atomización de materiales fundidos para recubrimiento de partículas

VII CAIQ 2013 y 2das JASP
ATOMIZACIÓN DE MATERIALES FUNDIDOS PARA
RECUBRIMIENTO DE PARTÍCULAS: PREDICCIÓN DEL
TAMAÑO MEDIO DE GOTA EN BOQUILLAS BINARIAS.
Consuelo Pacheco*, Juliana Piña y Khashayar Saleh
Planta Piloto de Ingeniería Química
(Universidad Nacional del Sur - CONICET)
Camino La Carrindanga km 7 - 8000 Bahía Blanca - Argentina
E-mail: [email protected]
Resumen. El proceso de recubrimiento consiste en cubrir la superficie de
partículas sólidas con una capa homogénea de un agente de cobertura
constituido por uno o múltiples componentes. Cuando éste se lleva a cabo
en un lecho fluidizado, el recubrimiento se genera a partir de la atomización
del agente de cobertura sobre las partículas en suspensión. El objetivo del
presente trabajo es estudiar el proceso de atomización de agentes de
cobertura fundidos como etapa previa a su aplicación al recubrimiento de
polvos en lechos fluidos. Se utilizaron diferentes boquillas binarias de
mezcla externa para atomizar una mezcla de ácidos esteárico y palmítico y
diversos grados de polietilenglicol (1000, 1500, 2050, 4000 y 6000) a
diferentes temperaturas (60, 70, 80 y 90 ºC). Las distribuciones de tamaño
de las gotas atomizadas, a partir de las cuales se determinaron los diámetros
medios experimentales, se midieron utilizando un equipo de difracción de
rayo láser. Además, los tamaños medios de gota se modelaron
satisfactoriamente utilizando diferentes correlaciones reportadas en la
literatura. Se encontró que, para una única boquilla, algunos parámetros de
ajuste se mantenían constantes en todo el rango de pesos moleculares de
polietilenglicol
considerado,
mientras
que
otros
mostraban
cierta
dependencia con la viscosidad del material, propiedad que presentó la
mayor variabilidad en el dominio experimental estudiado. El ajuste de los
*
A quien debe enviarse toda la correspondencia
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datos obtenidos con diferentes configuraciones de boquillas o materiales
fundidos a dichas correlaciones resultó no satisfactorio, evidenciando la
necesidad de reajustar los parámetros y por consiguiente la dificultad de
obtener modelos que sean aplicables siquiera a la atomización de agentes de
cobertura fundidos.
Palabras clave: Atomización - Agentes de cobertura fundidos - Tamaño medio
de gota.
1. Introducción
El recubrimiento y la encapsulación de polvos han ganado extrema importancia en
los últimos años. Estas técnicas permiten alcanzar uno o varios objetivos, entre ellos:
proteger a las partículas de factores ambientales, retardar o controlar la liberación de
agentes activos, conferir a los sistemas propiedades interfaciales o tamaños deseados,
mejorar la apariencia, sabor u olor de los productos y funcionalizar los polvos (Saleh y
Guigon, 2007a).
El proceso de recubrimiento consiste en cubrir la superficie de partículas sólidas con
una capa homogénea de un agente de cobertura constituido por uno o múltiples
componentes (Saleh y Guigon, 2007b). El mismo puede ser llevado a cabo en diferentes
equipos, entre los cuales se encuentran los lechos fluidos. En este caso, el recubrimiento
se produce mediante la atomización del agente de cobertura sobre las partículas en
suspensión. El agente puede ser introducido en el sistema de diversas maneras: disperso
o disuelto en un solvente fácilmente evaporable (recubrimiento húmedo o wet coating),
fundido (melt coating) o en forma de polvo (dry powder coating) (Saleh y Guigon,
2007b). El recubrimiento húmedo es el proceso más ampliamente utilizado
históricamente, aunque el método fundido posee ventajas asociadas a la ausencia de
solvente, tales como: menor tiempo de procesamiento, con la consecuente disminución
de consumo energético; proceso más limpio y económico por la eliminación de
solventes orgánicos; y reducción de la contaminación microbiana frente al uso de
soluciones/suspensiones acuosas (Bose y Bogner, 2007).
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La atomización consiste en la formación de gotas en un gas a partir de la
desintegración de un líquido (Walzel, 2012). Esto se logra generando una alta velocidad
relativa entre el líquido y la fase gaseosa circundante de manera tal que las fuerzas
aerodinámicas disruptivas superen las fuerzas de tensión superficial que mantienen al
líquido como una única fase continua (Kashani, 2010). Dependiendo de cómo se genere
dicha velocidad relativa es que las boquillas se clasifican en dos grandes categorías: de
único fluido -o hidráulicas-, en las cuales un líquido a presión constituye la única
corriente alimentada, y de dos fluidos -o binarias-, en las que participan dos corrientes:
líquido y gas, generalmente aire. La generación de las gotas responde a diferentes
fenómenos en cada caso. En el caso de las boquillas de único fluido, la energía de
presión del líquido es transformada en energía cinética al acelerarse éste durante el
pasaje por el dispositivo. La diferencia de velocidad entre el gas estanco y el líquido
genera inestabilidades en el seno del mismo que finalmente producen la ruptura del
chorro de líquido en gotas (Walzel, 2012). En las boquillas binarias, la presión del aire
comprimido es utilizada para dispersar el líquido en pequeñas gotas gracias a las fuerzas
de corte generadas por el aire de atomización en la superficie del mismo (Mandato y
col., 2012). Las boquillas binarias pueden asimismo subclasificarse de acuerdo al sitio
donde entren en contacto ambos fluidos: si éste ocurre dentro de la boquilla, ésta se
denomina de mezcla interna; mientras que un contacto a la salida de la misma definirá
una boquilla de mezcla externa (Hede y col., 2008). En procesos de recubrimiento en
lechos fluidizados se prefiere la utilización de boquillas binarias de mezcla externa
debido a que el tamaño de gota puede ser variado independientemente del caudal de
líquido. Por otro lado, esta configuración reduce la probabilidad de obstrucción de la
boquilla (Hede y col., 2008).
Las condiciones de atomización resultan uno de los factores más críticos en el
proceso de recubrimiento. La experiencia indica que el conocimiento y control a priori
de la distribución de tamaño de gotas y del diámetro medio de la misma resultan vitales
para el éxito del proceso de recubrimiento en lechos fluidos. Sin embargo, los datos de
tamaño de gota surgidos de estudios científicos son escasos, parcialmente inconsistentes
(Hede y col., 2008) y en su mayoría derivados de la atomización de soluciones.
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La distribución de tamaño de gota se caracteriza frecuentemente a través del diámetro
medio de Sauter (d32, definido como el diámetro de una gota con igual relación
superficie/volumen que la población a la cual caracteriza). El d32 depende de las
propiedades fisicoquímicas de ambos fluidos, del diseño de la boquilla y de las
condiciones operativas (Semião y col., 1996). La contribución de las propiedades
fisicoquímicas del líquido ha sido atribuida a los efectos de la tensión superficial, la
viscosidad y la densidad. En términos generales, se ha demostrado que un aumento en la
densidad, viscosidad y/o tensión superficial del líquido produce un mayor tamaño de
gota (Rizkalla y Lefebvre, 1975; Hede y col., 2008; Ejim y col., 2010; Lefebvre, 1980).
Éste se ve también afectado por las condiciones operativas, aumentando ante un
incremento en el caudal de líquido o una disminución en la presión de aire (Hede y col.,
2008); siendo la influencia de esta última notablemente mayor que la del primero
(Mandato y col., 2012). Para líquidos con viscosidades considerables, el tamaño de gota
es menos sensible a la velocidad y densidad del aire y a la relación de caudales másicos
de aire a líquido (ALR) (Lefebvre, 1980).
El objetivo del presente trabajo es realizar un estudio del proceso de atomización de
agentes de cobertura fundidos como etapa previa a su aplicación al recubrimiento de
polvos en lechos fluidos. Utilizando boquillas binarias de mezcla externa con diferentes
patrones de aspersión, se atomizaron diversos grados de polietilenglicol (1000, 1500,
2050, 4000 y 6000) y una mezcla de ácidos esteárico y palmítico a diferentes
temperaturas (60, 70, 80 y 90ºC), variando así las propiedades fisicoquímicas
marcadamente diferentes del material atomizado. PEG es un polímero hidrofílico, mientras
que la mezcla de ácidos grasos seleccionada posee carácter hidrofóbico. Ambos materiales
son extensamente utilizados como agentes de recubrimiento en la industria farmacéutica,
aunque presentando diferentes aplicaciones en función de su afinidad por el agua. Se
escogieron PEG de diversos grados (i.e., distintas propiedades fisicoquímicas) y diferentes
condiciones de atomización para analizar su influencia sobre el tamaño medio de las gotas.
El tamaño medio de gota se determinó a partir de las distribuciones de tamaño de gotas
experimentales, medidas con un equipo de difracción de rayos láser, y se modeló
utilizando diferentes correlaciones reportadas en la literatura. La mezcla de ácidos
esteárico y palmítico (que presenta propiedades fisicoquímicas marcadamente diferentes
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a las de PEG) y las diferentes configuraciones de boquillas se estudiaron con el
propósito de evaluar la capacidad predictiva de los modelos derivados por ajuste de los
parámetros de las correlaciones disponibles en bibliografía.
2. Materiales y Métodos
2.1. Materiales
Sistemas de atomización. Se utilizaron boquillas de diferentes dimensiones y
patrones de aspersión (Tabla 1) fabricadas por Buchi (Suiza) (sistema de atomización 1)
y Spraying Systems Co. (Estados Unidos) (sistemas de atomización 2, 3 y 4).
Sistema de
atomización
1
2
3
4
Tabla 1. Sistemas de atomización utilizados
Dimensionesa
Patrón de aspersión
dL (mm) da (mm)
Aa (mm2)
0.70
1.50
0.27
0.50
1.62
0.65
Aspersión redonda
0.70
1.62
0.77
Aspersión plana
0.50
1.70
0.86
a
dL: diámetro interno de orificio de líquido; da: diámetro interno de orificio de aire; Aa: área
libre de paso de aire.
El patrón de aspersión se encuentra definido por la disposición de los orificios de la
boquilla de aire, pudiendo ser ésta de aspersión redonda o plana (Fig. 1).
a)
b)
Fig. 1. Boquillas de aire y sus respectivos patrones de aspersión.
a) Aspersión redonda. b) Aspersión plana. (Schick, 2006)
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Materiales fundidos atomizados. Se utilizaron, en primera instancia, cinco grados
de polietilenglicol (PEG) con diferentes pesos moleculares (PM) (1000, 1500, 2050,
4000 y 6000) y posteriormente ácidos esteárico (SA) y palmítico (PA) (atomizados
conjuntamente como una mezcla al 50% (m/m)). Todos ellos fueron comprados a
Sigma-Aldrich (Francia). Las propiedades fisicoquímicas de los mismos, para las
diferentes temperaturas de atomización evaluadas, se presentan en las Tablas 2 y 3. El
punto de fusión y la viscosidad fueron determinados según se detalla en la sección 2.2.
En cuanto a la tensión superficial y densidad, los datos fueron extraídos/estimados de la
literatura (Dorinson y col., 1942; Hunten y Maass, 1929; Dee y Sauer, 1991; Chumpitaz
y col., 1999; Cedeño González y col., 1999; Johansen y Schæfer, 2001). El criterio para
establecer las temperaturas mínimas de atomización para cada material consistió en que
éstas se encontraran al menos 10 ºC por encima del límite superior del rango de fusión.
Tabla 2. Viscosidad, punto de fusión y tensión superficial de los materiales fundidos.
Viscosidad
(mPa.s)
1000
53
39
29
24
Punto de
fusión
Temp.
Rango
de
(ºC)
pico
(ºC)
25 – 45 38
1500
-
65
51
41
45 – 60
2050
4000
6000
SA+PA
-
91
-
80
262
-
62
204
445
-
-
-
5.2
Material
60 ºC 70 ºC 80 ºC 90 ºC
PEG
50% (m/m)
Tensión superficial
(mN/m)
60 ºC 70 ºC 80 ºC 90 ºC
41.2
40.3
39.4
38.5
52
-
40.7
39.8
38.9
47 – 60
49 – 66
58 – 78
55
61
67
-
-
39.8
39.6
39.5
38.9
38.8
38.7
52 – 66
60
-
-
-
27.3
Tabla 3. Densidad de los materiales fundidos atomizados.
Material
Densidad (kg/m3)
PEG
60 ºC
1095.9
70 ºC
1092
80 ºC
1085.4
90 ºC
1083.5
SA+PA, 50% (m/m)
-
-
-
837.9
2.2. Métodos
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Determinación de propiedades fisicoquímicas de materiales fundidos. A
continuación se detallan los equipos y técnicas utilizadas para la medición de las
propiedades fisicoquímicas de los materiales fundidos.
Viscosidad. La viscosidad se midió con un reómetro modelo Physica MCR 301
(Anton-Paar, Austria). Se utilizó una geometría de cono (49.974 mm, 0.998º, truncado:
101 µm) y plato y se realizó un barrido de velocidades de deformación de 10-3 a 104 s-1.
Punto de fusión. El punto de fusión de las muestras se determinó mediante
calorimetría de barrido diferencial (DSC) con un equipo modelo DSC131 evo (Setaram,
Francia). Se utilizó la siguiente programación: 10 – 100ºC @ 5ºC/min.
Ensayos de atomización. El material, luego de ser fundido en un baño termostático,
fue transportado por medio de una bomba peristáltica (Watson Marlow 323S, Inglaterra)
hasta el sistema de atomización a través de un sistema de mangueras calefaccionadas
provistas de controladores de temperatura (RK Flex, Francia). La presión del aire se
registró con un manómetro colocado aguas arriba de la boquilla, mientras que el caudal
de aire se determinó mediante un caudalímetro de la serie FMA-A2417 (Omega,
Canadá). Las mediciones de tamaño de gota se llevaron a cabo mediante el dispositivo
esquematizado en la Fig. 2.
Sistema de
atomización
Sistema de
adquisición de datos
Rayo láser
Zona de
medición
Fig. 2. Dispositivo de medición de tamaño de gota (adaptado de Schick (2006)).
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La distribución de tamaño de gota de los sprays generados se midió con un equipo de
difracción de rayos láser Insitec Spray (Malvern, Inglaterra). La distancia entre la salida
de la boquilla y el haz del rayo se fijó en 10 cm. Se utilizó el software RTSizer®
(Malvern, Inglaterra) para registrar los valores de d32 correspondientes a las
distribuciones de tamaño de gota obtenidas bajo las diferentes condiciones
experimentales.
Las condiciones experimentales en las que se llevaron a cabo los ensayos se detallan
en la Tabla 4.
Tabla 4. Condiciones en las que se realizaron los ensayos de atomización.
T (ºC)
Aire
Sistema de
Material
ṁL
ṁa/ṁL
-2
a
P
x
10
atomización atomizado
(ALR)
60
70
80
90 (kg/h)
(kPa)
1000
•
•
•
1500
•
•
PEG 2050
•
•
1
0.47 0.18 - 2.35 0.6 - 2.3
4000
•
•
6000
•
SA+PA
•
50% (m/m)
2
PEG 1000
0.47
0.02 - 1.1 0.6 - 6.3
•
3
PEG 1000
0.47
0.02 - 1.7 0.6 - 6.3
•
4
PEG 1000
0.47
0.02 - 1.1 0.6 - 6.4
•
a
Ver Tabla 1.
Ajuste a modelos de diámetro medio (d32). El ajuste de los datos obtenidos a los
modelos seleccionados se realizó mediante la subrutina contenida en el Solver de
Microsoft Excel® versión 2007 (Microsoft Corp., Estados Unidos), seleccionando los
parámetros que minimizaran la suma de cuadrados de las desviaciones de los puntos
experimentales respecto a los predichos por los modelos.
3. Modelado: Correlaciones de la literatura
Probablemente el trabajo más conocido y citado en el campo de la atomización
neumática fue el llevado a cabo por Nukiyama y Tanasawa en 1939, en el que se
atomizaron diversos líquidos (agua, alcohol, fueloil pesado y gasolina) mediante una
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boquilla de mezcla interna y aspersión plana. La medición del tamaño de gota se realizó
colectando las mismas de placas de vidrio recubiertas con aceite, y analizándolas por
microscopía (Hede y col., 2008). Aunque la correlación fue originariamente derivada
para un diseño de boquilla de mezcla interna, ha demostrado predecir correctamente
tamaños de gota obtenidos con pequeñas boquillas de mezcla externa, bajo presiones
moderadas y bajos caudales de líquido (Dewettinck, 1997).
Desde la publicación del mencionado trabajo, se han propuesto diversas correlaciones
con la intención de predecir el diámetro de Sauter de distribuciones de gotas obtenidas
mediante boquillas de mezcla externa. A continuación se listan las utilizadas en el
presente trabajo (Ec. (1) – (8)), mientras que en la Tabla 5 se presentan las condiciones
experimentales para las cuales fueron derivadas junto con los valores numéricos de sus
parámetros.
.
+
.
.
.
+
$ = &
'(
)
-.
'( *ṁ , /
1000 (1)
−
! # 10 (2)
(3)
log $ = log + 1.1513567 89
89 =
(4)
.;
1.77$
(5)
.; .
.;?
1
'(
$ = < @
+
<
@
.#
.;#
.
'(
(
).? = 0.83$
donde
$
m = -1.0 si *$(B ,< 3
$(
m = -0.5 si
C
$(
*$(B ,>
C
3
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(6)
(7)
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Tabla 5. Resumen de las correlaciones extraídas de la literatura
Parámetrosa
Autores
Nukiyama
y
Tanasawa
(1939)
Sistema de atomización
Propiedades del líquido
Ec.
(1)
Líquido
Densidad
(kg/m3)
Presión x
10-2 (kPa)
Velocidad
(m/s)
Agua, alcohol,
fueloil pesado,
gasolina
19 - 73
1.0 - 5.0
700 - 1200
1
60 - 340
1 - 14
15 - 19
0.16
Hexano,
acetona,
xileno,
tolueno,
metanol,
etanol, agua
18.4 - 72.8
0.33 - 1.20
660 - 1000
N.I.b
N.I.b
N.I.b
4.6 - 7.2
2.4 - 3.2
Soluciones
acuosas de
tinta negra
1
50
1000
1.7 - 4.2
348
(Sónica)
1 - 15
6.9 - 50
29.6 - 31.2
8.7 - 49.2
782 - 834
0.76 - 2.0
75 - 393
(Sónica)
0.06 40
10 - 160
64 - 72
1 - 100
950 - 1100
N.I.b
N.I.b
N.I.b
5 - 25
C
Boquilla
dL (mm)
da (mm)
585
597
1.5
Mezcla
interna,
aspersión
plana
0.2 - 1
1-5
0.10
1.4 - 5.5
Kahen y
col. (2005)
(2)
86.4
105.4
-
Gretzinger
y Marshall
(1961)
(3)-(5)
2600
0.4
-
Mezcla
externa,
aspersión
redonda
3.1 - 6.9
1.4 - 5.6
0.2 - 0.25
0.2 - 0.4
Walzel
(1993)
(6)-(7)
249
1260
-
(8)
0.35
-0.4
0.25
Nebulizador
neumático
Rango de
d32
predicho
(µm)
Viscosidad
(mPa.s)
B
Mezcla
externa,
aspersión
redonda
ṁa/ṁL
(ALR)
Tensión sup.
(mN/m)
A
Nebulizador
de inyección
directa de
alta
eficiencia
(DIHEN)
Kim y
Marshall
(1971)
Propiedades del aire
Ceras
fundidas y
mezclas
fundidas de
ceras con
polietileno
Agua y
soluciones
acuosas de
glicerol
a
Parámetros de Ec. (1), (2), (3), (6) y (8)
No indica
b
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/
F G
J
E
I (1 + KLℎ)
= '( I
E
D*1 + '( , H
(8)
donde dm: mediana de la distribución en masa del tamaño de gota (µm), σg: desviación
estándar geométrica de la distribución en masa (µm), vrel: velocidad relativa entre el aire
y el líquido (m/s en Ec. (1) y (2), pie/s en Ec. (6)), γL: tensión superficial del líquido
(dina/cm en Ec. (1), (2) y (6), N/m en Ec. (8)), ρL/ρa: densidad del líquido/ densidad del
líquido aire (g/cm3 en Ec. (1) y (2) y lb/pie3 en Ec. (6)), µL/µa: viscosidad del líquido/
viscosidad del aire (P en Ec. (1), (2) y (3), cP en Ec. (6) y Pa.s en Ec. (8)), QL/Qa:
caudal volumétrico de líquido/ caudal volumétrico de aire, ṁL/ṁa: caudal másico de
líquido/ caudal másico de líquido aire (lb/min en Ec. (3)), Aa: área de paso libre de aire
(pie2 en Ec. (3), plg2 en Ec. (6)), dL: diámetro de orificio de líquido (cm en Ec. (3), m en
Ec. (8)).
En la Ec. (8) figuran dos números adimensionales muy utilizados en estudios de
caracterización
*G =
líquido
Lℎ =
OP Q
NB
B C
RC
SC
de
gotas:
número
de
Weber
para
el
aire ,, cociente entre la presión dinámica del gas y la presión capilar del
(Walzel,
RC PC QC
el
1993)
y
el
número
de
Ohnesorge , el cual muestra la importancia relativa de las fuerzas viscosas
estabilizantes respecto a las de tensión superficial (Kashani, 2010).
4. Resultados y Discusión
4.1. Tamaño medio de gota (d32)
Efecto de la temperatura y la relación de caudales másicos de aire a líquido. En
la Fig. 3 se presenta, para PEG 1000 y el sistema de atomización 1 (Tabla 1), el
diámetro medio de Sauter de las gotas en función de ALR para diferentes temperaturas.
Cabe recordar que ALR resulta proporcional al caudal másico de aire de atomización ya
que el correspondiente al líquido se mantuvo constante para todos los ensayos.
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180
PEG 1000 - 60ºC
160
PEG 1000 - 70ºC
140
PEG 1000 - 90ºC
d32 (µ
µm)
120
100
80
60
40
20
0
0
0.5
1
1.5
2
2.5
ALR
Fig. 3. Influencia de la temperatura del material atomizado y del caudal másico de
aire de atomización sobre el diámetro medio de gota para PEG 1000 y
el sistema de atomización 1 (Tabla1).
A medida que ALR disminuye, d32 aumenta para las tres temperaturas consideradas,
como es de esperar para cualquier sistema de atomización. A bajos ALR y 90 ºC el
tamaño medio de gota resulta menor que aquellos correspondientes a las dos
temperaturas restantes. Analizando las propiedades fisicoquímicas del material (Tablas
2 y 3) puede observarse que tanto la tensión superficial como la densidad no muestran
una variación significativa al aumentar la temperatura de 60 a 90 ºC (-6.6 y -1.1%),
mientras que la viscosidad disminuye sustancialmente (55%). A menor viscosidad del
material, menor es la resistencia del mismo a desagregarse, generándose mayor número
de gotas de menor tamaño. Por otro lado, a altos valores de ALR, el efecto del aumento
en la energía cinética del aire resulta lo suficientemente importante como para anular el
efecto de la diferencia en viscosidades.
Efecto del grado de PEG y la relación de caudales másicos de aire a líquido. La
Fig. 4 muestra el diámetro medio de Sauter de gota en función de ALR para la
atomización de cinco grados de PEG, con un rango de PM entre 1000 y 6000, a 90ºC
mediante el sistema de atomización 1 (Tabla 1).
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400
PEG 6000 - 90ºC
PEG 4000 - 90ºC
PEG 2050 - 90ºC
PEG 1500 - 90ºC
PEG 1000 - 90ºC
350
d32 (µ
µm)
300
250
200
150
100
50
0
0
0.5
1
1.5
2
2.5
ALR
Fig. 4. Influencia del grado de PEG atomizado y del caudal másico de aire de
atomización sobre el diámetro medio de gota para el sistema de
atomización 1 (Tabla 1) y 90 °C.
Resulta claro que no existe diferencia significativa en el tamaño medio de gota para
los materiales con PM entre 1000 y 2050 en relación a los obtenidos al atomizar PEG
4000 y 6000. Las diferencias de viscosidad entre los primeros y estos dos últimos
resalta el importante efecto de esta propiedad sobre el tamaño de gota. Para los
materiales con viscosidades considerables (PEG 4000 y 6000), se observa una menor
sensibilidad del tamaño de gota con ALR, en concordancia con resultados reportados en
la literatura (Lefebvre, 1980).
4.2. Predicción del tamaño medio de gota (d32)
Se comenzó estimando el tamaño medio de gota a partir de las correlaciones
presentadas (Ec. (1) – (8)) con sus parámetros originales (Tabla 5) para el total de
ensayos llevados a cabo con el sistema de atomización 1.
La ecuación de Nukiyama-Tanasawa (NT) sobreestimó el d32 para todas las
condiciones experimentales estudiadas (las mayores sobreestimaciones se presentaron a
ALR bajos y viscosidades altas, sobreestimando, en el caso más extremo, 4.2 veces el
tamaño experimental). Este resultado no es sorpresivo; en efecto, numerosos autores
han dado cuenta de este comportamiento (Canals y col., 1990; Robles y col., 1992;
Kahen y col., 2005; Kashani, 2010). Las posibles razones para semejantes discrepancias
son diversas: la ausencia de dimensiones de la boquilla en la ecuación; las condiciones
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subsónicas en que fueron llevados a cabo los experimentos de NT, por las cuales la
densidad del aire se mantuvo constante (Hede y col., 2008); la técnica de medición del
tamaño de gota (recolección de las mismas y observación mediante microscopía)
utilizada por Nukiyama y Tanasawa (1939). Por último, el término (1000 QL/Qa)
presente en la correlación tomaba valores por debajo de 1 en los ensayos de NT,
disminuyendo la probabilidad de una sobreestimación (Kashani, 2010) frente al límite
superior del rango de valores de (QL/Qa) correspondiente al presente trabajo que duplica
el valor de NT (0.001). Esta sobreestimación de d32, dada por el segundo término de la
ecuación, se acentúa a bajos ALR.
Con el objetivo de mejorar la predicción de los datos experimentales obtenidos con
todos los grados de PEG a todas las temperaturas evaluadas, se ajustaron los parámetros
A, B y C de la ecuación propuesta por Nukiyama y Tanasawa (1939). Al realizar los
ajustes de manera independiente para cada conjunto de condiciones experimentales
ensayado, se observó que el parámetro A no mostraba variaciones significativas, a
diferencia de los parámetros B y C. Con el propósito de obtener una única ecuación
capaz de modelar el total de datos experimentales, los parámetros B y C se expresaron
como función de la viscosidad del material atomizado, propiedad fisicoquímica que,
como se indicó anteriormente, mostró poseer la mayor influencia sobre el tamaño de
gota en el dominio experimental analizado. En la Tabla 6 se presentan los parámetros
ajustados con su correspondiente coeficiente de determinación (R2).
Las predicciones provistas por las restantes correlaciones, manteniendo los valores
de sus parámetros originales, resultaron asimismo no satisfactorias, debido seguramente
a las diferencias en las propiedades de los materiales, el sistema de atomización y las
condiciones de operación. Sin embargo, fue posible ajustar sus parámetros obteniendo
modelos capaces de predecir el diámetro medio de gota de manera satisfactoria con R2
mayores a 0.91 (Tabla 6).
Al igual que en el caso de la ecuación de NT, ciertos parámetros se expresaron en
función de la viscosidad del material de manera de extender el rango de validez de los
modelos disponibles. En particular, para ciertos parámetros de las correlaciones de
Kahen y col. (2005) y Kim y Marshall (1971), no fue posible encontrar un único valor o
expresión que representara la totalidad de PEG atomizados. No obstante, se obtuvieron
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diferentes expresiones o valores de los mismos según se atomizaran PEG con PM
relativamente bajos (1000 – 2050) o elevados (4000 – 6000).
Tabla 6. Parámetros ajustados para el total de condiciones experimentales ensayadas
con el sistema de atomización 1a.
Parámetro
Correlaciónb
A
Nukiyama-Tanasawa
(1939)c
Kahen y col. (2005)c
PEG 1000, 1500, 2050
PEG 4000, 6000
Gretzinger y Marshall
(1961)c
Kim y Marshall (1971)d
PEG 1000, 1500, 2050
PEG 4000, 6000
Walzel (1993)e
a
B
C
R2
-27917
1107µ-0.42
L
2804 µL + 5220
-80.6 µL - 14.7
-15.2 µL - 33.2
-
0.9409
0.9254
2.1x106 µL + 4.1x106
0.69
-
0.9155
797
571
80.6 µ-0.66
L
-62.9 µL + 1149
1968
-0.36
8230
0.9643
0.9399
0.9408
0.047 µL + 0.99 0.8634
Ver Tabla 4 para condiciones de atomización.
b
Ver Ec. (1) a (8).
Viscosidad expresada en (P).
d
Viscosidad expresada en (mPa.s).
e
Viscosidad expresada en (Pa.s).
c
Las dos correlaciones que mostraron mayor capacidad predictiva fueron las de Kim y
Marshall (1971) y Walzel (1993), presentando esta última una ventaja adicional respecto a
la primera, al estar conformada por una única expresión capaz de ajustar la totalidad de los
datos en el dominio experimental estudiado. En la Fig. 5 se presentan las curvas predichas
por dicho modelo para todos los grados de PEG a 90°C.
4.3. Evaluación de los modelos fuera del dominio en el que fueron derivados
Posteriormente a la atomización de PEG con el sistema de atomización 1, se llevaron a
cabo ensayos con una mezcla de ácidos grasos esteárico y palmítico al 50% (m/m). El
objetivo de realizar ensayos con un material con propiedades fisicoquímicas marcadamente
diferentes a las de PEG (Tablas 2 y 3) fue evaluar la capacidad predictiva de los modelos
fuera del rango de condiciones en las que fueron derivados. Con el mismo fin, se llevaron a
cabo ensayos de atomización de PEG 1000 a 90ºC usando tres sistemas de atomización con
dimensiones diferentes al sistema de atomización 1 (Tabla 1), para el cual se ajustaron las
correlaciones a evaluar (Tabla 4).
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400
PEG 6000
PEG 4000
PEG 2050
PEG 1500
PEG 1000
PEG 6000
PEG 4000
PEG 2050
PEG 1500
PEG 1000
350
d32 (µ
µm)
300
250
200
150
100
50
0
0
0.5
1
1.5
2
2.5
ALR
Fig. 5. Ajustes obtenidos con la correlación de Walzel (1993) y los parámetros
reportados en la Tabla 6 para PEG 1000, 1500, 2050, 4000 y 6000, el
sistema de atomización 1 y T = 90°C.
La predicción de los nuevos datos experimentales provista por los modelos ajustados
previamente resultó no satisfactoria en todos los casos analizados. En consecuencia, se
reajustaron los parámetros, obteniéndose modelos capaces de predecir el tamaño medio de
gota para la mezcla de ácidos esteárico y palmítico al 50% (m/m) o los sistemas de
atomización 2 a 4 (Tablas 7 y 8, respectivamente). Los valores de los coeficientes de
determinación indican ajustes altamente satisfactorios (Tablas 7 y 8).
Tabla 7. Parámetros obtenidos para la atomización de ácidos palmítico y
esteáricoa.
Parámetro
Correlaciónb
R2
A
B
C
Nukiyama-Tanasawa (1939)
3264
13.9
-22.4
0.9958
Kahen y col. (2005)
3156
107
0.9957
-5
Gretzinger y Marshall (1961) 1.04x10
0.46
0.9731
Kim y Marshall (1971)
1655
-4026
0.9999
Walzel (1993)
1322
-0.23
8276
0.9907
a
Ver Tabla 4 para condiciones de atomización.
Ver Ec. (1) a (8)
b
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Tabla 8. Parámetros obtenidos para la atomización de PEG 1000 con los sistemas de
atomización 2, 3 y 4a.
Sistema de
atomización
Correlaciónb
2
Nukiyama-Tanasawa (1939)
Kahen y col. (2005)
Gretzinger y Marshall
(1961)
Kim y Marshall (1971)
Walzel (1993)
Nukiyama-Tanasawa (1939)
Kahen y col. (2005)
Gretzinger y Marshall
(1961)
Kim y Marshall (1971)
3
Walzel (1993)
4
Nukiyama-Tanasawa (1939)
Kahen y col. (2005)
Gretzinger y Marshall
(1961)
Kim y Marshall (1971)
Walzel (1993)
a
Parámetro
R2
A
-2.59x105
2954
B
37647
283
C
99.1
-
0.9959
0.8475
32933
0.31
-
0.9544
6036
606
-8.84x105
2172
-53901
-0.18
149864
147
8115
100.1
-
0.9753
0.9239
0.958
0.9751
63538
0.38
-
0.9962
1456
460
-14879
-0.22
8105
0.9745
0.9915
-9.70x105
138743
100.2
0.9648
6031
13.6
-
0.9787
2.33x106
0.61
-
0.9735
1611
2119
-9129
-0.38
8043
0.973
0.9825
Ver Tabla 4 para condiciones de atomización.
Ver Ec. (1) a (8)
b
5. Conclusiones
Se realizaron ensayos de atomización de materiales fundidos (PEG y ácidos
palmítico y esteárico) a distintas temperaturas utilizando boquillas binarias de mezcla
externa con el objetivo de caracterizar los sprays ensayados mediante la medición del
tamaño medio de gota d32. Al estudiar la atomización de distintos grados de PEG a
diferentes temperaturas con una única boquilla se mostró en qué medida un aumento en
la viscosidad del material, así como en ALR, genera una disminución en d32. Asimismo,
se evaluó la capacidad de diversas correlaciones reportadas en la literatura para estimar
todos los datos obtenidos. Demostrada su ineficacia para predecir los tamaños medios
de gota en el dominio experimental analizado, se procedió con el ajuste de ciertos
parámetros de los modelos. Las correlaciones reportadas junto con los parámetros
obtenidos permitieron predecir satisfactoriamente los d32 resultantes de la atomización
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de distintos grados de PEG, a diferentes temperaturas y ALR y con una determinada
boquilla, pero resultaron insatisfactorias en la atomización de ácidos grasos con el
mismo sistema de atomización y en la atomización de PEG con diferentes boquillas. Por
consiguiente, fue necesario redefinir los parámetros para predecir adecuadamente el
tamaño medio de gota correspondiente a las nuevas condiciones experimentales.
Resulta claro entonces que, mediante la aplicación de los modelos evaluados a la
atomización de materiales fundidos, no es posible lograr una correcta predicción del
tamaño medio de gota d32 en un amplio rango de condiciones experimentales (i.e.,
naturaleza del material fundido, variables operativas y sistema/boquilla de atomización).
En este sentido, considerando que la viscosidad del material atomizado es la propiedad
fisicoquímica que presentó la mayor variabilidad en el dominio experimental estudiado,
y con el propósito de extender los rangos de validez de los modelos evaluados, en el
presente trabajo se propuso expresar ciertos parámetros de ajuste de las correlaciones
reportadas en la literatura en función de la viscosidad. Para los distintos grados de PEG
ensayados, diferentes temperaturas y ALR, y una determinada boquilla de atomización,
esta estrategia resultó altamente satisfactoria en la predicción del diámetro medio de
Sauter de gotas.
Reconocimientos
Este trabajo fue financiado por el Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y
Técnicas (CONICET), la Agencia Nacional de Promoción Científica y Tecnológica
(ANPCyT), y la Universidad Nacional del Sur (UNS) de Argentina.
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