy simple de incorporación de un estándar interno (ausente
en la muestra original). La base para este análisis es conocer las sensibilidades relativas del
espectrómetro para cada elemento, esta sensibilidad es un valor adimensional que relaciona
la intensidad de un pico de fluorescencia con la concentración del elemento que lo produce en
la muestra. El histograma producido representará el número de cuentas obtenido para cada
canal de energı́a de los fotones de rayos X incidentes en el detector.
27
Una vez conocidas las sensibilidades relativas del espectrómetro para cada elemento, el
análisis cuantitativo de una muestra queda reducido a la comparación directa de la intensidad
de un pico elemental con la intensidad del pico producido por el elemento estándar interno.
CAPÍTULO 3
Métodos y procedimientos
3.1.
Concentración de
220
Rn y
222
Rn
En el presente trabajo se estudió la distribución de la concentración de gas radón en los
poros del suelo del área de estudio. La vida media del gas radón (222 Rn) es de 3,8 dı́as
y puede ser arrastrado desde las profundidades del suelo por otros gases (02 , CO2 , etc.),
por el contrario, la vida media del gas torón (220 Rn) es de 55 segundos, lo que dificulta su
transporte desde dichas profundidades. Como se desea estudiar principalmente los gases que
provienen de las profundidades, se debe estudiar solo el gas radón, para ello se debe disminuir
la influencia del gas torón en las medidas.
Para este estudio se utilizaron detectores LR-115 (celulosa nitrada), colocados dentro de
una cámara de difusión, para la detección de partı́culas α provenientes de la desintegración del
gas radón y sus hijas. A las cámaras de difusión se les coloca una membrana semipermeable
(polietileno de baja densidad) con la finalidad de evitar el paso del gas torón que haya podido
llegar hasta el lugar de muestreo.
Se realizó un estudio experimental para determinar el número de capas de la membrana
semi permeable a utilizar para minimizar la entrada de partı́culas de polvo, vapor de agua y
gas torón al interior la camara de difusión. Se usaron membranas delgadas de polietileno de
baja densidad cuyo grosor es de 20 o 25 micras (especificaciones del fabricante dependiendo de
la marca comercial utilizada) que se consiguen comercialmente con el nombre de “envoplast”
o “envoltura plástica”, de esta forma solo entra una cantidad de gas que equivale a un 7 % de
la concentración del torón existente en condiciones ambientales en el exterior de la cámara
(Urban and Piesch 1981) lo cual es importante para evitar obtener una concentración que no
correspondá a la concentración real de radón. Se asegura al mismo tiempo que alrededor del
98 % del 222 Rn presente en el exterior de la cámara logre penetrar al interior de ésta.
Para determinar las condiciones óptimas de la membrana semipermeable se montaron
dos experimentos similares pero con fuentes radiactivas diferentes. Se utilizaron dos cajas
rectangulares de plástico. En la primera caja se colocó polvo de Uranión (muestra de uranio
natural pulverizada) uniformemente distribuido en el fondo de la caja, a lo que se superpuso
29
una rejilla en donde se colocaron siete (7) detectores LR-115 distribuidos de la siguiente
manera. El primer detector se colocó sin cámara de difusión, es decir, sin envase de plástico, el
segundo detector fue expuesto con la cámara de difusión pero sin membrana semi permeable,
y los siguientes cinco (5) detectores se colocaron con 1, 2, 3, 4 y 5 capas de membrana semi
permeable respectivamente.
El polietileno de baja densidad es un polı́mero que a temperaturas altas (100◦ C) es plástico
deformable y se endurece en un estado vı́treo (alrededor de los −10◦ C) cuando se enfrı́a lo
suficiente. Este material tiene una estructura de cadenas muy ramificadas, lo que hace que
tenga una densidad menor a 0,92g/cm3 [33].
En la segunda caja se colocó una fuente de Torio natural, cuya actividad es de 37 KBq,
y encima una rejilla donde se colocaron los detectores LR-115 uniformemente distribuidos
alrededor de la fuente de Torón. Análogo al caso anterior, se colocaron siete (7) detectores,
uno sin camara de difusión, otro con camara de difusión pero sin membrana semi permeable y
los cinco (5) detectores restantes se les colocó 1, 2, 3, 4 y 5 capas de membrana semipermeable
respectivamente. Los envases fueron sellados completamente para evitar la fuga de los gases
emitidos por estos elementos.
Los detectores LR-115 expuestos al polvo de Uranio fueron dejados por un perı́odo de 24
dı́as contı́nuos, mientras que los detectores expuestos a la fuente de Torio, fueron expuestos
por tan solo 11 dı́as. La diferencia de los tiempos de exposición corresponde a un estudio
realizado en el laboratorio, el cuál reveló que la fuente de Torio era más activa que la de
Uranio.
Figura 3.1. Detectores LR-115 expuestos al Radón exhalado de una muestra de Uranio natural
30
Figura 3.2. Detectores LR-115 expuestos al Torón exhalado de una muestra de Torio Natural
La longitud de difusión (l) del torón (distancia promedio recorrida por los átomos de
torón antes de desintegrarse) en el aire, en condiciones normales, es deq
2,83 cm, tomando
como coeficiente de difusión D=0.1 cm2 s−1 y aplicando la ecuación l = Dλ , donde λ es la
constante de desintegración del torón. Por lo tanto, el torón que sale del orificio del frasco
donde está la fuente de torio en promedio solamente llega hasta 2,83 cm de dicho orificio. En
consecuencia, es de esperar que en ninguna configuración (sin cámara de difusión, sin capas,
etc.) se indujeran trazas en los detectores. Sin embargo, la longitud de difusión del radón,
aplicando la misma ecuación con el mismo coeficiente de difusión, hubiera dado l = 218, 5cm,
por lo que el Radón hubiera tenido tiempo para distribuirse uniformemente en todo el volumen
de la cámara.
Debido a ésto, se realizó otro experimento con la misma fuente de torio. Se preparó un
montaje (figura 3.3) el cual consiste en colocar la fuente de torio en un recipiente cerrado de
polietileno de alta densidad y conectado mediante una manguera a una bomba extractora, a
su vez esta bomba está conectada a otro recipiente de polietileno de alta densidad donde se
colocaron los detectores LR-115 de tres modos distintos: sin membrana semipermeable y con
1 y 2 capas de la membrana.
La bomba extrae el gas torón de la fuente de torio natural haciendolo pasar por la bomba
e introduciéndolo en el envase donde se encuentran los detectores. El tiempo de exposición
para cada uno de los detectores fue de 4 horas. Se decidió este tiempo de exposición ya que
se hizo un estudio por ensayo y error, exponiendo los detectores por diferentes tiempos (1, 2
y 3 horas) a la fuente radiactiva, y se determinó que el tiempo mı́nimo para que se induzcan
31
trazas latentes en los detectores LR-115, expuestos a esta fuente de Torio, fue es 4 horas.
Figura 3.3. Esquema del montaje experimental de los detectores LR-115 expuestos a la fuente
de torio natural acoplada con una bomba extractora
3.2.
Revelado de los detectores LR-115
Una vez que se realizó el experimento anterior y se retiraron los detectores, éstos deben ser
revelados para que las trazas latentes en el detector sean visibles en un microcopio óptico.
El proceso a seguir para el revelado de los detectores LR-115 es el siguiente (Palacios,
2008):
1. Se colocan los detectores en un portaobjetos
32
Figura 3.4. Porta objetos
2. Se prepara una solución de hidroxido de sodio (NaOH) al 10 % ó a 2,5 N (antes de
ser utilizada se debe esperar que la solución termalice a temperatura ambiente); se
coloca en un vaso precipitado cubierto por un vidrio reloj y se calienta en un reservorio
térmico (baño de marı́a) hasta alcanzar la temperatura de 60 ◦ C. Esta temperatura es
monitoreada por un termómetro de vidrio para asegurarnos de mantener la temperatura
constante.
3. Se introducen los detectores dentro de la solución por un perı́odo de 120 minutos.
Figura 3.5. Baño marı́a en un sistema termoregulado para el revelado de detectores LR-115
33
4. Una vez transcurrido este tiempo, se sacan los detectores de esta solución y se colocan
en un vaso precipitado con agua destilada para el proceso de enjuague, durante un
tiempo de 30 minutos con agitación.
Figura 3.6. Enjuague de detectores LR-115 en un agitador magnético
5. Al cabo de este tiempo, se colocan los detectores durante 2 minutos más en otro vaso
precipitado con agua destilada, sin agitación.
6. Una vez revelados los detectores, se exponen durante 60 minutos a secado por ventilación a temperatura ambiente. En este punto se completó el proceso de revelado.
3.3.
Análisis de la densidad de trazas en los detectores
Para el cálculo de las densidades de trazas inducidas en los detectores LR-115, éstos se
analizaron con un microscopio óptico estándar marca ZEISS, el cual puede magnificar una
imagen en 10, 40, 100 o 400 veces su magnitud real. El microscopio óptico está acoplado a
una cámara CCD, ocular con cámara digital (Digital Camera Eyepiece), Modelo MDCE-5A,
que se conectó a una PC a través de una interface (tarjeta capturadora de imágenes). Para
observar las trazas nucleares creadas por las partı́culas α se usa magnificación 10X con una
resolución del orden de 1 µm.
El conteo de trazas, y la evaluación de algunos de sus parámetros morfológicos, se realizó automáticamente por medio del software ImageJ. Este software cuenta con una función denominada MACRO que es un algoritmo de reconocimiento de la forma de las trazas nucleares
en función de los parámetros definidos por el usuario. La MACRO utilizada en este trabajo
aplica contraste al contorno de las trazas, definiendo un criterio para la consideración del
conjunto de las trazas latentes que se revelan por completo y que por tanto serán las que se
tomarán en cuenta para el conteo.
34
Los pasos a seguir para el análisis de las trazas son los siguientes:
3.3.1.
Programa para el análisis de las huellas tratadas quḿicamente
El conteo de trazas, y la evaluación de algunos de sus parámetros morfológicos, se realizó automáticamente por medio del software ImageJ (Figura 3.7). Este software cuenta con una
función denominada MACRO que es un algoritmo de reconocimiento de la forma de las trazas nucleares en función de los parámetros definidos por el usuario. La MACRO utilizada en
este trabajo aplica contraste al contorno de las trazas y sólo detecta las trazas que hayan
perforado totalmente la pelı́cula de nitrato de celulosa (espesor 17 µm).
Figura 3.7. Menú principal del programa ImageJ
3.3.2.
Ajuste del sistema óptico
El microscopio se ajustó con los siguientes parámetros:
1. Máxima intensidad de la luz
2. Acople de la cámara a través del C-mount
3. Lente objetivo 10X
4. Filtro verde, para crear un contraste de colores entre la fuente de luz y el condensador
de luz
5. Condensador a la máxima distancia de la lente objetivo para asegurar la incidencia de
un haz paralelo de luz y evitar las aberraciones de las trazas en los bordes.
3.3.3.
Colocación del detector para las observaciones
El detector, de 1.6 X 2.5 cm2 , se colocó sobre un porta-objetos con la parte activa hacia
arriba y sostenido por un marco plástico con un orificio cuadrado de 1 cm X 1 cm. El marco
plástico se fija al portaobjetos con cinta transparente adhesiva de manera tal que se pueda
35
intercambiar de detector con facilidad. Se debe asegurar que la parte expuesta del detector
durante las mediciones quede en el centro del orificio de la cubierta plástica.
3.3.4.
Pasos para procesar las imágenes de trazas capturadas por la cámara CCD por medio del programa IMJ Video Capture. Cuantificación y
análisis utilizando el software ImagenJ
Antes que nada debe ejecutar la calibración:
En ImageJ:
Plugins → Macros → Calibración. Por un momento se verá la imagen guardada del TELEMET con las cuadrı́culas adecuadas para la calibración en dimensiones. Se utilizó una malla
de 50 µm. En el microscopio el condensador de luz estaba en la parte inferior y la calibración
se efectuó con el lente objetivo 10X (etiqueta amarilla). No se utilizó filtro verde para obtener
la imagen de la malla, sin embargo para los análisis de las trazas en los detectores siempre
se usará el filtro verde sobre la fuente de luz. Los parámetros morfológicos de las trazas son
expresados en micras.
En IMI Video Capture.exe
1. Abrir el programa ”IMI Video Capture.exe”
2. Ajustar resolución = 1280x1024
3. Ajustar Framerate = 3.75
36
4. Ajustar el microscopio para observar la imagen: El ajuste consiste solamente en enfocar
la imagen de trazas de manera tal que al estar observando hacia el centro de la imagen,
las trazas aparezcan nı́tidas, con alto contraste en sus bordes destacándose un halo
(anillo) negro y nı́tido rodeando la traza que está entre la parte brillante (iluminada)
de la traza (orificio en la capa de nitrato de celulosa) y el color de fondo (magenta).
Las trazas más pequeñas, que no van a presentar el anillo alrededor, deben observarse
nı́tidamente y brillantes.
5. Capturar Imagen: La secuencia de instrucciones debe ser ejecutado en el orden indicado.
6. En la ventana principal del programa, hacer click en el botón RGB24 con lo cual la
ventana de la imagen se cerrará. B. La imagen quedó guardada en la carpeta Camera-H
Series CCD como ”sample.bmp”.
7. Ahora se corre el macro de ImageJ correspondiente:
En ImageJ:
Plugins→Macros→nálisis de trazas V-2.2-1 En vistas rápidas se presentan los procedimientos realizados y al final queda expuesto el Sumario y los Resultados
8. Para analizar otra imagen del mismo detector se deben repetir los pasos del 4 al 7. Se
deben analizar tantos campos de visión que garanticen un total de no menos de 2000
trazas para obtener una estadı́stica en los resultados obtenidos.
9. Antes de analizar un nuevo detector se deben borrar los resultados y el sumario.
3.3.5.
Detalles de los pasos para procesar la imagen de trazas
En el programa ImageJ se verifican los parámetros de las trazas a reportar. Analize-Set
Measurements debe estar como sigue:
37
Las operaciones que se hacen automáticamente en la Macro son las siguientes:
a) Se carga la imagen guardada en la carpeta Camera-H Series CCD como sample.bmp
b) Se convierte la imagen a 8 bits en escala de grises.
38
c) Se realiza un ajuste de umbral (Threshold) en el modo preestablecido Intermodes, en
blanco y negro y con fondo oscuro (Dark background activado)
d) Se realiza un análisis de las partı́culas teniendo en cuenta el siguiente cuadro
39
e) A continuación el sumario de los resultados en tres campos de visión analizados en un
mismo detector
Slice
sample.bmp
sample.bmp
sample.bmp
sample.bmp
sample.bmp
Count
53
52
58
60
38
Total Area
1613.00
2189.00
2421.00
1885.00
994.00
Average Size
30.43
42.10
41.74
31.42
26.16
Area Fraction
0.2
0.3
0.3
0.2
0.1
Mean
221.04
220.46
220.38
217.21
226.33
Mode
228.79
224.83
224.50
221.60
228.47
Perim.
19.12
22.17
21.55
18.82
17.54
Major
6.72
7.55
7.35
6.57
6.41
Minor
5.29
6.29
6.20
5.29
4.68
Angle
81.33
70.59
74.02
68.88
112.72
f) A continuación detalles de los primeros cinco resultados de las mediciones
1
2
3
4
5
Area
5
24
12
31
28
3.3.6.
Mean
201.20
218.83
224.33
213.48
220.32
StdDev
17.96
19.43
17.22
23.73
23.35
Mode
181
232
224
232
234
Min
181
178
189
174
174
Max
220
236
241
241
240
X
999.70
377.08
690
814.56
1009.39
Y
3.10
14.29
26
32.82
43.04
Perim.
7.66
17.90
11.31
20.14
19.56
Width
3
4
4
7
7
Height
2
7
4
6
6
Major
3.14
7.42
3.91
7.22
6.61
Minor
2.02
4.12
3.91
5.47
5.40
Angle
18.43
104.05
0
152.18
45.31
Determinación de tasas de densidad de trazas
La tasa de densidad de trazas se calcula mediante la siguiente expresión:
P
ρ=
T
nAt
donde:
ρ: Tasa de densidad de trazas nucleares (trazas cm−2 dı́a−1 )
P
T : Suma total del número de trazas en los campos de visión (o campos ópticos)
n: Cantidad de campos ópticos analizados
A: Área del campo óptico (cm2 )
t: Tiempo de exposición del detector (dı́as)
(3.1)
40
3.4.
Medición de la concentración promedio de Radón en los poros del suelo
de la Universidad Simón Bolı́var para determinar el tiempo de exposición
óptimo de los detectores LR-115
Se realizaron estas puebas con la finalidad de evaluar el tiempo óptimo de exposición de los
detectores LR-115 en el suelo, en función de la concentración promedio de Radón presente
en el suelo.
Para evaluar el tiempo óptimo que deben permanecer los detectores en campo, se debe
medir la concentración promedio de Radón en el suelo y ası́ estudiar la densidad de trazas
inducidas por las partı́culas α y evitar que por la sobreexposición se solapen las trazas; para
ello se utilizan envases cilindricos de plástico con un volumen de 305 cm3 , siendo la base
de 6.8 cm de diámetro, que son colocados en el suelo a estudiar a una profundidad de 60
cm (se escogió esta profundidad para minimizar la influencia de los procesos biológicos y las
variaciones en las variables ambientales y climatológicas).
Se busca relacionar la tasa de conteo registrada en el monitor de radiactividad α de cámara
de centelleo (Pylon), la cual es proporcional a la concentración de Radón en el gas del suelo,
con la densidad de trazas inducidas en el detector LR-115. Solamente nos interesan mediciones
relativas y no conocemos los coeficientes de calibración de ambos sistemas de medición del
Radón, sin embargo, se sabe que las mediciones instantáneas dependen de las condiciones
ambientales que varı́an con el tiempo. Se asumió que a 60 cm de profundidad esa influencia
no es tan marcada y como lo que se quiere es estimar el tiempo en promedio que debe estar un
detector LR-115 enterrado, en primera aproximación ambas mediciones se pueden considerar
comparables.
Se ubicaron tres lugares de estudio distintos en la Universidad Simón Bolı́var, tomando en
cuenta que la concentración instantánea de Radón en el suelo en cada lugar fuese distinto.
Ésto se hizo utilizando el monitor de radiactividad α de cámara de centelleo.
41
Figura 3.8. Equipo activo para la medida del radón, Pylon AB-5
Se abrieron tres huecos en el suelo, para que los detectores introducidos en cada uno de ellos
permanecieran durante 10, 20 y 28 dı́as respectivamente para evaluar el tiempo de exposición
adecuado de los detectores LR-115 en dependencia de las condiciones del lugar.
Cada uno de los huecos se encontraba a una distancia de 1 metro de separación, y entre
los tres formaban un triángulo equilatero, ésto con la finalidad de que las concentraciones de
Radón, medidas previamente en el centro del triángulo equilatero, fueran aproximadamente
iguales en los tres sitios. Se midió la dependencia de las tasas de conteo con el tiempo y el
caudal de aire extraido del suelo en cada uno de los tres lugares de estudio, se asumió que
a esa relativa pequeña separación de 1 metro entre los tres huecos hay poca variación de la
concentración de Radón en los poros del suelo.
42
Figura 3.9. Cámaras de difusión con detectores LR-115 en uno de los huecos (profundidad
de 60 cm)
Se introdujeron tres cámaras de difusión por cada hueco con los detectores pasivos. Estos
envases tienen en uno de sus extremos una tapa, donde se coloca el detector LR-115 y en
el otro extremo se coloca una membrana semi permeable, en nuestro caso utilizamos papel
plástico, comercialmente llamado “Papel Plástico Virutex” (polietileno de baja densidad, 25
µm de espesor según el fabricante), las cámaras de difusión tenı́an 1 capa, 2 capas y 3 capas
de membrana semipermeable respectivamente 3.9.
Figura 3.10. Foto de la ubicación de los detectores
43
Finalmente se rellenaron los huecos con la misma tierra que se extrajo y se señalizaron con
una cinta roja para facilitar su posterior recuperación.
3.5.
Estudio de la concentración de Radón medida en campo por método pasivo
La sensibilidad del detector en la cámara de difusión depende de las dimensiones de ésta,
la orientación del detector, el rango efectivo de las partı́culas α, la respuesta angular y la
discriminación de energı́as de partı́culas α por el detector.
Algunos de los átomos de radón que entran a la cámara se desintegran dentro de la misma
y dan lugar a partı́culas α y a los átomos descendientes, también emisores de partı́culas α. El
detector es sensible tanto a las partı́culas α de los descendientes del radón que se depositan en
la superficie interna de la cámara, que se producen en el interior de la misma, como también
a las partı́culas α producidas por el propio radón al desintegrarse dentro (en el volumen)
de la cámara. Para que se induzcan trazas latentes en el detector pasivo, las partı́culas α
producidas por el Radón y su descendencia deben estar entre 2,8 y 4,5 cm de distancia del
detector LR-115.
Se realizó un estudio para calcular la frecuencia de trazas incidentes en función del ángulo
de incidencia, ası́ mismo se hizo un estudio de la relacion entre los ejes mayores y menores
de las trazas. Con ésto se busca hacer un análisis de la distribución espacial de las trazas en
el detector LR-115 en funcion de la geometrı́a de la cámara de difusión y de los ángulos de
incidencia, para ası́ determinar si existe alguna relación entre estos parámetros.
Para que se induzcan trazas latentes, las partı́culas α deben incidir sobre el detector con
ángulos mayores que los crı́ticos (a ser determinados en éste experimento), y con energı́as
comprendidas en un cierto intervalo, estas trazas latentes serás visibles en el microscopio en
dependencia de las condiciones experimentales del revelado de los detectores LR-115. Para
condiciones estándares de revelado (2,5 N NaOH a 60◦ C por 2 horas) se ha publicado que el
ángulo crı́tico promedio está entre 40 y 45◦ y el intervalo de energı́a entre 1,7 y 4,5 MeV [21].
Esta circunstancia condiciona la existencia de diferentes volúmenes y superficies efectivas en
el interior de la cámara, desde los cuales si se emite una partı́cula α existe una probabilidad
no nula de inducir traza visible luego del revelado del detector. Las partı́culas α del Radón
y de una fracción del 218 P o se emitirán desde sus volúmenes efectivos, mientras que de
la ortra fracción del 218 P o y de todo el 214 P o se emitirán desde sus superficies efectivas. En
consecuencia, la distribución de trazas y sus ángulos de incidencia en el detector dependerá de
la geometrı́a de la cámara de difusión y la posición relativa del detector en su interior [21].
La membrana filtrante que se coloca a la entrada de la cámara de difusión permite la
penetración del radón a su interior, impide la entrada de partı́culas de polvo, aerosoles y
44
productos de desintegración del radón, y minimiza la entrada del Torón y vapor de agua.
Para las mediciones de Radón por el método pasivo se realizó el mismo montaje experimental utilizado en la sección 3.4.
Figura 3.11. Detector LR-115 listo para ser colocado en el sitio de medición del Radón.
3.6.
Análisis de trazas inducidas en los detectores LR-115
Para la determinación de valores absolutos de concentraciones de Radón, se requiere del conocimiento de los coeficientes de calibración que relacionan las densidades de trazas inducidas
en los detectores LR-115 con las concentraciones. Para ello, las cámaras de difusión pueden
ser calibradas experimentalmente al someterlas a ambientes con concentraciones conocidas
de Radón en condiciones controladas, o se pueden determinar los coeficientes de calibración
por simulación utilizando técnicas de Monte Carlo.
Para este último caso es necesario conocer con exactitud la dependencia del ángulo crı́tico
con la energı́a de las partı́culas alfa que inciden sobre el detector, y la ventana de energı́a,
para que se induzcan trazas que serán visibles al microscopio una vez revelados los detectores.
Si por determinada circunstancia uno se decide a calibrar la cámara de difusión por técnicas
de Monte Carlo, en principio podrı́a utilizar algunas de las ventanas de energı́a y ángulos
crı́ticos, o sus dependencias con la energı́a, reportados en la literatura. En la actualidad
no hay consenso ni existen valores estandarizados, inclusive para condiciones estándares de
revelado, y la gran influencia que pueden tener sobre ellos las complejas y variables condiciones
experimentales mencionadas (Palacios, 2011). Por ello, en el presente trabajo se propone un
método por el cual esos valores se determinan a partir de parámetros morfológicos de las
trazas obtenidas en experimentos de campo, en particular se estudı́a el ángulo crı́tico de
incidencia [21]. Los valores obtenidos se utilizarán en el futuro en simulaciones por Monte
Carlo para calcular los coeficientes de calibración y ası́ determinar las concentraciones de
45
Radón.
3.7.
Análisis de las muestras por medio del espectómetro Gamma en el laboratorio
En el área de estudio se tomaron las muestras de suelo, 1 kg aproximadamente en cada
uno de los puntos de interés seleccionados. Las muestras fueron tomadas a una profundidad
aproximada de 20 - 40 cm, para evitar la incorporacion de particulas transportadas desde
otro sitio, éstas muestras fueron colocadas en bolsas plásticas Ziploc con cierre hermético. Se
retiró cualquier tipo de objeto extraño como raı́ces, hojas, insectos, etc.
Una vez que se tienen las muestras en el laboratorio, éstas se colocaron en unas bandejas
de aluminio y se metieron en una estufa a una temperatura de 90 ± 5◦ C durante toda una
noche, para provocar la perdida casi total de la humedad existente en la muestra. Una vez
secas las muestras éstas fueron tamizadas con un tamiz de 2 mm para eliminar gravas y restos
de material orgánico; se envasaron en frascos de polietileno de alta densidad hasta alcanzar
una altura de 7,2 cm. En la mayorı́a de los casos la masa del suelo oscila entre 560 gr. y 710
gr. para un volumen de 580 ±1 cm3 .
Los frascos son pesados en una balanza de 0,01 g de precisión antes y después de colocar
la muestra con la finalidad de saber cuál es la masa neta de la muestra. Los envases son
tapados, sellados y rotulados. Se dejaron las muestras en reposo entre 21 y 25 dı́as para
el establecimiento del equilibrio secular entre el 226 Ra, el 222 Rn y su progenie 218 P o, 214 P b
y 214 Bi. Transcurrido este tiempo, los frascos plásticos conteniendo las muestras de suelo
se colocaron directamente sobre el detector de GeHP y se midió cada muestra durante 10
horas para obtener los espectros gamma y realizar los análisis cualitativos y cuantitativos en
cada caso. En este tiempo se garantizaron estadı́sticas de conteo tales que las incertidumbres
asociadas estuvieran por debajo del 5 % para todos los picos de absorción total analizados.
Se construyó una base de anime para acoplar el detector al frasco con la muestra de suelo,
de manera tal que la geometrı́a de medición siempre fuese la misma.
3.7.1.
Adquisición de espectros en el laboratorio
Para el análisis de los radionúclidos 226 Ra, 228 Ra, 228 T h, 235 U , 238 U , 137 Cs y 40 K se utilizó un Espectrómetro Gamma con detector coaxial de Germanio Hiperpuro de alta resolución, Marca Ortec, modelo GEM-40P4, que forma parte de los instrumentos disponibles en
el laboratorio de Fı́sica Núclear de la USB. Figura 2.3.
Para la determinación de 40 K se analizó su lı́nea gamma de 1461 KeV; para el 238 U equiva-
46
lente se utilizó el 226 Ra en equilibrio con sus hijas gamma emisoras de vida corta, analizándose
las lı́neas de energı́a gamma más probables (351.91 KeV para el 214 P b y 609.31 KeV y 1764
KeV para el 214 Bi), y para el 232 T h equivalente de manera análoga se analizaron las lı́neas
gamma del 228 Ac (911.21 KeV) y del 208 T l (2615.53 KeV).
3.7.2.
Análisis de los espectros Gamma
El análisis de los espectros gamma obtenidos se realizó a través del Software Maestro-32
en ambiente Windows (Advanced Measurements Technology, Inc.). Una vez calibrado el espectrómetro en energı́a, a través de este software se encontraron los picos de las energı́as
de interés (Fig. 3.12) y se obtiene el reporte de los picos identificados (radionúclidos), sus
energı́as, áreas netas y sus incertidumbres, entre otros. Para el análisis cuantitativo se utilizó el método comparativo, empleando como patrones materiales de referencia certificados
por la Organización Internacional de Energı́a Atómica (IAEA): RGK-1 para el 40 K, RGU-1
para el 238 U equivalente y RGTH-1 para el 232 T h equivalente. Previamente se verificó que las
densidades y estados de empaquetamiento de los patrones y de las muestras eran aproximadamente iguales. A partir de las áreas netas de los picos de interés de muestras y patrones
(m,p)
(Anet ), sus masas(mm,p ), tiempos de medición (tm,p ) y concentración de actividad del patrón
p
(CAct
), se calcularon las concentraciones de actividad (Bq/kg) de los diferentes radionúclidos
a partir de la siguiente expresión:
m
CAct
=
Am
m mp t p
Cp
p
Anet mn tm Act
(3.2)
Figura 3.12. Espectro gamma tı́pico de una muestra de suelo e identificación de los radionúclidos por sus picos de energı́a. Tomado con el espectrómetro Gamma Marca ORTEC, perteneciente al laboratorio de Fı́sica Nuclear de la USB, y visualizado con el software MAESTRO
47
A continuación, algunas caracterı́sticas de los materiales de referencia empleados para el
cálculo de concentraciones de actividad:
1. RGU-1: Corresponde a una mezcla de un mineral uranı́fero de alta pureza quı́mica
disuelto en una matriz de Sı́lice. Una caracterı́stica importante es que se encuentra en
estado de equilibrio secular con respecto a la serie del 238 U .
2. RGTh-1: Este material ha sido preparado a partir de mineral de britolita cuyo porcentaje de Th es elevado, está disuelto en una matriz de Sı́lice. Se encuentra en estado de
equilibrio secular con respecto a la serie del 232 T h.
3. RGK-1: Material hecho de Sulfato de Potasio de alta pureza quı́mica disuelto en una
matriz de Sı́lice. El 40 K es detectado a través de los fotones que emite el 40 Ar, quien
es su único producto de decaimiento.
Vale la pena mencionar que estos materiales han sido sometidos a rigurosos análisis en
múltiples laboratorios que evalúan tanto el grado de homogeneidad como las concentraciones
de los mismos, las cuales reportamos en el Cuadro 2.1.
Tabla 3.1. Concentraciones de U, Th y K en los materiales de referencia, determinadas tomando como base la masa de las sustancias en seco.
Componente
Concentración
Uranio
Torio
Potasio
RGU-1 en ppm
400 ± 2
<1
< 20
Torio
Uranio
Potasio
RGTh-1 en ppm
800 ± 16
6.3 ± 0.4
0.02 ± 0.01
Potasio
Uranio
Torio
RGK-1 en %
44.8 ± 0.3
< 0.001 ppm
< 0.1 ppm
Actividad (Bq.kg−1 )
Densidad (g.cm−3 )
4950 ± 30
1.473 ± 0.003
3250 ± 90
1.339 ± 0.001
1.339 ± 0.001
14000 ± 400
1.414 ± 0.003
Medidas tomadas en cuenta para el cálculo de las concentraciones de actividades:
48
1. Las áreas netas de los picos de interés en muestras y materiales de referencia corresponden a la diferencia entre las áreas netas calculadas por el software Maestro y las
obtenidas en el espectro de un blanco de silica gel, medido durante 48 horas.
2. Para disminuir la intensidad de picos suma y de simple y doble escape en los espectros, y obtener tasas de conteo del orden de las obtenidas con las muestras, el tiempo
de medición de los materiales de referencia se fijó a media hora debido a las altas
concentraciones de actividades presentes en ellos.
3. Las muestras de suelo, materiales de referencia y del blanco fueron medidos en la misma
geometrı́a.
3.8.
Preparación de las muestras para análisis por Fluorescencia de Rayos X
por Reflexión Total (TXRF)
Para el análisis por Reflexión Total se deposita en un reflector de plástico pulido con calidad
óptica una gota de 1 µl de suspensión que contiene el suelo a estudiar, un estádar interno
colocado a la solución, surfactante Lauril Sulfato de Sodio y agua destilada. Cada una de las
muestras fue preparada tres veces para estudiar su reproducibilidad.
El procedimiento de preparación fue el siguiente:
1. Se toma una pequeña cantidad de muestra, se coloca en un vidrio de reloj y se pesa.
2. Se coloca en una estufa a una temperatura de 87◦ C durante un dı́a aproximadamente,
para eliminar la humedad presente en la misma.
3. Se sacan las muestras de la estufa y se vuelven a pesar con el fin de determinar cuánta
agua perdieron. En este caso, la pérdida de agua fue del orden de las décimas de gramo
y en algunos casos del orden de las centésimas de gramo, por lo que no se vió necesario
repetir éste procedimiento para las otras muestras ya que la presencia de humedad en
la muestra era menos del 3 % del peso de la muestra.
4. Se rotuladron los viales tipo eppendorf con el nombre de cada una las muestras.
5. Se colocó cada vial eppendorf en un porta-viales de goma espuma y se pesó, luego se
taró en cero.
6. Se colocó en el vial un poco de muestra (entre 5 y 10 mg, previamente pulverizada). La
masa usada es suficientemente pequeña como para evitar el exceso de masa a ser medida
por TXRF y suficientemente grande para evitar errores muy grandes en la pesada.
49
7. Se pesó la muestra, se tomó nota y se vuelve a poner en cero la balanza.
8. Se añaden, con una pipeta, 490 µl de solución de Lauril Sulfato de Sodio al 2,5 % y 10
µl de estándar interno de Selenio (seleccionado por no estar presente en la composición
de la muestra).
9. Se agitó cada vial y luego con una pipeta se colocarón en el reflector plástico para
TXRF 10 microlitros de la solución (los reflectores deben estar previamente rotulados).
10. Los reflectores se dejaron al aire libre por mas de 12 horas hasta que se secaron.
La función del Lauril Sulfato de Sodio es la de actuar como dispersante y de poner en
suspensión el material granular homogéneo en estudio, para poder tomar una cantidad de
muestra representativa a la hora de colocarla en los reflectores de plástico. Éstas pruebas
fueron realizadas previamente usando glicerina en proporiciones 1:3 para que la precipitación
fuese más lenta, debido a su alta viscocidad, sin embargo éste método no funcionó pues la
muestra no se seca después de un perı́odo de 48 horas a aireación natural, ni tampoco se
secan en un desecador por un perı́odo de 24 horas; ésto es indispensable para poder colocarlas
en el equipo de medición por TXRF (PICOFOX)
Se realizó una solución jabonosa para sustituir al Lauril Sulfato de Sodio, y ésta fue usada
para la suspensión de las muestras. Al cabo de dos horas las muestras se encontraban secas
y se colocaron en el espectrómetro de TXRF y se hizo el análisis semi cuantitativo de los
elementos presentes en la muestra.
3.8.1.
Análisis semicuantitativo de muestras por TXRF
Se estimó necesario preparar suspensiones de las muestras ya que era pertinente obtener
un análisis elemental de las muestras. El análisis de TXRF fue propuesto por primera vez
por Klockenkamper (Klockenkamper 1976) como técnica para el análisis de aerosoles, polvos,
cenizas y sedimentos.
Para el análisis semi-cuantitativo por TXRF de las muestras se escogieron 5 muestras de
diferentes sectores del área de estudio, con la finalidad de estudiar la reproducibilidad del
estudio en las 120 muestras que se plantean estudiar.
El método de preparacion de suspensión fue tomado del manual del instrumento PICOFOX y como surfactante se utilizó una solución de Lauril Sulfato de Sodio al 2,5 % [31] [32].
Para elegir el estándar interno se analizaron en el equipo PICOFOX (imagen 3.13) 5
muestras seleccionads al azar de diferentes sectores que cubrieran el área de estudio. En el
resultado se observaron cualitativamente los elementos que mayoritariamente se encuentran
50
en las muestras, de esta forma se escoge como estándar interno un elemento que no esté presente en las muestras, ası́ a partir de éste se hará el análisis final de los elementos presentes.
En nuestro caso, las muestras no presentaron picos de Selenio (Se) y por eso se escogió este
estándar interno.
Figura 3.13. Equipo de Fluorescencia de Rayos X por Reflexión Total perteneciente al Laboratorio de Fı́sica Nuclear de la USB
CAPÍTULO 4
Resultados
4.1.
Optimización del número de capas de membrana semipermeable de las
cámaras de difusión
Este estudio se realizó con dos membranas semipermeables de diferente grosor. Para el
primer caso se utilizó una membrana semipermeable (polietileno de baja densidad) cuyo
grosor es de 20 micras (referencia del fabricante), comercialmente llamado Envoplast en la
presentación de 30 metros. Los detectores pasivos fueron expuestos a fuentes de Uranio y
Torio Natural.
El número de capas de envoplast necesarios para minimizar la entrada de Gas 220 Rn (Torón)
a la cámara de difusión son 2 capas como se puede apreciar en la figura 4.1
Figura 4.1. Dependencia de las densidades de trazas inducidas en los detectores LR-115 con
el número de capas de envoplast para detectores expuestos a polvo de Uranio natural.
En el segundo caso se utilizó otro tipo de envoltura, comercialmente llamada “Envoltura
plástica transparent de Virutex”. El grosor de la pelı́cula es de 25 µm (referencia del fabri-
52
cante), y el número óptimo de capas necesarias para minimizar la entrada de
a la cámara de difusión es de 2 capas como se aprecia en la figura 4.2.
220
Rn (Torón)
Este estudio, con la membrana semi permeable de 25 µ m, no se realizó para la fuente de
Uranio por falta de tiempo.
Figura 4.2. Dependencia de las densidades de trazas inducidas en los detectores LR-115 con
el número de capas de envoltura plástica (virutex) para detectores expuestos a una fuente de
Torio natural.
4.2.
Tiempo de exposición óptima de los detectores LR-115. Experimento realizado en la USB
Para determinar el tiempo óptimo de exposición de los detectores en el suelo los detectores
LR-115 se exponen al Radón, presente en los gases del suelo, que es capaz de penetrar al
interior de la cámara de difusión. Se escogieron tres sitios que presentaban distintas caracterı́sticas superficiales fı́sicas del suelo. Las concentraciones de Radón en los poros del suelo
deben ser diferentes, de manera tal que el experimento para comparar la densidad de trazas
inducidas en los detectores en cada uno de los lugares deberı́a arrojar resultados diferentes.
En la tabla 4.1 se aprecian los flujos obtenidos por el contador de actividad de partı́culas
α en cada una de las zonas de estudio.
53
Tabla 4.1. Flujos asociados a cada área de estudio, obtenidos mediante la bombona de sución
de aire del equipo Pylon
Lugar
Flujo (cm3 /h)
IPP
0,4
Kick
0,2
Arq
0,4
El caudal de aire es proporcionado por la bomba interna del contador de actividad de
partı́culas α, en principio éste deberı́a ser constante, no obstante, el caudal dismunuye debido
a la resistencia que ofrece el suelo para extraerle el aire contenido en sus poros. Entre las
propiedades fı́sicas del suelo que influyen en este tipo de procesos están: la permeabilidad, la
porosidad, la densidad, la humedad, el tamaño de las partı́culas del suelo. El máximo caudal
se alcanzó en el segundo minuto del bombeo solamente para dos sitios. Cuando existe un
crecimiento brusco en la tasa de conteos al principio de la medición y un descenso brusco
cuando se desconecta la bomba, eso quiere decir que hay alta concentración de Torón en los
poros del suelo. Los valores de tasas de conteo en los primeros minutos dependen fuertemente
del caudal de aire que circula por la celda de centelleo, ya que en dependencia de dicho caudal
habrá mayor o menor probabilidad de que los átomos de torón en los poros del suelo puedan
llegar a la celda de centelleo antes de desintegrarse dada su corta vida media.
En los úlimos minutos se aprecia que los valores registrados son prácticamente iguales en
todos los casos, estos valores corresponderán a los conteos del gas radón ya que el gas radón
tiene una vida media aproximada de 3.8 dı́as, mientras que la vida media del torón es de
aproximadamente 55 segundos, lo que significa que a partir de los 4-5 minutos el gas Torón
ya se habrá desintegrado completamente y sólo quedarán los registros del Radón.
Dentro de la celda de centelleo se están formando constantemente las hijas del Radón y
del Torón, cuyas desintegraciones α también contribuyen a los conteos obtenidos. Según los
resultados obtenidos la concentración de Radón es aproximadamente la misma para los tres
sitios de estudio.
54
Figura 4.3. Dependencia temporal de la tasa de conteos de 222 Rn y
equipo detector, en los poros del suelo. USB Valle de Sartenejas
220
Rn registrada por el
En la figura 4.3 se muestra la tasa de conteos relativos expresada en conteos por minuto
de cada uno de los lugares estudiados. Observamos que para el sitio de estudio denominado
Kickingball, la concentración de torón es relativamente baja y la del Radón es mayor. A
continuación veremos los gráficos correspondientes a la exposición de los detectores LR-115
en los sitios de prueba (figuras 4.4 4.5 4.6).
Figura 4.4. Densidades de trazas inducidas en detectores LR-115, expuestos por 10 dı́as, para
diferentes espesores de la capa semipermeable
55
Figura 4.5. Densidades de trazas inducidas en detectores LR-115, expuestos por 20 dı́as, para
diferentes espesores de la capa semipermeable
Figura 4.6. Densidades de trazas inducidas en detectores LR-115, expuestos por 28 dı́as, para
diferentes espesores de la capa semipermeable
Para determinar el grosor de la capa semipermeable del material empleado que debe llevar
cada cámara de difusión se colocaron en cada sitio de prueba cámaras de difusión con 1, 2 y
3 capas semipermeables superpuestas en su extremo abierto.
Con los gráficos anteriores se determina que el tiempo óptimo de exposición de los detectores es de 30 dı́as. Este tiempo garantiza que la densidad de gas Radón en la cámara de
difusión sea la adecuada (mas de 1,5E+06 trazas por cm2 ), ésto significa que no haya exceso
56
de trazas en el detector y se solapen, o que haya muy pocas trazas con las cuales no se pueda
hacer un estudio fiable sobre el campo.
4.3.
Análisis de trazas en los detectores LR-115
En el experimento descrito en la sección anterior se determinaron los valores de los parámetros geométricos de las trazas de 4 detectores LR-115 escogidos al azar en el área de estudio.
Los valores geométricos utilizados son ejes menores y mayores, medidos en micrómetros,
ángulos de incidencia de las partı́culas α en los detectores y las posiciones X y Y de las trazas
en el detector, determinados mediante el software utilizado para el análisis de trazas, ImageJ.
Los ángulos de incidencia fueron calculados con la ecuación 1.5.
A continuación se muestran gráficamente los resultados.
Figura 4.7. Histograma de la distribución del tamaño del eje mayor de las trazas obtenidas
por la exposición al Radón de un detector LR-115 en el interior de una cámara de difusión
57
Figura 4.8. Histograma de la distribución del tamaño del eje menor de las trazas obtenidas
por la exposición al Radón de un detector LR-115 en el interior de una cámara de difusión
La Figura 4.7 muestra que el tamaño del eje principal de las trazas obtenidas varı́a entre
1 y 9 µm, mientras que los valores más probables están entre 4 y 6 µm. El tamaño del eje
secundario (menor) de las trazas obtenidas varı́a entre 1 y 6 µm, mientras que los valores más
probables están entre 3,5 y 4,5 µm (Figura 4.8). El eje menor está relacionado con la energı́a
de las partı́culas α que inciden sobre el detector, la cual debe encontrarse en un intervalo
determinado (1,2 - 4,2 MeV) para que se induzcan trazas latentes, visibles al microscopio
luego del proceso de revelado. Aunque las partı́culas alfa se emiten con una cierta energı́a en
dependencia del emisor, llegan al detector con menor energı́a ya que las partı́culas presentan
una pérdida de la misma al atravesar una capa de aire. Lo que da lugar a trazas elı́pticas es
que las partı́culas pueden incidir sobre el detector con diferentes ángulos debido a la emisión
isotrópica de las partı́culas alfa en el proceso de desintegración.
58
Figura 4.9. Distribución del ángulo de incidencia de las partı́culas alfa sobre el detector
LR-115
Como se puede observar en el histograma 4.9, el ángulo de incidencia más probable está entre 60 y 70◦ , y se ajusta aproximadamente a la distribución normal. También se observa que
el menor ángulo de incidencia es aproximadamente 40◦ , que pudiera corresponder con el
ángulo crı́tico. Si bien es cierto que el ángulo de incidencia más probable está entre 60 y 70◦ ,
también es cierto que se observa que a partir de ese valor más probable cae bruscamente la
probabilidad de formación de trazas y luego crece monótonamente hasta 90◦ .
En las imagenes 4.10 y 4.11 podemos apreciar la distribución de los ángulos de incidencia
de las partı́culas α en el detector, ası́ como la relación entre los ejes mayores y ejes menores
de las trazas.
Este estudio se realizó para otros tres detectores para verificar que el comportamiento es
igual en todos los detectores. Los resultados fueron análogos a los presentados en cuanto a
probabilidades de ángulos incidentes y de los ejes mayores y menores, por lo que se puede
afirmar que los resultados obtenidos para la totalidad de los análisis de distribución de trazas
en el detector en cada lugar estudiado son equivalentes.
Sin embargo, se notó discordancia entre los resultados obtenidos para los mapas correspondientes a los detectores LR-115 estudiados, que muestran la distribución superficial de los
ángulos de incidencia. Para el caso anteriormente mencionado se pudo observar que las trazas
inducidas en el detector, para ángulos mayores a 50◦ , se encuentras distribuidos a la derecha
del centro de la superficie y sus alrededores, lo que podrı́a indicar el escenario en el que el
detector haya sufrido un desplazamiento hacia el lado derecho en el soporte, ocasionando que
59
los angulos de indicencia se encuentren corridos a la derecha en lugar de en el centro que es
lo esperado.
Figura 4.10. Distribución de los ángulos de incidencia sobre el detector
Figura 4.11. Distribución de las relaciones entre los semiejes menor y mayor
En los siguientes tres ejemplos (figura 4.12) vemos disferentes distribuciones para los ángulos de incidencia
60
Figura 4.12. Distribución de los ángulos de incidencia en los detectores LR-115
Para el caso A (figura 4.12) se observa una distribución central bastante uniforme de los
ángulos de incidencia mayores en el centro del detector, esta tendencia se extiende hacia la
parte superior izquierda del detector, mientras que para los bordes de la parte derecha del
detector y en la parte inferior se muestran las áreas cuyas trazas inducidas corresponden a
61
ángulos que oscilan entre 50 y 60◦ , ésta es la tendencia más esperada, que se concentren
las trazas de incidencias más directas en el centro y las trazas cuyas partı́culas α inciden
con ángulos menores se encuentren hacia los bordes del detector, ésto debido a la geometrı́a
cilı́ndrica de las cámaras de difusión. Las anomalı́as presentadas para este caso en la parte
superior izquierda se le podrı́an atribuir tentativamente a acumulación de humedad en el
detector. Sin embargo, no se puede comprobar este argumento.
Para el caso B se observa que la distribución de ángulos mayores se encuentra corrida hacia
la derecha del centro, sin embargo es bastante uniforme a sus alrededores y en los bordes del
lado izquierdo presenta trazas inducidas para ángulos menores.
Para el último caso nuevamente se presenta la tendencia de que los ángulos mayores de
60◦ se distribuyen en el centro del detector y los bordes presentan ángulos menores.
Es importante mencionar cada uno de los casos ya que ésto verifica la importancia de que
la geometrı́a de las camaras de difusión sean cilı́ndricas y de que el detector se encuentre
centrado, con ésto se logra una distribución aproximadamente uniforme de las trazas. Las
trazas inducidas en los detectores son originadas por partı́culas α que se emiten tanto desde
volúmenes efectivos como de superficies efectivas, que están en forma de bandas en la pared
interna de la cámara, y sus ubicaciones espaciales dependen de la energı́a de la partı́cula α
y si el emisor es un gas o partćula, o sea si se produce la desintegración del Radón o de sus
hijas.
4.4.
Parámetros ambientales en campo
El perı́odo de mediciones se caracterizó por intensa sequı́a y por temperaturas entre 24
y 49◦ C. En las siguientes Figuras se muestran las variaciones diarias de algunos parámetros
meteorológicos. Se observa que salvo un ligero incremento de la presión atmosférica (12 % de
incremento, respecto al valor usual registrado para la fecha) alrededor del dı́a 28/03/2010
(sin mayor importancia), en los demás parámetros se mantuvo aproximadamente constante
el carácter periódico de las variaciones con la hora del dı́a. Aunque entre el 02 y 03 de abril
se presentaron vientos que alcanzaron casi los 6 m/s, durante todo el perı́odo de mediciones
por lo general la velocidad del viento estuvo comprendida entre 1 y 5 m/s.
62
Figura 4.13. Gráfica de los valores de humedad para el perı́odo comprendido entre el 22 de
febrero y el 13 de marzo de 2010
Figura 4.14. Gráfica de los valores de temperatura para el perı́odo comprendido entre el 22
de febrero y el 13 de marzo de 2010
63
Figura 4.15. Gráfica de los valores de presión atmosférica para el perı́odo comprendido entre
el 22 de febrero y el 13 de marzo de 2010
Figura 4.16. Gráfica de los valores de velocidad del aire para el perı́odo comprendido entre
el 22 de febrero y el 13 de marzo de 2010
En general, es importante tener en cuenta las condiciones meteorológicas ya que dependiendo de las precipitaciones, humedad, etc. puede verse afectada la densidad de trazas en el
detector, ası́ como puede afectar las condiciones del medio donde se encuentran sumergidos
los detectores pasivos (Palacios, 2011). En este trabajo no hizo falta hacer un tratamiento
64
diferenciado de las medidas, ya que todas se midieron en las mismas condiciones, las cuales
fueron aproximadamente constantes.
4.5.
Mediciones pasivas de Radón en los poros del suelo en el área de estudio
En la Fig. 4.17 se presenta el resultado de las densidades de trazas inducidas en los detectores LR-115. Para la comparación, se han superpuesto las posiciones donde están los pozos
de gas, agua y petróleo de la zona. Aunque hacia el este de la zona de estudio también se
obtuvieron niveles muy bajos de Radón, la zona con los menores valores está más desplazada
al suroeste comparada con los resultados obtenidos por las mediciones espectrométricas y
activas de Radón (figura 4.17). Sin embargo, se pone de manifiesto la misma anomalı́a de
altos valores de Radón (alrededor de 11400 trazas inducidas en un área de de estudio de
11000Km2 durante 45 dı́as ) en las inmediaciones de las emanaciones de gas en el rı́o Tascabaña (zona A), indicando nuevamente que en ese sitio el Radón es transportado por gases
naturales con mayor intensidad que en los demás sitios, exceptuando una zona al noroeste de
los pozos PASFG y PA (señalados con cı́rculos azules) donde también se presentaron altas
concentraciones de Radón. Se debe destacar que en las mediciones de laboratorio el 214 Bi y
214
P b están asociados (y en equilibrio) con el 226 Ra presente en las muestras de suelo.
Los altos valores de Radón parecen estar respaldados por los niveles encontrados de 226 Ra
(dados por el 214 Bi) en el área B. Sin embargo, en la zona A no es posible atribuir los altos
valores de Radón a altas concentraciones de 226 Ra en las partı́culas del suelo (donde son altos
los valores de 222 Rn y bajos los de 214 Bi).
65
Figura 4.17. Interpolación de la concentración de 222 Rn obtenida por el método pasivo (detectores LR-115) utilizando kriging isotrópico. Las coordenadas estan dadas en UTM
En consecuencia, todo parece indicar que la anomalı́a encontrada muy cerca de las emanaciones de gas del rı́o Tascabaña está asociada a la vı́a principal de ascenso de los gases
hidrocarburos, por lo tanto se puede inferir que la ocurrencia de emanaciones de gas y la
contaminación de los pozos de agua está controlada por una sola vı́a de ascenso (quizás una
falla) de los gases naturales hacia la superficie.
Un posible modelo que explicarı́a los resultados obtenidos se presenta en la Fig. 4.18.
Este modelo considera que a través de una gran fractura en el subsuelo, formada por fallas
naturales, y posiblemente discontinuas pero interconectadas, se conecta una zona profunda,
donde existe un reservorio de gas, con el acuı́fero. Ésto ocurrirı́a en un sitio que está próximo
al lugar donde se producen las emanaciones de gas en el rı́o (caso 1 ó 2 según la propia figura).
Por estas vı́as estarı́a migrando el gas natural desde hace almenos unos 9 años, cuando los
pobladores de la comunidad observaron las emanaciones de gas en el rı́o Tascabaña. Es
probable que el acuı́fero interceptado por las fracturas por donde migra el gas natural sea el
mismo hasta donde se perforó el pozo de agua que actualmente presenta emanaciones de gas.
66
Figura 4.18. Modelo conceptual explicativo de los resultados obtenidos
En la Figura 4.19 también se observa conexión espacial entre esos pozos de gas (B) y el sitio
en el rio donde se producen las emanaciones (A). A diferencia de las mediciones instantáneas
de Radón, los resultados obtenidos con detectores pasivos LR-115 están menos influenciados
por las variaciones de las condiciones ambientales y reflejan las concentraciones promediadas
durante el perı́odo de exposición de los detectores. La causa de que no se hayan observado las
concentraciones máximas de Radón cerca de las emanaciones de gas en el rio puede deberse
a la baja cantidad de datos en esa zona por la pérdida de varios detectores LR-115.
Los resultados de la medición de Radón en los gases del suelo por un método pasivo indican
que la ocurrencia de emanaciones de gas en el rı́o, están controlados por un solo conducto de
ascenso (falla) de los gases naturales hacia la superficie.
Los resultados obtenidos en un estudio paralelo aplicando el método magnetotelúrico (Palacios, 2011) demuestran la existencia de una gran falla que conecta la zona donde se producen
las emanaciones de gas en el rı́o con zonas más profundas en el subsuelo (Fig. 4.19). Además,
según la distribución de resistividades (obtenida en ese mismo estudio), se observa una aparente conexión entre alguno(s) de los pozos de gas y la falla. El hecho de que exista una gran
falla activa y profunda que emerge cerca de la zona donde se producen las emanaciones de
gas en el rı́o, indica el origen profundo de los gases que son transportados a través de ella y
67
que penetran en el acuı́fero en el sitio donde la falla lo intercepta.
Figura 4.19. Resultados obtenidos por técnicas magnetotelúricas. Datos suministrados por
PDVSA
4.6.
Resultados de los Análisis Gamma Espectrométricos de laboratorio.
Los resultados de la interpolación indican que los menores valores de 40 K (Bq/kg) se
encuentran en dos grandes zonas bien delimitadas al suroeste (zona A) y al este de la región
de estudio (zona B) (Fig. 4.20). Se debe tener en cuenta que en la zona B se encuentran varios
pozos activos, e inactivos, donde se observaron emanaciones de gas. Este comportamiento del
40
K se puede explicar, según la teorı́a establecida y muchos reportes experimentales [34],
por la existencia en profundidad de yacimientos de petróleo y/o gas y el efecto que produce
la ascensión de hidrocarburos ligeros (por microfiltraciones desde el reservorio) al saturar el
subsuelo. El hecho de que en la zona A no existan pozos de petróleo o gas está relacionado
con que los estudios geológicos y geofı́sicos realizados en la región no la avalaron como buen
prospecto para la explotación petrolera. Sin embargo, el alto déficit de 40 K en esa zona parece
indicar la existencia de un flujo activo de hidrocarburos ascendiendo, como lo corroboraron
los resultados de mediciones de espectrometrı́a gamma in − situ y de Radón. Ese proceso
de ascenso de hidrocarburos debe estar ocurriendo desde hace mucho tiempo, pues parece
haber condicionado la existencia de valores anómalos en los niveles de 40 K. Nuevamente se
demuestra que esta zona anómala (A) está próxima al sitio donde se producen las emanaciones
de gases en el rı́o y en dirección hacia donde están los pozos de agua contaminados.
68
Figura 4.20. Interpolación del nivel de
(isotrópico).
40
K en suelo superficial usando el Kriging universal
Los resultados obtenidos en la interpolación de los niveles de 40 K, refuerzan las conclusiones preliminares de que la anomalı́a en B (niveles mas bajos de Potasio) parece estar más
bien relacionada con un reservorio importante, mientras que la anomalı́a en A parece estar
relacionada con el ascenso de gases hidrocarburos por alguna falla o sistemas de fracturas
interconectadas, esta falla posiblemente condicionó la movilización y consecuente disminución del K en la zona A. Por su gran cercanı́a con el rı́o Tascabaña, es muy probable que las
fugas de gas estén relacionadas con las emanaciones de gas presentes en el mismo. Se destaca
además, que los valores absolutos de concentraciones de actividad del 40 K, en toda el área
de estudio, son bajos, lo que indica que estos suelos presentan bajos contenidos de arcillas,
feldespatos y materia orgánica.
El comportamiento estimado del 238 Ueq (Fig. 4.21) se asemeja al del 40 K en que en ambos
casos los menores valores están en el área que comprende la denominada zona B, lo cual
está en correspondencia con el mismo análisis que se hizo para el 40 K, indicando que en esta
zona posiblemente se encuentre un reservorio importante. Los mayores valores del 238 Ueq se
presentaron en la zona C, al noroeste del área de estudio, muy cerca de la zona B donde
hay varios pozos de gas abandonados y donde se obtuvieron las mayores concentraciones de
Radón (Fig. 4.21). Los altos valores de Radón en esa zona pudieran estar relacionados con
la presencia en el suelo de altas concentraciones (altas en comparación con el promedio del
área de estudio) de 238 Ueq .
69
Figura 4.21. Interpolación del nivel de 238 U equivalente (calculado como la concentración de
actividad promedio del 214 Bi y 214 P b en equilibrio con 226 Ra) en suelo superficial usando el
Kriging universal (isotrópico).
La interpolación del comportamiento del 232 T heq (Fig. 4.22) también fue similar al del 40 K
y 238 Ueq en la zona B, presentando bajos valores, y similar al del 238 Ueq en la zona C.
Figura 4.22. Interpolación del nivel de 232 T h equivalente (calculado como la concentración
de actividad promedio del 228 Ac, 212 Bi, 212 P b y 208 T l) en suelo superficial usando el Kriging
universal (isotrópico).
Este resultado avala el planteamiento de que los altos valores de Radón en la zona C
se deben a la presencia de minerales con relativo alto contenido de U y Th. El patrón de
distribución de ambos radionúclidos es muy similar, o sea, están altamente correlacionados
espacialmente.
70
Cuando se hace un estudio de correlación entre dos variables, se busca saber cuánto cambia
una variable respecto a la otra [35]. Veamos los mapas de correlación entre el Uranio, Torio y
Potasio para verificar que en efecto, como se supone, el Uranio y el Torio están correlacionados
entre sı́, mientras que éstos no presentan correlación con el Potasio.
En la figura 4.23 se aprecia como el mapa de correlación es practicamente uniforme en su
totalidad, con algunas anomalı́as presentes en área pequeñas, lo que demuestra que en efecto
la distribución de ambos radionúclidos es muy similar. Ası́ mismo apreciamos que la curva
de correlación entre el Torio y el Uranio presenta una recta cuyo R2 (ajuste) es 0.9, lo que
demuestra que existe una buena correlación en casi cada punto de medición, ésto permite
plantear que el Torio y el Uranio están contenidos en minerales igualmente distribuidos.
Figura 4.23. Mapa de correlación espacial entre el Torio y el Uranio (Unidades UTM). Curva
de correlación entre el Torio y el Uranio
Por otra parte, es poco probable que la distribución encontrada esté relacionada con procesos de acumulación de estos radionúclidos por su transporte desde otros sitios, ya que como
71
muestra la Figura 4.24 la zona donde se presentaron las más altas concentraciones de Radón
está ubicada en una de las partes de mayor elevación, lo que dificultarı́a el transporte de
estos radionúclidos en grandes concentraciones.
Figura 4.24. Mapa de elevación sobre el nivel del mar del área de estudio (Unidades UTM)
En las figuras 4.25 y 4.26 se aprecia que los mapas de correlación espacial no son uniformes,
y no se aprecia, a simple vista, ningún patrón en particular que pueda determinar alguna
relación entre los radionúclidos del Potasio con el Uranio, o del Potasio con el Torio.
72
Figura 4.25. Mapa de correlación espacial entre el Potasio y el Uranio (Unidades UTM).
Curva de correlación entre el Potasio y el Uranio
Estas tendencias se corroboran observando las curvas de correlación entre el Potasio y el
Uranio (figura 4.25) y entre el Potasio y el Torio (figura 4.26), al observar que la relación
directa uno a uno en cada punto de estudio no forma una recta con un buen ajuste, siendo
el R2 0.42 y 0.48 respectivamente.
73
Figura 4.26. Mapa de correlación espacial entre el Potasio y el Torio (Unidades UTM). Curva
de correlación entre el Potasio y el Torio
El coeficiente de correlación indica la fuerza de la relación lineal. Un coeficiente de correlación muy cercano a uno en valor absoluto indica que la relación entre las variables es muy
fuerte, mientras que si es muy cercano a cero, indica que la relación es muy débil. En general
si, 0 < R < 1 y R tiende a 1, entonces la correlación es positiva y fuerte, si 0 < R < 1
y R tiende a 0, entonces la correlación es positiva y débil, si R=0 no existe correlación, si
−1 < R < 0 y R tiende a -1, entonces la correlación es negativa y fuerte, si −1 < R < 0 y R
tiende a 0, entonces la correlación es negativa y débil. Mas especı́ficamente, para valores de
R entre 0.0 y 0.2 la correlación es débil y despreciable, para R entre 0.2 y 0.4 la correlación
es débil, entre 0.4 y 0.7 la correlación es moderada, entre 0.7 y 0.9 la correlación es fuerte y
entre 0.9 y 1 la correlación es muy fuerte [35].
74
4.6.1.
Compensación de la litologı́a superficial y el tipo de suelo
Saunders y otros, 1987 [20] y 1993b [11], describieron los problemas de utilizar mediciones
radiométricas en la prospección del petróleo. Éstos incluyeron: (1) uso de métodos de conteo
total donde no se identifican los emisores gammas individuales y (2) la no compensación de
las variables tales como: la litologı́a superficial o tipo de suelo, contenido de agua del suelo,
apantallamiento de la vegetación, entre otros. Para minimizar los efectos no deseados de las
variables citadas anteriormente, se desarrolló un método de normalización al Torio a partir de
los datos de Potasio y Uranio [20], [11]. Estos autores utilizaron el contenido de Torio como
control litológico para definir los valores “ideales” de Potasio y Uranio para cada muestra.
La litologı́a superficial es el factor principal que influye en la determinación del contenido de
radionúclidos en sedimentos. Las unidades sedimentarias asociadas tı́picamente a las provincias productoras de petróleo se pueden distinguir por sus concentraciones de radioelementos
(Tabla 4.2). Antes de evaluar cualquier efecto secundario, que proporcione información útil
en la prospección petrolera, se deben minimizar los efectos de diferencias litológicas o tipo
de suelo y las condiciones ambientales (Foote, 1969).
Tabla 4.2. Concentraciones tı́picas de radioelementos sobre unidades geológicas de interés
para la explotación petrolera (Saunders y otros, 1994)
Tipo de roca
Th (ppm)
U (ppm)
K ( %)
evaporita
0,4
0,1
0,1
carbonato
1,6
1,6
0,3
arenisca
5,7
1,9
1,2
lutita
11,2
3,7
2,7
Saunders y otros [11] partieron de la suposición de que los efectos litológicos, que influyen sobre la concentración aparente de Torio, también afectan al Uranio y al Potasio de
manera predecible. Por ejemplo, en la tabla 4.2 se muestra que los cambios en la litologı́a
dan lugar a aumentos, o disminuciones, aproximadamente paralelos de los tres radionúclidos
simultáneamente. Debido a esta semejanza en el comportamiento, y puesto que no existen
efectos secundarios conocidos sobre el Torio relacionados al petróleo, la normalización al Torio minimizará los efectos primarios de todas estas variables no deseadas. Los valores del
Torio se pueden utilizar para predecir el Uranio y el Potasio determinando sus relaciones regionales [20]. Las diferencias entre las cantidades previstas de Uranio y Potasio (o cantidades
“ideales”) y los valores reales medidos, tendrı́an que ser causadas por otros factores diferentes
a la litologı́a, por lo que de haber algún tipo de anomalı́a, ésta se corresponderá con la pre-
75
sencia de posibles prospectos petrolı́feros o de flujos de hidrocarburos ascendiendo. Saunders
y otros [20], [11] describieron este método de normalización del Potasio y Uranio al Torio
respecto a datos de radiaciones gamma aéreas y superficiales, y demostraron que este método
minimiza las variables litológicas y ambientales, y reflejan consistentemente la presencia de
petróleo subsuperficial en trampas estratigráficas.
Aunque el método anteriormente mencionado ha sido aplicado con éxito en la exploración
petrolera, en nuestro caso lo aplicamos para buscar anomalı́as relacionadas con la ascensión
de gases naturales desde el subsuelo y su escape a la superficie, ésto considerando que las
alteraciones geoquı́micas superficiales inducidas por ellos, son análogas a las microfiltraciones
de hidrocarburos desde reservorios.
Para reescribir los datos del Uranio y Potasio al Torio se aplicaron las siguientes ecuaciones
[11]:
K̄s
Ki = ¯ T hs
T hs
(4.1)
Ūs
Ui = ¯ T hs
T hs
(4.2)
donde Ki es el valor “ideal” del Potasio definido por el Torio para un determinado sitio
de estudio, con un valor verdadero de Torio igual a T hs , y Ui es el valor “ideal” de Uranio
definido por el Torio para ese sitio de medición.
Las desviaciones de los valores reales respecto a los valores ideales calculados para cada
sitio de medición se obtuvieron usando las siguientes ecuaciones:
KD =
Ks − Ki
Ki
(4.3)
UD =
Us − Ui
Ui
(4.4)
donde Ks y Us son los valores medidos en la estación, y KD y UD son las desviaciones
relativas expresadas como fracción de los valores ideales de la estación.
La experiencia ha demostrado [11] que KD proporciona valores bajos (negativos) y valores
de UD menos bajos (también negativos), o a veces positivos, sobre acumulaciones de petróleo
ó en una región donde se esté produciendo con intensidad y durante un largo perı́odo de
tiempo fuga de hidrocarburos. Las variaciones de KD y UD se pueden combinar como un
solo término positivo, que llamaremos DRAD, que es la diferencia entre ellos:
76
DRAD = U D − KD
(4.5)
Los valores positivos de DRAD en una región, indican altas probabilidades de encontrar
reservorios de petróleo en ella o la existencia de fuga de hidrocarburos [11].
En la figura 4.27 se presenta la interpolación de los valores de KD para el área de estudio,
observándose un comportamiento análogo al reportado anteriormente, o sea, valores negativos
en la región A, a lo largo del rı́o Tascabaña y, valores relativamente mayores, pero igual bajos,
en las cercanı́as de la zona B, más bien al norte.
Figura 4.27. Interpolación de los valores de KD en el área de estudio.
En la distribución de los valores interpolados de UD no se observa la tendencia esperada
en la zona A, es decir, valores bajos y en algunos casos negativos, sin embargo como se
dijo anteriormente, en algunos casos [11] se ha observado valores positivos para UD sobre
acumulaciones de petróleo o en una zona donde existe fuga de hidrocarburos (Fig. 4.28).
77
Figura 4.28. Interpolación de los valores de UD en el área de estudio.
Los valores de UD relativamente altos reportados en la zona D, pueden estar relacionados
con la presencia de una piscina con residuales sólidos y lı́quidos de hidrocarburos, y con
una planta de procesamiento rodeada de tubos, algunos con incrustaciones, que comúnmente
contienen altos contenidos de 226 Ra (Fig. 4.29). Otra evidencia de que no se debe asociar esta
anomalı́a con la existencia de un reservorio en profundidad es que en esta zona los valores de
KD fueron positivos.
Figura 4.29. Planta de procesamiento de gas y laguna asociada, rodeada de tubos metálicos
inutilizados, con incrustaciones que presentan alto contenido de Radio.
En la figura 4.30 se presenta la distribución de la interpolación de los valores de DRAD
en el área de estudio, evidenciándose que los valores positivos más altos están en la zona A,
extendiéndose hacia el norte (donde se encuentran varios pozos), y hacia el noreste, donde
se encuentran los pozos de agua con presencia de gas natural. La anomalı́a positiva reflejada
78
por los valores de DRAD se manifestó en la misma zona donde se presentó deficiencia de
40
K y altos valores en la concentración de Radón en el gas del suelo (zona A). También
se observaron valores relativamente altos y positivos al norte de la zona B, este resultado
sugiere que esa zona es potencialmente productora de petróleo o gas, lo cual coincidió con lo
reportado por Gerentes de PDVSA, los cuales afirmaron que esa es precisamente el área donde
se tiene previsto la perforación de varios pozos de gas dadas sus potencialidades (inferidas
por los estudios tradicionales). Recordemos que los valores altamente positivos de DRAD en
una región indican altas probabilidades de encontrar petróleo en ella o la existencia de fuga
de hidrocarburos.
Figura 4.30. Interpolación de los valores de DRAD en el área de estudio
Si bien parece cierto que los valores altos anómalos del Radón en las inmediaciones de
los pozos de gas abandonados (en los alrededores de la zona B), se pueden explicar por la
presencia en esa zona de minerales con altos contenidos de Uranio y Torio, el hecho de que los
mapas de KD y DRAD indiquen los valores más negativos de KD y más positivos de DRAD
en un área próxima a las emanaciones de gas en el rı́o, que se extiende también con valores
anómalos hacia los pozos sospechosos de manera similar a la reflejada en el mapa de Radón,
sugiere que en esa zona se está produciendo filtración de hidrocarburos con la consecuente
inducción de las anomalı́as radiométricas observadas. Derivado de estos resultados no se
descarta la posibilidad de que los gases naturales que penetran al acuı́fero y producen las
emanaciones en el rio, estén asociados a fugas en la estructura de esos pozos abandonados
en la zona B.
También se pudiera pensar, que debido al largo tiempo que llevan inactivos algunos pozos
de gas ubicados en la zona B, se pudieran haber producido averı́as en algunos sitios de su
79
estructura a causa de la sobrepresurización del gas acumulado. Analizaremos los casos en
que estas averı́as se hubieran producido en los sitios indicados con los números 1, 2 y 3 en la
Figura 4.18. Si la averı́a hubiera ocurrido: en algún sitio por encima del acuı́fero, en el propio
acuı́fero (sitios 1 y 2) ó relativamente cerca de la superficie del suelo (en caso de que el pozo de
gas no intercepte al acuı́fero), las concentraciones de Radón en el gas del suelo hubieran sido
las mayores en las adyacencias del pozo, y no pudieran explicarse por la litiologı́a del entorno,
lo cuál no se reflejó en los resultados. Por otra parte, si la averı́a se hubiera producido en una
zona muy profunda como la indicada con el número 3 en la figura 4.18, los gases acumulados
podrı́an haber adquirido suficiente presión y migrar por un sistema de fracturas naturales
interconectadas, hacia la falla que los transporta hasta el acuı́fero y hasta el sitio donde
se producen las emanaciones en el rı́o Tascabaña. De esta manera, los resultados obtenidos
también se pueden explicar por la ocurrencia de este caso de sobrepresurización de los gases
en la profundidad.
El hecho de que las anomalı́as del Radón se presenten con gran intensidad en las cercanı́as
de las emanaciones de gas en el rı́o Tascabaña, pudiera indicar que la posible fuga de gas en
la estructura de alguno de los pozos de la zona B, no está ocurriendo cerca de la superficie,
ni está ascendiendo por las paredes del pozo, sino que posiblemente las fugas de gas están
ocurriendo a gran profundidad y desde un sitio relativamente cerca de la falla. A fin de evaluar
esta hipótesis, se sugiere la evaluación de la presión de gas en los pozos donde se presentaron
relativos altos valores en la concentración de Radón y, un estudio detallado de alta resolución
de la estructura del subsuelo en esa zona, lo cual permitirá descubrir los sistemas de fallas,
fisuras y fracturas. Por otra parte, es poco probable que los gases provengan directamente
desde algún reservorio en la profundidad, ya que de ser ası́ salieran con mayor presión en el
sitio donde se producen las emanaciones en el rı́o. Además, también parece poco probable
que en los últimos 10-15 años el metano hubiera comenzado a migrar a través de una gran
falla natural, desde un reservorio, y casualmente haber llegado a los pozos de agua potable
en coincidencia temporal con el desarrollo de la explotación de petróleo y gas, después de
haber estado en la profundidad por más de 65 millones de años.
4.7.
Fluorescencia de rayos X por reflexión total (TXRF)
Se prepararon en suspensión 5 muestras (tomadas al azar del área de estudio) diferentes,
por triplicado cada una, con la finalidad de evaluar la reproducibilidad del método de, medida
de elementos en suspensiones no digeridas de suelos o minerales finamente molidos por medio
de TXRF en las 120 muestras a estudiar. A continuación los resultados obtenidos para cada
una de ellas (Tabla 4.3).
Este método se intenta aplicar ya que la digestión total de las 120 muestras, para su
80
medida estándar por TXRF, resultarı́a muy costoso, además de representar una considerable
inversión de tiempo y esfuerzo.
Tabla 4.3. Concentraciones en ppm y error porcentual de los elementos presentes en las
muestras de prueba parte 1. (< LLD: Menor al lı́mite de detección)
BRVMQ15
NCV29Q3
Elemento
C (ppm)
Error ( %)
C (ppm)
Error ( %)
Si
104030
10
84095
14
S
135363
10
133833
8
K
2135
11
1672
8
Ca
170
5
146
5
Ti
860
15
1472
33
Cr
33
36
19
12
Mn
30
33
156
9
Fe
7537
21
6795
6
Ni
4,4
42
< LLD
< LLD
Cu
2,3
82
9
138
Zn
6,1
56
5
36
Rb
17
17
17
8
Sr
8,1
26
6
41
81
Tabla 4.4. Concentraciones en ppm y error porcentual de los elementos presentes en las
muestras de prueba parte 2. (< LLD: Menor al lı́mite de detección)
EGMQ8
PAMQ19
NCV29Q3
Elemento
C (ppm)
Error ( %)
C (ppm)
Error ( %)
C (ppm)
Error ( %)
Si
64020
68
50916
51
77697
80
S
150488
11
164020
67
173288
39
K
2943
26
622
56
2994
42
Ca
125
27
191
56
174
36
Ti
2104
41
477
49
2243
62
Cr
26
38
16
72
31
64
Mn
43
47
21
50
59
67
Fe
15855
39
2353
52
19046
63
Ni
4,5
106
< LLD
< LLD
5
125
Cu
8,3
121
< LLD
< LLD
15
78
Zn
18
49
< LLD
< LLD
25
78
Rb
32
46
4
6
39
71
Sr
13
53
1
69
15
74
En las tablas anteriores se presentaron los resultados obtenidos para las 5 muestras preparadas en suspensión y escogidas al azar. En estos resultados podemos apreciar la concentración
(en ppm) de cada elemento en la muestra y su error porcentual correspondiente a la desviación
estándar de 5 réplicas analı́ticas. Errores porcentuales entre el 1 % y el 21 % son aceptables,
(siendo 21 % un error considerablemente alto), por lo que en éste estudio podriamos estudiar
la composición de la muestra en base a unos pocos elementos como S, K, Ca, Fe y Rb, ésto
en las primeras dos muestras estudiadas (BRVMQ24 Y NCV29Q3), sin embargo podemos
observar que el mismo análisis no aplica para la totalidad de las muestras.
Observamos que para la muestra PAMQ19 el error porcentual asociado al S es del 67 %,
mientras que en las otras muestras éste error oscila entre el 8 % y 11 %, con este resultado
comparativo, podemos concluir que el método de las suspensiones no es reproducible a las
120 muestras que se deseaban estudiar, ya que el análisis de elementos no es comparable en
cada caso. Por lo que os resultados son básicamente cualitativos.
Para ilustrar el análisis realizado veamos los gráficos que corresponden a la concentraciones
de elementos de los tres duplicados de la muestra BRVMQ15.
82
Figura 4.31. Comparación de la concentración de elementos en las submuestras 2 y1
Figura 4.32. Comparación de la concentración de elementos en las submuestras 3 y1
Como se puede apreciar en las figuras 4.31 y 4.32 el método de medida de suspensiones por
TXRF ofrece resultados reproducibles sobre todo para los elementos mayoritarios, sin embargo, las variaciones porcentuales (enmascaradas por la escala log) mostradas en la tablas 4.3
y 4.4, indican que estos valores no son adecuados para establecer correlaciones cuantitativas
con los resultados de las concentraciones de los radionúclidos ambientales obtenidos en este
trabajo. Este análisis fue realizado para las 5 muestras que se estudiaron y los resultados
83
arrojados son similares.
La falla de éste método puede atribuirse a que la muestra no es totalmente homogénea, a
pesar de que ésta fue pulverizada, se presentan granos del material con diferentes tamaños. La
posible solución es pulverizar la muestra nuevamente, posteriormente triturarla en un mortero
de agata, y finalmente pasar la totalidad de la muestra por un tamiz de pocas micras. Es
importante que pase toda la muestra pulverizada por el tamiz, para ası́ asegurar que todos
los elementos, de diferente composición y dureza, estén presentes en el análiis.
4.8.
Análisis de fluorescencia de rayos X (FRX)
Otro de los trabajos que aún está en curso es la medida de la composición elemental de las
muestras mediante FRX convencional, por medio de un espectrómetro de FRX por dispersión
de longitud de onda, diseñado para muestras minerales.
Si bien este método no permite el análisis de trazas, promedia sobre una muestra macroscópica suficientemente grande (decenas de gramo) y los resultados representan adecuadamente el promedio de las concentraciones de los elementos presentes en la muestra.
CAPÍTULO 5
Conclusiones
1. Se estandarizó el método de detección para medir concentraciones de gas Radón en el
suelo usando detectores LR-115. Se determinó que se debe utilizar dos capas de membrana semipermeable (filtros delgados de polietileno de baja densidad) en las cámaras
de difusión para evitar el paso de partı́culas de polvo y de torón hacia el detector,
siempre y cuando se utilice la membrana conocida comercialmente como “Envoplas”
de 20 µm de grosor ó“Envoltura plástica (virutex)” de 20 µm de grosor.
Concluimos que los detectores LR-115 deben exponerse durante un perı́odo mı́nimo
de 28 dı́as, y si es posible en temporada de sequı́a. Se sugiere colocar los detectores
tratando de evitar corrientes de agua que puedan obstruir la membrana semipermeable
y/o afecten el detector pasivo.
2. Para cámaras de difusión de geometrı́a cilindrica, la incidencia de trazas latentes en
el detector pasivo, cuyos ángulos de incidencia oscilan entre 60 y 70◦ , se encuentran
distribuidas mayoritariamente en la parte central del detector.
El menor ángulo con que pueden incidir las partı́culas α sobre el detector pasivo (ángulo
crı́tico), para que luego del revelado se produzcan trazas visibles al microscopio óptico,
es de 40 - 45◦ .
3. En los resultados obtenidos no se definen tendencias ni conectividad, que permitan
relacionar la contaminación del acuı́fero, y en consecuencia de los pozos de agua, con
algún pozo de petróleo o gas de la región. Todas las anomalı́as indican al sitio donde
se producen las emanaciones en el rı́o Tascabaña (zona A) como la vı́a principal de
penetración de gas en el acuı́fero. En consecuencia nuestros resultados indican que el
fenómeno de emanaciones de gas en el rı́o Tascabaña y la presencia de gases naturales
en los pozos de agua tienen un origen natural.
4. Las más altas concentraciones de Radón en los poros del suelo, se presentaron en una
zona muy próxima a las emanaciones de gas en el rı́o (zona A) y en las adyacencias
de pozos de gas inactivos (abandonados), zona B, debido en el primer caso a la presencia de una gran falla geológica y en el segundo caso a causa de las relativas altas
85
concentraciones de U y Th presente en los minerales del suelo.
5. Se considera que la falla revelada es por donde ascienden los gases naturales desde zonas
profundas del subsuelo.
6. La coincidencia espacial de las más altas concentraciones del Radón, más bajas concentraciones de actividad del 40 K, valores más negativos de KD y más positivos de
DRAD, corroboran que, en las cercanı́as de las emanaciones de gas en el rı́o Tascabaña, está ocurriendo un flujo de hidrocarburos capaz de haber inducido las anomalı́as
geoquı́micas superficiales observadas.
7. En las adyacencias de los pozos de gas abandonados (Zona B), al oeste de la región de
estudio y entre el rı́o Tascabaña y los pozos de agua donde se encontró gas natural, se
presentaron las más atas concentraciones de 238 Ueq y 232 T heq , lo que puede explicar las
altas concentraciones de Radón encontradas en esa zona.
8. Al este de la región de estudio se presentaron valores muy bajos de 40 K, los valores
más bajos de Radón, 238 Ueq y 232 T heq , ası́ como valores relativamente bajos de KD
y positivos de DRAD, lo que de acuerdo al modelo de anomalı́as radiométricas sobre
reservorios de petróleo y gas de tipo anticlinal, sugiere que esa zona está sobre un
yacimiento de petróleo o gas.
9. Si bien los gases naturales que ingresan al acuı́fero pueden provenir de una fuente
muy profunda, como un reservorio de gas, y condicionar las anomalı́as radiométricas
observadas, no se descarta la posibilidad de que los gases naturales que penetran al
acuı́fero, estén asociados a fugas de gas por averı́as a gran profundidad en la estructura
de algunos pozos abandonados, ubicados al oeste de la región de estudio.
10. Se demostró que la aplicación de la técnica de análisis elemental con suspensiones
simples en lugar de digestiones ácidas, medidas por TXRF, generaba muy baja reproducibilidad y alta incertidumbre en las mediciones, por lo que en la actualidad se están
realizando ensayos aplicando FRX
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APÉNDICE A
Modelación para determinar Radón y Torón en celda de centelleo [36]
A.1.
Modelación y aplicación de técnicas recursivas para determinar Radón y
Torón en los poros del suelo utilizando celdas de centelleo y el equipo
Pylon AB-5 en régimen cuasi-contı́nuo
En una serie donde se producen desintegraciones sucesivas, como ocurre en las series radioactivas naturales, la evaluación temporal de las actividades de una cadena de desintegración
que esté inicialmente vacı́a, excepto la actividad del núclido padre A1 (0), se puede calcular
a partir de las ecuaciones convencionales de Bateman:
Qi−1
Pi
−λj t
k=1 λk
i=1 e
Ai (t) = λi N0 Qi
l=1,l6=j (λl − λj)
(A.1)
Donde λi constante de semidesintegración del i-ésimo elemento y N(0) es la cantidad de
núcleos radiactivos para (t = 0). Conocidas las constantes de semidesintegración que proceden
a cada elemento en las series naturales radiactivas del 238 U y del 232 T h, ası́ como la cantidad
de núcleos radiactivos del elemento padre, se pueden obtener las ecuaciones que permiten
calcular la actividad de cada radionúclido para un tiempo dado.
En ambas series de naturales se forman y desintegran constantemente los gases nobles
radiactivos Radón y Torón (220 Rn y 222 Rn), cuyo estudio reviste gran importancia en el
presente trabajo.
La acumulación de los productos de desintegración del
puede expresar por la ecuación:
Nn = NRn λ1 λ2 ...λn [
220
Rn y
222
Rn en el caso general se
e−λ1 t
e−λn t
+ .. +
]
(λ2 − λ1 )(λ3 − λ1 )..(λn−1 − λ1 )
(λ1 − λn )(λ2 − λn )..(λn−1 − λn )
(A.2)
Si se considera que la acumulación de las hijas del 220 Rn y
estos gases radiactivos, la ecuación anterior toma la forma:
222
Rn se realiza a partir de
90
(1 − eλa t )
λa
(A.3)
λa (1 − eλb t ) − λb (1 − eλa t )
λa(λa − λb )
(A.4)
Na = A0a
Nb = A0a
Nc =
A0a
1
λb e−λa t)
λa e−λb t)
λa λb e−λa t)
−
−
+
λc (λa − λc )(λa − λb ) (λc − λb )(λa − λb ) λc (λa − λc )(λc − λb )
(A.5)
donde A0a es la actividad inicial del gas radioactivo (222 Rn o 220 Rn) y N a, N b y N c son las
cantidades de núcleos radioactivos de sus hijas, respectivamente.
El número de desintegraciones que se producen en el intervalo de tiempo [t1, t2] será entonces ∆Na (t1 , t2 ) = Na (0, t2 ) − Na (0, t1 ) , o sea:
eλa t1 − eλa t2
λa
(A.6)
λa (eλa t1 − eλb t2 ) − λb (eλa t1 − eλa t2 )
λa (λa − λb )
(A.7)
∆Nb (t1 , t2 ) = Aa
mientras que para su núcleo hijo:
∆Na (t1 , t2 ) = A0a
Análogamente, a través de la ecuación B1 se pueden obtener las cantidades de desintegraciones para las demás hijas de los gases radioactivos.
Si las desintegraciones se producen en el volumen activo de un detector de partı́culas alfa,
el número de conteos registrados por el detector en el intervalo de tiempo [t1, t2] será igual
al producto de la eficiencia de registro (S) (conteos/desintegraciones) por el número de desintegraciones que se producen en ese intervalo.
A pesar de que los procesos de formación y desintegración radiactiva pueden ser expresados
y calculados a partir de las ecuaciones de Bateman, es más conveniente el empleo de funciones
con propiedades recursivas (Nyblom and Samuelsson) ya que ellas proporcionan de forma
concisa y exacta estos procesos, son menos laboriosas que las ecuaciones de Bateman y se
adaptan con facilidad a la programación en lenguajes sencillos como el QBasic.
A.1.1.
Definición y uso de funciones recursivas
Si se define una función Eij como sigue:
91
n
Ei,j = e−λi t ,
i=j
Ei,j−1 (t)−Ei+1,j (t)
,
λj −λi
i<j
o
(A.8)
por medio de ellas se puede expresar la evolución temporal de las actividades de una cadena
de desintegración que esté inicialmente vacı́a, excepto para la actividad del núcleo madre A01 .
Las actividades de las hijas en un tiempo t serán:
A1 (t) = A01 E1,1 (t)A2 (t) = A01 λ2 E1,2 (t)...An (t) = A01 λ2 λ3 ....λn E1,n (t)
(A.9)
A partir de la integral temporal simple de las funciones E se obtiene la función F, cuyo sentido fı́sico es describir el comportamiento temporal de las cadenas de desintegración
establecidas por una fuente constante. Su definición es:
(
Fi,j =
1−e−λi t
,
λi
Fi,j−1 (t)−Fi+1,j (t)
,
λj −λi
i=j
i<j
)
(A.10)
También son útiles las funciones diferencias, ya que describen la actividad acumulada
(número de desintegraciones) dentro de un intervalo de tiempo. Las funciones diferencia
tienen las mismas propiedades recursivas que las funciones básicas. Sus definiciones son:
(
∆Ei,j (t1 , t2 ) =
∆Ei,j−1 (t)−∆Ei+1,j (t)
λj −λi
(
∆Fi,j (t1 , t2 ) =
A.1.2.
e−λi t2 − e−λi t1
e−λi t2 −e−λi t1
(λi −λj )
∆Fi,j−1 (t)−∆Fi+1,j (t)
λj −λi
Evaluación de la concentración de
222
Rn o
, i=j
, i<j
, i=j
, i<j
220
)
(A.11)
)
(A.12)
Rn en el aire del suelo
En lo adelante se presenta un método alternativo apara evaluar simultáneamente las concentraciones de 222 Rn y 220 Rn en los poros del suelo, utilizando celdas de centelleo y el equipo
Pylon AB-5 en régimen cuasi-continuo. La interpretación está basada en la simulación de la
variación temporal de la concentración de los gases radioactivos en la celda, mientras que
por medio de funciones recursivas son calculados los conteos registrados. La comparación
de las evoluciones temporales de los conteos registrados experimentalmente con las teóricas,
permite calcular simultáneamente las concentraciones de 222 Rn y 220 Rn.
La determinación de 222 Rn en “grab samples”se realiza llenando la celda centelleante con
el aire extraı́do del suelo, el cual se mantiene almacenado por lo menos entre 3 y 4 horas
después del muestreo para permitir que los productos de desintegración del 222 Rn alcancen
92
el equilibrio radioactivo, luego la celda es contada al acoplarla al fotomultiplicador por un
tiempo de conteo de aproximadamente 400 minutos. La determinación del 220 Rn por este
método es prácticamente imposible debido a su corto periodo de semidesintegración. Sin
embargo, en el régimen de medición continuo las desintegraciones de los gases radioactivos
y sus productos de desintegración son detectadas en forma continua y si la medición se hace
inmediatamente luego de tomada la muestra y los intervalos de tiempo de medición son
pequeños, en principio durante los primeros intervalos de tiempo se debe reflejar la presencia
de 220 Rn de encontrarse en la muestra gaseosa en cantidad apreciable. También es posible la
detección de 220 Rn por el método de “grab samples”si la muestra se mide inmediatamente
después de tomada (método cuasi-continuo).
A.1.3.
Simulación del proceso de medición
Con el empleo de las funciones recursivas diferencias ∆Fi,j (t1 , t2 ) se pueden predecir los
conteos en el Equipo Pylon (registrados con una eficiencia S), a partir del número de desintegraciones que ocurren en la celda en el intervalo de tiempo [t1, t2] debido a la actividad del
gas radioactivo en la celda en el instante t. Este instante de tiempo marca la condición inicial
de un proceso cı́clico donde la escala temporal comienza desde cero en cada medición, como
ocurre en los regı́menes de medición continuo y de “grab sample”del Pylon con intervalos de
medición st = t2 − t1.
Los conteos por minuto (cpm) registrados por el Pylon, debido a la actividad del gas
radioactivo contenido en la Celda de centelleo, en el intervalo de tiempo [t1, t2] es:
C1 (t1 , t2 ) = SA∗g (t)∆F1,1 (t1 , t2 )
(A.13)
donde A∗g es la actividad del Radón o Torón en el volumen de la celda es la función diferencia
que describe la actividad acumulada del núcleo madre (número de desintegraciones) en el
intervalo de tiempo [t1, t2].
En la desintegración de los gases radioactivos 220 Rn y 222 Rn se producen hijas alfa activas,
las cuales van a contribuir con el conteo total acumulado en un intervalo de tiempo dado.
Debido a que a la celda de centelleo solo penetran los gases radioactivos, la formación y desintegración de sus hijas alfa activas en la celda contribuirán con los conteos totales registrados
por el Pylon en el intervalo de tiempo [t1, t2]. En tal caso los conteos aportados serán:
C2 (t1 , t2 ) = SA∗g (t)λ2 [∆F1,2 (t1 , t2 ) + ∆F2,2 (t1 , t2 )]
(A.14)
93
C3 (t1 , t2 ) = SA∗g (t)λ2 λ3 [∆F1,3 (t1 , t2 ) + ∆F2,3 (t1 , t2 ) + ∆F3,3 (t1 , t2 )]
Cn (t1 , t2 ) = SA∗g (t)λ2 λ3 ...λn [∆F1,n (t1 , t2 ) + ∆F2,n (t1 , t2 ) + ... + ∆Fn,n (t1 , t2 )]
(A.15)
(A.16)
Si se tienen en cuenta los aportes de n hijas, el número total de conteos en la unidad de
tiempo será entonces:
Cc,w (t1 , t2 ) =
n
X
Ci (t1 , t2 )
(A.17)
i=1
De esta manera, los conteos producidos por la desintegración de cada uno de los gases
radioactivos y sus hijas en la celda de centelleo en el intervalo de tiempo [t1, t2] están dados
por:
Cc,w (t1 , t2 ) = SA1,w
n
Y
λk
k=2
n X
1
X
!
∆Fi,j (t1 , t2 )
(A.18)
j=1 i=j
220
donde Aw
Rn o del 222 Rn en los poros del suelo al
1 es la concentración volumétrica del
comenzar su medición con el Pylon y en consecuencia los conteos totales registrados por el
Pylon serán:
Ctot =
2
X
Cc,w (t1 , t2 )
(A.19)
w=1
A.1.4.
Consideraciones sobre el proceso de desintegración y condiciones experimentales de medición para la simulación y elaboración de los algoritmos
de cálculo
Los gases radioactivos 220 Rn y 222 Rn y sus productos de desintegración de vida corta emiten
radiaciones α, β y γ durante los procesos de desintegración. Sus principales diagramas de
desintegración se muestran en la Figura 1. A los primeros cinco productos de desintegración
del 222 Rn se les denomina hija de vida corta, ya que sus periodos de semidesintegración son
menores que 30 minutos. Los radionúclidos que le siguen son más estables por tener mayor
vida media pudiéndose simplificar sus progenies hasta el quinto radionúclido. Las progenies
del 220 Rn también llegan hasta el quinto radionúclido, pero en este caso el que le sigue ya
es estable. Debido a que el aire es filtrado antes de entrar en la celda de centelleo, de los
94
componentes radioactivos presentes en el aire solo penetran las moléculas de 220 Rn y 220 Rn
y serán registradas las partı́culas α de estos gases radioactivos y las generadas por sus hijas
en un intervalo de tiempo de un minuto.
Figura A.1. Principales diagramas de desintegración del 222 Rn (A) 220 Rn (B) y sus productos
de desintegración..
Aunque el programa confeccionado tiene en cuenta la formación y desintegración de todas las hijas de los gases radioactivos (lo cual es imprescindible para que se forme la serie),
para el cálculo de los aportes individuales al conteo total solo se consideraron las hijas alfa
emisoras que presenten mayor probabilidad de formación en el relativo corto tiempo de recuento. De las hijas del 222 Rn se tuvieron en cuenta los radionúclidos 218 P o, 214 Bi y 214 P o. Se
consideró que casi todo el 214 Bi (99.94 %) pasa por desintegración β − a 214 P o y solamente
un 0.06 % produce partı́culas β − para formar al 210 T l. Como la vida media del 214 P o es
muy corta (162µs), el equilibrio radioactivo entre el 214 Bi y el 214 P o se produce casi instantáneamente y prácticamente el 214 Bi emite simultáneamente una partı́cula α y una β y se
desintegra inmediatamente a 210 P b. En el caso del 220 Rn se contemplaron el 216 P o, el 212 Bi
(considerándose que el 36.2 % de este último pasa por emisión alfa a 208 T l, mientras que
el resto pasa por desintegración β − a 212 P o) y el 212 P o. La vida media del último núclido
es muy corta (0.8µs) y en consecuencia el equilibrio radioactivo entre el 212 Bi y el 212 P o se
produce casi instantáneamente, pudiéndose decir que el 63.8 % de los núcleos de 212 Bi emiten
simultáneamente partı́culas α y β, desintegrándose inmediatamente a 208 P b. Al simular los
conteos registrados en régimen de “grab samples”, los cálculos demuestran que los radionúclidos 212 Bi, 212 P o y 214 Bi contribuyen muy poco a los conteos totales. Para las simulaciones se
tuvo en cuenta el régimen cuasi-continuo establecido para las mediciones experimentales, el
95
cual consistió en 9 mediciones, cada una de 1 minuto, de manera tal que las dos primeras se
realizaron con la bomba interna del Pylon succionando aire del suelo desde una profundidad
de 60 cm. Los conteos debidos al Radón se obtienen del promedio de los últimos tres valores
de conteos netos (conteos totales menos los conteos debidos al fondo de la celda), mientras que
los conteos debidos al Torón corresponden al valor obtenido en el primer o segundo minuto.
El Pylon AB-5 fue calibrado por intercomparación en una cámara de 222 Rn de la EPANarel (Montgomery, Alabama, USA), obteniéndose una eficiencia de registro de 0.028 conteos/desintegración.
En las siguientes figuras se presentan los resultados obtenidos por simulaciones para concentraciones iniciales de Radón y Torón de 10 y 1000 Bq/m3 (A), 1000 y 1000 Bq/m3 (B) y
1000 y 10 Bq/m3 (C), respectivamente (las barras de error son al 10 %).
Figura A.2. (A)
96
Figura A.3. (B)
Figura A.4. (C)
Como se puede observar de las figuras anteriores, con un error de un 10 % se puede asegurar
que el promedio de las últimas tres mediciones de los conteos netos corresponden a los conteos
correspondientes al 222 Rn independientemente de la relación entre las concentraciones de
Radón y Torón. Este hecho se debe a que la vida media del Torón (56 s) es muy pequeña por
lo que al transcurrir un tiempo de aproximadamente (6-7)τ 1/2 (≈ 360 s) prácticamente todo
se ha desintegrado. Sin embargo, el valor más alto obtenido en el primer minuto corresponde
a los conteos del Torón solo en el caso de que la concentración de éste sea mucho mayor que
97
la del Radón.
A través de las mediciones realizadas con el Pylon es posible distinguir la procedencia del
radón (del uranio o del torio), efectuando varios conteos sucesivos. Si el número de cuentas
se mantiene o se incrementa, el isótopo dominante del radón es el 222 Rn. Si por el contrario,
el número de cuentas disminuye, entonces predomina el 220 Rn.
Teniendo en cuenta las contribuciones del 222 Rn (y su progenie) y del 220 Rn (y su progenie)
a las cuentas netas totales en la medición del primer minuto (Ni ), y en el promedio de las
últimas tres mediciones (Nf ), se obtuvieron dos ecuaciones donde quedaron como incógnitas
las concentraciones de 222 Rn y 220 Rn. Su solución demostró que independientemente de los
valores de concentraciones de ambos isótopos del Radón en los poros del suelo, estas se pueden
calcular a partir de las siguientes expresiones:
A.1.5.
222
Rn =
Ni − 0, 6489Nf
0, 0293
(A.20)
222
Rn =
Nf − 0, 0282Ni
0, 0352
(A.21)
Comprobación experimental
En la siguiente Figura se presenta una de los resultados de las mediciones realizadas durante
los trabajos de campo y representa la dependencia tı́pica del número de conteos registrados
por el Pylon. Durante los dos primeros minutos estuvo funcionando la bomba interna del
Pylon para asegurar que hubiera pasado por la celda todo el aire contenido en los tubos y
filtros y quedara llena con el aire de los poros del suelo.
98
Figura A.5. Dependencia temporal del número de cuentas registradas por el Pylon AB-5 en
una medición de campo
Aplicando las ecuaciones (B.20) y (B.21) se determinaron las concentraciones de 222 Rn
y 220 Rn en la celda de centelleo, obteniéndose los valores de 1862 Bq/m3 y 6660 Bq/m3 ,
respectivamente, quedando entonces la relación Radón/Torón igual a 0,28. Se introdujeron
esos valores en el programa confeccionado y se obtuvieron las contribuciones del 222 Rn y 220 Rn
y sus progenies a los conteos simulados. En la Figura se presentan los resultados obtenidos,
donde para la comparación se muestran además los resultados experimentales. Como se puede
observar la metodologı́a desarrollada describe adecuadamente los resultados experimentales,
por lo que es posible utilizar este simple método en mediciones de rutina para calcular las
concentraciones de Radón y Torón en los poros del suelo.
99
Figura A.6. Resultado experimental y simulados
APÉNDICE B
Tablas de las actividades especı́ficas
673,2
794,1
722,4
619,6
727,5
679,2
709,9
753,9
686,1
645,4
710,6
802,6
774,8
779,4
715,5
726,8
736,7
703,5
617,2
635,7
786,2
BRVQ5
BRVM2
BRVM3
BRVM4
BRVM5
BRVMQ2
BRVMQ3
BRVMQ4
BRVMQ5
BRVMQ6
R
BRVMQ6
BRVMQ7
BRVM12
BRVM13
BRVM15
BRVM16
BRVM10
BRVMQ8
BRVMQ15
BRVMQ16
R
BRVMQ17
1922
3726
2234
3260
3030
1613
1745
1447
1896
2122
1686
1655
1529
1509
1468
1654
3374
2303
1531
1396
3681
1310
755,5
BRVQ2
11131
705
634
PATRON
46
64
50
59
57
43
44
40
46
49
44
42
42
41
41
44
60
51
42
40
63
40
81
518
65,89
202,29
105,45
154,60
134,34
53,18
61,87
40,52
65,43
75,15
58,76
62,66
51,12
45,40
45,75
59,48
156,17
109,78
48,67
37,04
188,17
34,09
0,08
0,07
0,07
0,08
0,07
0,08
0,08
0,08
0,08
0,08
0,08
0,08
0,09
0,08
0,08
0,08
0,08
0,08
0,07
0,09
0,2
0,11
Error
Neto
Neto
Error
Actividad Muestra
40K(1460)
FONDO
Peso neto
Muestra
14000
Actividad Patron
Tabla B.1. Actividad especı́fica del Potasio por muestra
400
Error
101
705,3
751
764,2
728,9
740,6
738,9
752,2
712,4
755,5
644
673,2
790
703,5
678
652,5
650,3
771,6
737,4
738,7
657,7
672,9
690,1
644
654
665,8
639,5
687,6
679,1
BRVMQ18
BRVMQ19
BRVMQ20
BRVMQ21
BRVMQ22
BRVMQ23
BRVMQ24
BRVQ1
BRVQ2
BRVQ4
BRVQ5
BRVQ7
BRVQ8
BRVQ11
EGM5
EGM6
EGM7
EGM8
EGMQ8
EGMQ9
EGMQ11
EGMQ12
F1
F2
F3
F4
NCV14M5
NCV14M6
1361
1665
1612
1452
1933
2285
1491
1686
1509
2111
1277
1239
1574
2185
1406
1452
1518
3681
3795
1310
1535
1944
1651
1665
1394
1694
1632
1712
43
44
44
92
47
177
42
45
42
48
39
38
43
50
40
40
41
63
65
40
42
47
43
43
40
43
43
44
41,12
59,43
60,37
47,76
79,93
104,43
48,48
62,06
52,04
81,02
33,02
29,46
56,88
96,55
44,01
45,20
43,81
188,17
204,24
34,09
49,59
70,11
54,50
55,18
40,24
55,09
52,54
60,78
0,09
0,1
0,08
0,2
0,08
0,1
0,09
0,08
0,09
0,08
0,09
0,08
0,09
0,08
0,09
0,07
0,07
0,08
0,07
0,08
0,08
0,08
0,09
0,08
0,09
0,08
0,08
0,07
102
669
659,8
615,6
604,6
632,3
738,1
715,1
673,8
596
678,9
691,8
675,2
547
710,1
530,4
686,2
723,5
511,9
647,4
638,2
636,3
724
650
620
616,8
609,7
661,8
587,4
NCV14M7
NCV14MQ6
NCV14MQ7
NCV14MQ8
NCV14MQ9
NCV14MQ10
NCV24MQ6
NCV24MQ7
NCV24MQ12
NCV29M3
NCV29M5
NCV29M6
NCV29M11
R
NCV29MQ5
NCV29MQ6
NCV29MQ8
NCV29MQ9
NCV29MQ16
NCV29Q1
NCV29Q2
NCV29Q3
NCV29Q4
NCV29Q5
NCV29Q6
NCV29Q7
PAM4
PAM9
PAM11
3443
2045
3168
1391
3364
2573
1904
3217
2349
1955
2046
2118
1947
4987
2356
1706
1938
3309
2341
2207
1861
2038
1519
2533
2500
3379
1848
2619
61
98
59
94
61
54
46
59
52
49
103
48
46
203
51
102
47
61
50
50
46
48
43
53
53
61
47
54
198,41
86,19
171,96
47,34
182,56
122,33
70,49
168,05
109,65
82,19
111,51
83,13
77,04
343,65
98,97
77,90
77,73
160,22
102,58
107,27
73,03
79,35
46,94
123,06
126,38
184,90
73,74
121,78
0,07
0,1
0,07
0,1
0,07
0,07
0,08
0,07
0,10
0,08
0,10
0,09
0,08
0,1
0,08
0,1
0,08
0,07
0,08
0,08
0,08
0,07
0,08
0,07
0,08
0,07
0,09
0,08
103
644,3
498,8
535,2
631,2
651,1
638,9
576,2
712,7
823,4
648,3
606,8
601,8
631,8
585,3
684,1
622
530,3
638,1
648
608
717
669,7
712,6
658,1
689,5
691,7
544
594,1
PAM13
PAM15
PAM16
PAMQ8
PAMQ10
PAMQ13
PAMQ17
PAMQ18
PAMQ19
PAMQ21
PAMQ23
PAQ1
PAQ2
PAQ3
PAQ6
PAQ7
PAQ8
PASFGM1
PASFGM2
PASFGM3
PASFGM4
PASFGM5
PASFGM6
SGQ6
SGQ6 (2)
SGQ4
SGMQ20
SGMQ16
3180
1846
1971
1419
1581
1916
2330
1923
2578
2663
2354
3501
1225
2130
2205
1483
2039
2515
1818
1242
1483
1358
2341
2168
3034
2258
2216
1506
59
109
93
93
86
46
51
46
94
54
51
172
92
91
92
99
99
97
90
46
42
94
95
49
58
92
116
87
177,33
89,28
77,91
44,08
56,66
72,34
103,29
72,31
131,13
128,62
110,00
224,43
35,59
88,67
109,09
52,42
94,36
126,97
73,08
27,76
46,47
48,24
109,00
95,65
157,06
123,52
128,95
52,92
0,1
0,2
0,1
0,1
0,1
0,08
0,09
0,07
0,09
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
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95
Error
228Ac(338)
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Actividad Muestra
Tabla B.2. Actividad especı́fica del Torio por muestra
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0
66
Error
208Tl(860)
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Actividad Muestra
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10,1
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14,5
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0,1
0,1
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0,1
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SGM6
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PASFGMQ3
PASFGMQ2
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PASFGM13
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14,0
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0,1
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0,1
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0,1
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0,1
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0,1
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211,0
220,0
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240,0
184,0
250,0
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334,0
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283,0
214,0
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27,0
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31,0
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32,0
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29,0
29,0
29,0
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49,0
4,3
10,6
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12,9
10,2
34,6
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26,8
13,3
16,6
25,8
23,4
16,2
29,7
16,9
16,2
16,9
7,7
7,7
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13,4
12,4
5,2
12,3
11,6
10,6
14,7
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10,8
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15,6
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,1
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,1
0,2
0,2
0,1
0,2
0,3
0,3
0,2
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0,2
0,2
0,3
0,2
0,2
0,2
0,2
0,3
0,1
0,2
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3346,0
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2372,0
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1667,0
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70,0
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65,0
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74,0
71,0
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20,0
15,5
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24,0
11,2
13,9
22,2
1,9
22,1
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15,2
14,0
13,3
6,6
9,3
10,8
13,8
14,9
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11,9
11,8
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11,3
11,3
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6,3
24,3
15,0
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
112
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794,1
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BRVM3
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R
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R
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EGM7
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EGMQ8
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1100,0
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1100,0
1048,0
1220,0
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1274,0
1891,0
1681,0
1154,0
1332,0
1028,0
1262,0
1148,0
2537,0
1079,0
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1182,0
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2054,0
1372,0
1227,0
1340,0
311
24878
55,0
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51,0
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48,0
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55,0
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42,0
42,0
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62,0
42,0
43,0
50,0
45,0
45,0
42,0
45,0
42,0
42,0
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45,0
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58,0
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44,0
57,0
54,0
46,0
44,0
46,0
42,0
40
167
11,5
12,0
14,0
11,8
11,8
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10,2
17,4
18,5
6,8
7,5
5,0
10,0
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11,9
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7,4
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6,8
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25,3
10,2
14,6
12,1
7,6
9,3
6,0
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6,8
20,4
7,8
10,0
10,7
7,7
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18,0
18,3
9,6
7,5
10,0
6,0
Neto
1011,0
30
Actividad Muestra
Neto
Error
214Bi(609)
755,5
4940
Error
BRVQ2
656
RGU-1
Actividad
Silicagel
Peso neto
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0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,1
0,2
0,1
Error
367,0
372,0
387,0
352,0
417,0
421,0
387,0
512,0
522,0
283,0
250,0
284,0
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334,0
279,0
368,0
293,0
321,0
219,0
301,0
245,0
281,0
386,0
673,0
332,0
464,0
348,0
285,0
380,0
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309,0
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41
5566
Neto
214Bi(1120)
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28,0
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27,0
27,0
28,0
27,0
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37,0
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27,0
28,0
30,0
29,0
29,0
34,0
33,0
28,0
28,0
26,0
61
130
Error
14,8
14,1
15,1
13,9
14,9
15,1
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10,5
8,7
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29,1
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11,1
7,2
10,0
8,0
10,0
12,9
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17,6
12,2
9,8
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6,9
10,7
9,9
24,6
13,0
16,6
14,3
11,1
11,4
18,1
24,5
13,6
9,3
-1,8
11,4
Neto
Actividad Muestra
Tabla B.3. Actividad especı́fica del Uranio por muestra
0,3
0,2
0,2
0,2
0,2
0,1
0,1
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,1
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,1
0,2
0,1
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,2
0,1
Error
249,0
385,0
410,0
390,0
464,0
364,0
389,0
456,0
422,0
305,0
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314,0
338,0
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310,0
280,0
445,0
315,0
275,0
302,0
311,0
295,0
296,0
367,0
621,0
282,0
454,0
398,0
292,0
308,0
286,0
354,0
323,0
528,0
299,0
372,0
416,0
304,0
312,0
517,0
408,0
351,0
334,0
338,0
310,0
156
5600
Neto
214Bi(1764)
161,0
23,0
25,0
23,0
24,0
22,0
25,0
25,0
24,0
22,0
21,0
22,0
21,0
29,0
21,0
21,0
25,0
23,0
22,0
21,0
21,0
23,0
22,0
23,0
29,0
23,0
25,0
25,0
22,0
22,0
21,0
22,0
22,0
28,0
21,0
23,0
25,0
22,0
23,0
27,0
27,0
23,0
21,0
21,0
21,0
133
207
Error
4,3
9,9
11,2
10,6
12,4
8,4
9,0
13,7
12,1
6,5
5,7
6,0
8,0
23,1
6,1
5,2
11,4
6,4
4,8
6,0
6,0
5,5
5,9
8,0
21,8
6,1
12,6
9,8
5,6
6,3
5,0
7,6
6,2
15,6
6,6
9,4
10,3
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12,1
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8,0
6,1
Neto
Actividad Muestra
0,1
0,1
0,1
0,1
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0,4
0,5
0,5
0,6
0,5
0,5
118
120
APÉNDICE C
Reconocimiento