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REVISIÓN SOBRE EL FENÓMENO DE FRAGILIZACIÓN POR METAL LIQUIDO
R. Mussini, M. González, E. Vedovatti, L. Della Mea
Instituto de Ensayo de Materiales, Facultad de Ingeniería, Universidad de la República
Montevideo - Uruguay
Palabras clave: Fragilización, metal, líquido, mecanismos.
Las informaciones y opiniones contenidas en este trabajo son exclusiva responsabilidad de los
autores.
RESUMEN
La fragilización por metal líquido (Liquid Metal Embrittlment, LME) tiene lugar cuando un
determinado metal líquido es puesto en contacto con un determinado metal o aleación el cual
esta sometido a un esfuerzo de tracción en la zona de contacto. El resultado es una severa
pérdida en la ductilidad del metal o aleación normalmente dúctil. Este trabajo presenta los
modelos mas relevantes propuestos hasta la fecha para describir el fenómeno muchos de los
cuales derivan de la utilización de ensayos mecánicos. Los mismos son discutidos y
analizados críticamente a la luz de resultados experimentales.
Introducción
La fragilización por metal líquido LME tiene que ver con la pérdida de ductilidad que sufre
un metal o aleación cuando es sometido a tensión en presencia de un metal líquido. A pesar de
que hace mucho tiempo que este fenómeno es conocido el mismo, no ha sido investigado en
profundidad tal como otros mecanismos más comunes que también son inducidos por el
medio tales como fragilización por hidrógeno y corrosión bajo tensiones. No obstante,
muchas fallas catastróficas que han ocurrido han sido atribuidas a LME [1].
Los ensayos experimentales para lograr un mayor entendimiento del mecanismo de falla han
presentado serias dificultades para ser aplicados, debido a las altas temperaturas a las que
deben ser realizados. Especialmente metales de gran importancia industrial tales como el Zn,
Sn y Pb generan procedimientos complicados. Por otra parte, las altas velocidades de
crecimiento de fisuras observadas en medios con metal líquido, ha llevado a los
investigadores a focalizar sus estudios en el proceso de iniciación, siendo el fenómeno de
propagación de fisuras poco estudiado. Para poder alcanzar un buen grado comprensión del
fenómeno de LME son esenciales estudios de crecimiento subcrítico de fisuras. Hasta 1980
las investigaciones se basaron fundamentalmente en ensayos de tracción los cuales
contribuyeron al entendimiento de las características de LME sin embargo, no ayudaron a
dilucidar el mecanismo por el cual ocurre el fenómeno. Procedimientos de ensayos más
sofisticados, basados en mecánica de la fractura se han aplicado mas recientemente a estudios
de LME. A continuación se resumen los mecanismos propuestos más importantes de LME.
Modelo de reducción en la energía de superficie
El modelo de reducción en la energía de superficie está basado en el concepto de que al
energía libre de un metal sólido es reducida por la adsorción de un metal líquido. Esta idea fue
primero propuesta por Rozhanskii y Rebinder[2] quienes mostraron que la adsorción de
sustancias activas sobre la superficie de un metal sólido resulta en un descenso de la
resistencia a la fractura.
Se usa la ecuación de Griffith[3] para estimar la energía de superficie γe. La expresión de la
misma para una fisura semielíptica en una placa infinita usando el desarrollo de Inglis [4] es:
σ a = (2Eγγ e / π c)1/2 . . . . . . (1)
Se puede ver de la ecuación (1) que si la energía específica de superficie es reducida por la
adsorción de una especie de metal líquido en la punta de la fisura la tensión aplicada que se
requiere para la fractura se verá reducida.
Stoloff and Johnston[5] criticaron este modelo basándose en que la ecuación (1) fue
desarrollada para un material puramente elástico y no tiene en cuenta los efectos de
plasticidad en la punta de la fisura. Orowan[6] consideró este problema y modificó la
ecuación original de Griffith para tener en cuenta la plasticidad mediante el reemplazo del
término de energía específica de superficie por la energía efectiva de fractura γf, como sigue:
σ a = (2Eγγf / π c)1/2 . . . . . . (2)
Donde γ f = γ e + γp , siendo γp la energía de relajación plástica. Sin embargo, en virtud de que
γp es generalmente mucho mayor que γe (γp ≥ 1000 γe[6], por ej. para Al γp ≈ 4200 γe [7]) no
está claro como pequeños cambios en la energía de superficie en presencia de un metal
líquido pueden afectar la energía total de fractura. Una aproximación diferente a este
problema ha sido propuesta por Gilman[8]. Asumiendo que el material es perfectamente
plástico, él mostró que la máxima energía efectiva de fractura varía con γ e de acuerdo a γ f =
A γe , donde A es una constante aproximadamente igual a la relación de resistencia cohesiva y
resistencia de fluencia σ0 /σy , (por ej. para acero σ0/σy ≈100)[8]. En este caso, pequeños
cambios en γ e generan grandes efectos sobre la energía total de fractura. Resultados
experimentales han sido explicados usando la aproximación de Gilman[7,9].
Eborall y Gregory[10] consideraron la fragilización de aleaciones de cobre por plomo
fundido, encontrando que la reducción en la energía superficial se debió a la presencia de
metal líquido en el vértice de la fisura lo que resulto en una reducción de la tensión de
fractura.
Roth[11,12] estudió el efecto de las inclusiones de bajo punto de fusión de Bi, Cd y Pb sobre
las propiedades de impacto de la aleación de aluminio 6061. La fractura de estas aleaciones
fue por LME y el modelo de reducción en la energía de superficie predijo correctamente la
severidad de la fragilización debido a cada especie. Así, determinó que la energía superficial
de estos sistemas es γ f(Al -Pb) = 0,344 J/m2; γf(Al-Cd) = 0,298 J/m2 y γ f(Al -Bi) = 0,288 J/m2.
Old y Trevena[13,14] estudiaron el modelo de reducción de la energía de superficie en detalle
y demostraron que éste puede ajustarse para muchos de los resultados publicados. A pesar del
fuerte soporte del modelo de la energía de superficie citado más arriba algunas severas
limitaciones todavía existen sobre esta teoría. La carencia de datos sobre la energía de
superficie ha impedido una aplicación más rigurosa de este modelo.
Miedena[15-17] y colaboradores propusieron el uso de la relación entre la energía de
superficie y el calor de mezcla, la cual se admitiría cuando datos más confiables de la energía
de superficie no estén disponibles. Tampoco es claramente evidente como variables físicas y
metalúrgicas que es sabido que influyen en la susceptibilidad a la LME pueden ser
consideradas por la aproximación de la energía de superficie.
Finalmente, el modelo constituye una aproximación termodinámica al problema de fractura
por LME y no provee una explicación del mecanismo a escala atómica. Por lo tanto, la
reducción en la energía de superficie debida a la presencia de un metal líquido, es una
condición necesaria pero no suficiente para la fragilización[18].
Modelo de reducción de la cohesión inducida por adsorción
El modelo de reducción de la cohesión inducida por adsorción, es una extensión del modelo
de energía superficial y considera los efectos del metal líquido sobre la resistencia de las
uniones interatómicas en el vértice de la fisura. El modelo fue propuesto independientemente
por Westwood-Kamdar [19] y Stoloff-Johnston [5] y ha sido desarrollado posteriormente por
numerosos investigadores[9,20-22]. En este modelo, la presencia de un átomo de metal
líquido en el vértice de la fisura, resulta en la reducción de la resistencia de los enlaces
interatómicos. Considerando el diagrama esquemático de la Fig. 1 el crecimiento de la fisura
ocurre por rotura sucesiva de los enlaces[23]. Cuando el enlace A-A0 es tensionado, el
crecimiento de la fisura puede ocurrir por rotura de la unión a lo largo del plano de clivaje
normal a la tensión aplicada. Alternativamente, el redondeado de la punta de la fisura puede
ocurrir por el movimiento de dislocaciones a lo largo de los planos de deslizamiento.
La energía potencial del enlace A-A0 y la tensión actuante sobre él, varía con la distancia
interatómica de acuerdo a la curva U(a) y σ(a) respectivamente, donde a0 representa la
separación atómica de equilibrio (Fig. 2). La máxima tensión requerida para romper el enlace
es σm. Si la curva de tensión-separación interatómica es aproximada a una onda sinusoidal y
el trabajo requerido para romper el enlace es igualado a la energía de las nuevas superficies
creadas, entonces se puede ver que σm está dado por la siguiente ecuación[5,19]:
σ m =(Eγγ/ao) 1/2 . . . . . . (3)
Considerando el efecto de un átomo fragilizante B adsorbido en la punta de la fisura, ocurrirá
un reordenamiento electrónico de los átomos el cual puede resultar en una reducción de la
resistencia del enlace A-A0. Así, el crecimiento de la fisura ocurre por decohesión a una
tensión σm(B) menor que σm. La presencia del átomo B en la punta de la fisura no siempre
conducirá a una reducción en la resistencia del enlace ya que el mismo, puede unirse al metal
sólido para formar un compuesto o una solución sólida. En estos casos, es evidente que la
fragilización se suprimirá. El proceso de fractura está limitado por el arribo de átomos de
metal líquido a la punta de la fisura y se asume que es capaz de realiz arse a la misma
velocidad que la propagación.
Para una fisura macroscópica semielíptica de longitud c sujeta a una tensión remota σa , la
máxima tensión de tracción actuando en la punta de la fisura σ c está dada por[4]:
σ c = 2σ
σ a (c/R)1/2 . . . . . . (4)
Donde R es el radio en la punta de la fisura. El mínimo radio de curvatura con significado
físico es R = ao. Para que una fisura tal se propague, la tensión local σc debe ser mayor que
σm. Por combinación de las ecuaciones (3) y (4) se puede demostrar que la tensión requerida
para propagar una fisura de radio atómico σ p, esta dada por la siguiente ecuación:
σ P =(Eγγ/4c)1/2 para fisuras agudas con radios R=a 0 . . . . . . (5)
En la práctica las fisuras no son de R = ao. El valor de R puede variar entre a0 y va lores
mayores, por ej. R1. Si ρ = R1/a o de las ecuaciones (4) y (5), se puede demostrar que:
σ P(fisura redondeada) = (Eρ
ρ γ /4c)1/2 para fisuras con radios ρ=R1 /ao . . . . . . (6)
La energía de fractura φ P para una fisura de punta redondeada es φ P = ργ, donde ρ es una
relación adimensional dependiente de la cantidad de relajación plástica en la punta de la fisura
y por lo tanto dependiente de la temperatura, velocidad de propagación, tensión de fluencia,
composición química y estructura.
Para propagar una fisura a una tensión reducida solamente los ligamentos en la punta de la
fisura necesitan ser afectados por el átomo fragilizante. Por tanto, la fragilización depende
solamente de la presencia del átomo de metal líquido en la punta de la fisura y es
independiente del radio de la misma. Es posible definir un coeficiente de fragilización ηP
como la relación de la energía absorbida en la rotura del enlace en presencia o ausencia de
una especie fragilizante.
η P = φ PA(B) / φ PA = γ A(B) / γ A , ρ = 1 . . . . . . (7)
La energía total involucrada en la propagación de una fisura φ P, puede ser escrita como:
φ P = η Pρ γ . . . . . . (8)
en donde ηP y ρ son relaciones independientes, siendo ηP una variable del medio y ρ una
variable de relajación plástica. De las ecuaciones (7) y (8) se puede deducir que para ambos
tipos de fisura ηP < 1 dado que φP A(B) < φP A.
El modelo de la reducción de la cohesión inducido por adsorción es el más ampliamente
aceptado y aunque muchas preguntas aun no han encontrado respuestas ha sido usado
extensivamente para ajustar resultados experimentales.
Westwood y Kamdar[19] estudiaron los sistemas Zn-Hg y Zn-Ga y encontraron que la energía
de fractura es realmente reducida en presencia del metal líquido. El efecto de punta
redondeada (ρ >1) también fue investigado y se ha demostrado que las ecuaciones (6) y (8)
son válidas para fisuras plásticamente redondeadas. Observaciones similares fueron
reportadas por Kamdar[24] quien estudió el sistema acero-plomo usando probetas entalladas y
prefisuradas por fatiga. Kapp[25] verificó la hipótesis de que LME ocurre por decohesión por
tracción mediante el uso de especimenes entallados de latón alfa ensayados en torsión.
Si la falla de LME ocurre por decohesión en tracción, entonces se espera que la superficie de
fractura sea microscópicamente plana, sin rasgos característicos y con deformación plástica
pequeña o nula. Tales superficies, han sido reportadas en estudios fractográficos [19, 26-28].
Finalmente, es particularmente difícil evaluar cuantitativamente la falla por LME usando el
modelo de reducción de la cohesión inducida por adsorción. Por el contrario, el modelo es
todavía usado satisfactoriamente para predecir la severidad de fragilización bajo un conjunto
de condiciones dadas.
Modelo de incremento en la emisión de dislocaciones
Una aproximación alternativa al mecanismo de debilitamiento de los enlaces inducido por
adsorción ha sido propuesto por Lynch[29-31]. En este modelo se asume que la adsorción
resulta en una reducción de la resistencia al corte de los enlaces y no en una reducción de la
resistencia a la cohesión. La reducción de la resistencia al corte facilita la nucleación de
dislocaciones en la punta de la fisura, lo cual conduce a la falla por plasticidad localizada,
crecimiento de cavidades y coalescencia de las mismas inmediatamente por delante de la
punta de la fisura. La Fig. 3a es un diagrama esquemático de una punta de fisura en un medio
inerte durante el proceso de fractura dúctil [32]. La presencia de una película de óxido, o la
existencia de distorsiones de la red sobre la superficie de la fisura inhiben la nucleación de
dislocaciones en la punta de la misma. Las fuentes de dislocaciones por delante de la punta de
la fisura son activadas a más bajas tensiones que las requeridas en dicha región. Debido a esto
ocurrirá una extensiva plastificación en la región situada por delante de la punta de la fisura.
Por lo tanto, en un medio inerte la apertura de desplazamiento de la fisura es principalmente
debida al redondeado de la misma y a la deformación que acontece inmediatamente por
delante. En la zona plástica delante de la punta de la fisura, ocurre nucleación de cavidades en
partículas de segundas fases, en bordes de celdas de dislocación y en puntos de intersección
de bandas de deslizamiento. El crecimiento de las fisuras ocurre por crecimiento y
coalescencia de estas cavidades, esto es coalescencia de microcavidades. Esto resulta en la
característica superficie de fractura de una falla dúctil.
En medios fragilizantes el proceso de crecimiento de fisuras es significativamente alterado. Se
propuso que la adsorción de un átomo fragilizador en la punta de la fisura reduce la
resistencia al corte de la unión interatómica. Esto facilita la nucleación de dislocaciones y
permite que fuentes sean activadas en la punta de la fisura antes de que una extensa actividad
de dislocaciones tenga lugar por delante de dicha región. Las dislocaciones así nucleadas
están situadas sobre planos de deslizamiento favorablemente inclinados para producir el
crecimiento de la fisura. El egreso de dislocaciones desde la punta conduce al crecimiento de
la fisura en lugar de su redondeo. Pequeñas deformaciones y zonas plásticas se desarrollan
delante de la punta. Por lo tanto los sitios de nucleación de cavidades no son afectados hasta
que estén muy próximos a la punta de la fisura, de este modo, solo ocurre un pequeño
crecimiento de cavidades antes del contacto ésta. El crecimiento ocurre por deslizamiento
alternado y unión con cavidades delante de la punta. La superficie de fractura resultante
muestra dimples pequeños, poco profundos y detalles más finos que los observados en
atmósfera inerte (Fig. 3 b). El crecimiento de la fisura ocurre a lo largo de planos de bajo
índice bisectando dos planos de deslizamiento activo, manteniéndose el frente de la fisura
paralelo a la intersección de los planos de deslizamiento.
El soporte para los mecanismos indicados ha sido encontrado en numerosos estudios.
Fleischer [33] ha demostrado que el movimiento de dislocaciones es influenciado por cambios
en el parámetro de red.
La evidencia aparente de que LME no ocurre por decohesión ha sido encontrada en detallados
análisis fractograficos de cristales simples de aluminio fisurados en metal líquido[34-36]. Si
la fisura es por decohesión, se espera que ocurra a lo largo de planos cristalográficos donde la
energía de superficie es minimizada, o a lo largo de planos y en direcciones en las cuales la
actividad de dislocaciones es mínima. En metales cúbicos de caras centradas las fis uras
deberían ocurrir a lo largo de los planos {100} y las direcciones <100>[37]. Lynch [34, 35]
sin embargo, ha demostrado que la fractura de estos materiales en medios con metal líquido,
ocurre a lo largo de planos {100} y en las direcciones <110> aún cuando las tensiones
aplicadas favorecen la fractura en las direcciones <100>.
La evidencia más convincente para este modelo han sido los extensos estudios de fractografía
y metalografía llevados a cabo por Lynch y otros investigadores [38-42]. Estudios con
microscopio electrónico de transmisión y barrido sobre un número de metales han mostrado
que las superficies de fractura de LME están cubiertas con dimples poco profundos y
pequeños flutes [43]. Estos son atribuidos a la formación de cavidades en la zona plástica
delante de la punta de la fisura. En un estudio interesante sobre una aleación de aluminio
endurecida por precipitación (Al-6Zn-3 Mg) Lynch [35] encontró que el tamaño de los
dimples variaba sistemáticamente con el tamaño y la distribución de los precipitados.
Otros modelos
Otros modelos se han propuesto para explicar resultados experimentales. Entre éstos se
destacan el modelo del incremento de endurecimiento por trabajado [44], modelo de Hancock
- Ives [45], modelo de disolución asistida por tensión [46] y el modelo de penetración en
borde de grano [47]. Dado el alcance del presente trabajo no es posible incluir en éste el
desarrollo de los mismos. Recientemente, se han desarrollado numerosos estudios usando
conceptos de mecánica de la fractura. En estos trabajos se investigó la propagación de fisuras
en medios con metal líquido aplicando carga constante [48, 49] y variable [50, 51]. Aunque se
han publicado datos interesantes sobre el crecimiento de fisuras por LME, el mecanismo
exacto aún no ha sido dilucidado.
Conclusiones
Aunque ninguno de los modelos propuestos puede satisfacer la totalidad de las observaciones
experimentales ninguno de ellos puede ser completamente descartado. Probablemente la
disparidad de resultados entre los diferentes modelos sea atribuible a las dificultades
experimentales tales como las altas temperaturas requeridas para algunos ensayos y/o la
ausencia de procedimientos normalizados para la realización de los mismos.
La aplicación de conceptos de mecánica de fractura debería permitir una distinción mas clara
entre procesos de iniciación y propagación de fisuras lo cual conduciría a una mejor
comprensión de LME.
Si bien los análisis metalográficos y fractográficos representan herramientas útiles para la
comprensión del fenómeno, dichas técnicas han sido obstaculizadas debido a la dificultad de
preparación de las muestras lo cual constituye un potencial riesgo de alteración de las mismas.
Finalmente, la LME es considerado generalmente un fenómeno superficial y como tal, para su
comprensión será necesario un detallado conocimiento de las condiciones de la superficie. El
estado de tensiones, la geometría, la composición y estructura de las capas superficiales, la
interfase líquido-sólido y el efecto de la adsorción del metal líquido sobre éstas deben ser
establecidos antes de que sea posible un claro entendimiento de LME. En este sentido,
recientes avances en la ciencia de superficies, técnicas analíticas y equipamiento disponible
debería permitir una investigación mas profunda del fenómeno.
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Fig. 1: Fisura en un sólido
sometida a una tensión
creciente σ. El enlace A-Ao
constituye la punta de la fisura.
B es un átomo fragilizante de
metal líquido.
Fig. 2: Curvas esquemáticas
de energía potencial y tensión
en función de la distancia para
enlaces de tipo A-Ao en
ausencia y en presencia del
átomo fragilizante B.
Fig. 3:
Esquema
de
la
propagación de una fisura a) en
medio inerte, b) en medio con
metal líquido.