La dispersion de neutrones lentos.

La difracckfo de los neutrones mediante cristales
?: f
por E. O. WOLLAN y C G. SHULL
(Loborotario Nacionol de Clinton, Oak Ridge, Tennessee)
«
El desarrollo de reactores en cadenas nucleares con los altos fundamentos neutrcnicos a que dan lugar, esta abriendo nuevos campos para la investigacion. La difraccion de neutrones lentos sobre uno de estos nuevos
campos, promete ser de una importancia considerable, particularmente
en el estudio de ciertos problemas de estructura molecular y cristalina. En
este trabajo daremos una breve descripcion de una parte de la labor que
se ha realizado dentro de este campo.
Neutrones del reactor. Una gran fraccion de los neutrones derivados de
un reactor en cadena neutronica, existe en equilibrio termal aproximado con
los atomos del material moderante y, por consiguiente, los neutrones poseen
una distribucion energica, aproximadamente Maxweliana. La usual relacion
de acuerdo con la teoria cinetica, energia = kT, siendo k la constante Boltzman y T la temperature absoluta, es aplicable tambien a los neutrones que
hem sido completamente retardados en un material moderante con respecto a las moleculas componentes del material. En el caso de un neutron a la
temperature del ambiente (T = 300° K), la energia es igual a 0,026 electronvoltio y su velocidad alrededor de 2,200 metros por segundo.
La longitud de onda con relacion a un neutron puede obtenerse de la
relacion de Broglie .£ - ^Lz siendo h la constante de Planck, m la masa
del neutron, v la velocidad y E la energia del neutron. Para un neutron de
3009 G la longitud de onda es 1, 8 A9 y para los neutrones termales del reactor Clinton el maximo de la distribucion Maxweliana corresponde a una longitud de onda de 1 A9 aproximadamente, y una energia de mas o menos
0,07 ev. Una intensidad suficiente existe en los rayos de neutrones termales
disponibles, para permitir la realizacion del experimento de difraccion sobre
una larga serie de longitudes de onda neutronica, desde aproximadamente
5A10 a 0,02 A° correspondiendo estos a longitudes de onda que-^e emplean
corrientemente con Rayos X.
La dispersion de neutrones lentos. La dispersion de neutrones es bajo
muchos aspectos rnuy similar al problema correspondientf dp IQS Rayos X,
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BOLETIN DE LA SOCIEDAD (^UIMICA DEL PERU
pero existen algunas diferencias precisas que colocan el estudio sobre la
dispersion neutronica en un campo separado. En el caso de los Rayos X,
los electrones atomicos constituyen el medio dispersive, mientras que en el
caso de los neutrones, el nucleo es el responsable en primer lugar de la dispersion. Sin embargo, la magnitud de la dispersion es perfectamente comparable para neutrones y Rayos X. El Cuadro N9 1 muestra con fines de comparacion, cortes de dispersion de un numero de los elementos. En el caso
de los Rayos X, el corte aumenta aproximadamente en forma linear con Z,
mientras que en el caso de los neutrones no existe una sencilla correlacion
semejantc; por ejemplo, el Hidrogeno posee un grande corte de dispersion
neutronica. En el caso de los neutrones, los diferentes isotopos de un elemento pueden poseer cortes enteramente diferentes, mientras que en el caso de
los Rayos X, puesto que ios electrones originan la dispersion, los isotopos diierentes de un elemento, son indistinguibies.
La dispersion de un neutron puede depender tambien de la orientacion
relattva de su giro y del giro del nucleo dispersante.
Lifraccion de neutrones mediante un solo cristaL—Puesto que los neutrones lentos tieneri longitudes de onda comparables con las halladas en
Rayos X y puesto que los cortes dispersantes son tambien perfectamente
comparcbles, puede esperarse que los efectos de difraccion observados
cuando un rayo de neutrones de suficiente intensidad cae sobre un cristal,
sea similar con respecto a los Rayos X. A pesar de que el rayo neutronico
obtenible de los reactores en cadena, no es aun de una intensidad tan alta
como la radiacion correspondiente en un buen tubo de Rayos X, la mayoria de las tecnicas de Rayos X puede emplearse con los neutrones. Una desventaja para algunos problemas estriba en la falta de existencia de lineas
de emision rnonocromdlicas en el espectro del neutron. Sin embargo, puede obtenerse un rayo monocromatico per reflexion de un solo cristal, que escoge entonces del espectro continue, una banda de longitud de onda angosta. Como ejemplo de la reflexion de neutrones por un solo cristal se muesfra en la Fig. 1 una curva cunacea por un cristal de Na CL El cristral fue en
este caso el segundo en un arreglo de cristal doble. El primer cristal fue empleado para escoger un rayo monocromatico del espectro neutronico y la
curva de la Fig. 1 muestra la intensidad como funcion del angulo de fijacion
del segundo cristal. La anchura de esta curva no es una medida de la extension, de la energia, puesto que hay un efecto enfccante en la posicion paralela (1 - 1) en que fue iomada.
Para la obtencion de rayos monocromaticos de neutrones lentos de alta intensidad y buena resolucion para el estudio de la dependencia energetica de cortes neutronicos, se ha usado e^pectrometros enfocantes de cristal doblado con Rayos X. Un espectrometro de esta indole y los resultados
obtenldos con el.ban sido descritos en un trabajo ya publicado. (R. B. Sawyer, E. D. Wollan, S. Bernstein y K. C. Peterson, Phys. Rev. 72, 109, 1947.)
Diiraccion de los neutrones mediante polvos cristalinos.—La tecnica del
cristal de polvo desarrollada por Debye, Schorrer y Hull para los Rayos X
LA DtfRATION DE L6S Jtfitff»6MK MtDlANfE CRlSfALES
se adapta bien al estudio de aquellds problemas gue necesitan mediciones
de intensidad exactas. Esta tecnica ha sido ahora aplicada a estudios de difraccion del neutron (E. O. Wollan y C G. Shull, Phys. Rev. 73, 1948). Elaparato empleado en este trabajo se muestra en la Fig. 2. Los neutrones del
reactor son monocromatizados por el primer cristal colocado dentro de un
recipiente protector de parafina y plomo pesado. El rayo monocromdtico sale a traves de un tubo l"x3/8" revestido de boro y sobre el centro de la mesa del espectrometro, sobre la cual son mantenidas las muestras de cristal
en polvo. Los neutrones difractados por el polvo, son medidos como funcion
del dngulo por el contador proprocional largo lleno de; tytfluoruro de boro
que gira alrededor del centro de la muestra>de cristal en polvo. El anotador
es resguardado con boro y parafina. Este equipo ha sido adaptado a f uncionar automdticamente, registrdndose la intensidad sobre una cinta, mientras
el contador y muestra de cristal son guiados continuamente por el motor.
La Fig. 3 muestra el modelo d& difraccion obtenido con una muestra de
diamante pulverizado (800 mallas). Puesto que el carbono consiste en primer lugar de un solo isotopo C12 con un giro die cero, el modelo de difraccion para el diamante corresponde fuertemente al obtenido con Rayos X,
con excepcion de que la amplitud dispersanta neutronica es aproximadamente esfericamente simetrica, mientras que con Rayos X la amplitud dispersante atomica (factor de forma atcmica) disminuye con un angulo dispersante en aumento.
Cristales conteniendo Hidrogeno y Deuterio. En el estudio de estructuras molecular y cristalina, mediante los Rayos X, por lo regular no es posible determinar las posiciones ocupadas por los atomos de Hidrogeno, puesto que la dispersion por el Hidrogeno, que tiene un solo electron, es tanto
mas debil que la dispersion por elementos mas pesados. Por otra parte, con
neutrones la dispersion tiene lugar desde 'el niicleo y se constata que los
efectos de dispersion producidos por nucl&os de Hidrogeno en cristalas, puede medirse. La Fig. N9 4 muestra el modelo de difraccion en polvo obteni*
do con una muestra de NaH y para comparacion se incluye ademas un
modelo de fricaccion en polvo por NaCl. El modelo NaCI es muy similar
al que seria obtenido con Rayos X; las reflexiones de los pianos,(200) : son
mas intensas que de los pianos (111) debido a que la dispersion por los dto*
mos de Na y Cl estdn en fase, mientras que para la reflexion (111) estan fuera de fase. En el modelo NaH la intensidad de las reflexiones (111) y (200)
estdn invertidas sobre las de NaCl, la reflexion (200) siendo en este caso actualmente demasiado debil para ser medido. Si los centros de sodio contribuyen al modelo de difraccion neutronico como en el COBO del modelo de
Rayos X del NaH, el pica (200) deberia ser airededor de la mitad de lai intensidad comparada con el pico (111). De este mcdo, es inmediatamente
aparente que los centros de Hidrogeno estdn afectando el modelo de difraccion. Este cambio opuesto de la intensidad esp^rada de las reflexiones (200)
y (111) por NaH* tiene su origen en la naturaleza de ia dependencki de la
fcOLMW fifi LA SOCtfi&Afc QUIMICA ML PERU
dispersion por Hidrogeno sobre la orientacion relativa de giro del neutron
y del nucleo.
La dispersion con giros paralelos predomina sobre la dispersion con
giros antiparalelos y estd 180° fuera de fase con la dispersion por los nucleos de Na en el distal.
Del estudio de todo el modelo de intensidad del NaH ha sido posible
determiner de modo efectivo su estructura de cristal y por consiguiente la
localizacion de los crtomos de Hidrogeno en el cristal. Esto no ha sido posible mediante la difraccion de Rayos X, puesto que ambos tipos de estructura NaCl o ZnS dan el mismo modelo de intensidad. Sin embargo, con
los neutrones solo la estructura NaCl estd de acuerdo con el modelo medido. Este es el primer caso de la aplicacion de la tecnica de difraccion del
neutron al problema de localizar las posiciones ocupadas por el dtomo de
Hidr6geno en los cristales. Es de esperar que resulte util cuando sea aplicada a problemas de estructura mas complejosrSin embargo, existe una dificultad al respecto, a saber, el hecho de que la dispersion de fondo dilatada es grctnde (vease la Fig. 4). Esta grande dispersion dilatada estd asociada con la dependencia de giro de la dispersion por nucleos de Hidrogeno,
los detalles del cual no serctn aclarados mas alia, en esta ocasion.
Otro acercamiento al problema de localizar posiciones de Hidrogeno
consiste en el uso de sustancicts deuteradas. La presencia de Deuterio o bien
de Hidrogeno en un compuesto no tendria efecto sobre su estructura, pues
los dos compuestos aparecerian identicos £n estudios de difraccion con Rayos X. Sin embargo, con neutrones, los nucleos, en este caso el proton y el
deuteron, son responsables de la dispersion, la cual es muy diferente para
estos dos nucleos.
El modelo de difraccion de NaD muestra una fuerte (200) y una debil (111)
reflexion, y ademds el fondo es mucho menor que con NaH. Puede ser de
utilidad para estudios sobre la determinacion de las estructuras que comprometen localizaciones de la posicion del Hidrogeno, el empleo de compuestos que contengan Hidrogeno y Deuterio.
Fotoqraiki Lane. La tecnica fotogrdfica ha desempenado un importante rol en trabajos de difraccion con Rayos X y seguramente sera util para
estudios de difraccion con neutrones. Como primer paso en el desarrollo de
esta tecnica para trabajos neutronicos, se ha tornado fotografias Lane con
un numero de cristales. La fuente de neutrones para este trabajo ha consistido de un rayo de neutrones termales colimado por un agujero de 1/4" en
la parte protectora del reactor Clinton. La Fig. N9 5 muestra una fotografia
Lane de la difraccion de neutrones por un cristal de NaNO3. D cristal tenia
un espesor de 0,15 de pulgada y la distancia entre el cristal y la pelicula
fue de 2,5 pulgadas. Puesto que la pelicula fotogrdfica es enteramente insensible a neutrones es necesario usar algun tipo de pantalla sensible para
qua se ennegrezca la pelicula, Una pantalla de India se ha utilizado con ese
tA DttRACClON DE LOS NEOTRONES MEDlANTE CWfiTALES
objeto y los rayos beta, resultado de la Centura neutronica en el Indio ban
producido el efecto fotogrdfteo.
Se necesitan exposiciones de alrededor de 10 horas con el dispositive
experimental due se utiliza en la actualidad.
CUADRO N* 1
CORTES DE DISPERSION
H
O
Al
Fe
Pb
fiayo* X
0,66 barns
5,3
8,6
17,2
54
20-80 bams
4,1
1,4
9,2
10
1 barn =
m2.
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BOLETIN DE LA" SOCIEDAD QUIMICA DEL PEW
70
FIGURA N« 1
250
200
jfj
CO
150
100
50
11° 30*
12*
CRYSTAL POSITION
Curva oscilante de la intensidad del neutron disperse tornado con un espectrometro
de doble cristal con los cristales cotocados en orientacion paraleta.
LA DIFRACCION DE LOS NEUTHONES MEDIANTS CRISTALES
FIGURA N» 2
PILE SHIELD
INCIDENT
BEAM
now*
omve
C* SHUTTER
NoCI
900)
PUG*
REFLECTED
BEAM
I FOOT
BF, COUNTER
Diafragma del aparato de poder de difraccion, mostrando los cristales monocroma'
ticos (detailados en la izquierda del centre) ranuras alineadas resguardando el es-
pectrfimetra secundario con ubicacion del poder de la muestra y Ublcro.
BOLETIN DE LA SOCIEDAD QtJIMICA DEL PERU
DIAMOND
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OOUMTE* ANOtE
Modelos del poder de difraccion tornados para el diamante
LA DIFRACCION DE LOS NEUTRONES MEDIANTE CRISTALES
73
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FIGURA N? 5
Fotografia
Lane
mostrando
la
difraccion
del
neutron
para
e!
NOSNa.