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RESUMEN
En los últimos años se ha detectado la presencia de numerosos fármacos en
aguas subterráneas y superficiales. El efecto de estos fármacos en el medio ambiente no
ha sido suficientemente estudiado aunque hay indicios de que desencadenan efectos
nocivos para las formas de vida acuáticas.
El diclofenaco es un fármaco perteneciente al grupo de los antiinflamatorios no
esteroideos (NSAIDs), cuyo amplio consumo en medicina humana y veterinaria se ha
visto incrementado en la última década. Recientemente se han constatado efectos
ambientales adversos asociados a la presencia de dicho fármaco en el medio natural.
En este proyecto se ha investigado la oxidación anódica en condiciones
galvanostáticas del diclofenaco sódico utilizando un ánodo BDD (diamante dopado con
boro), la efectividad del cual en mineralizaciones de materia orgánica supera a todas las
estudiadas hasta el momento, con el objeto de establecer las condiciones más idóneas
para mineralizar el diclofenaco sódico presente en aguas naturales y conocer el
mecanismo a través del cual transcurre la degradación.
Un estudio preliminar demuestra la inefectividad del cátodo de grafito en la
degradación.
La substitución del cátodo de grafito por uno de acero inoxidable conduce a
resultados reproducibles y a la mineralización total del diclofenaco sódico en tiempos
de proceso que en dependencia de la intensidad aplicada se sitúan entre las 6 y 7 horas.
Se ha estudiado la influencia en la degradación de las variables: intensidad
aplicada, pH, concentración inicial de diclofenaco sódico y temperatura. El valor del pH
se ha manifestado determinante para el buen rendimiento del proceso.
Se ha comparado la eficiencia del BDD frente al Pt.
También se ha determinado el descenso de la concentración de diclofenac con el
tiempo de proceso mediante HPLC.
RESUM
En els últims anys s’ha detectat la presència de nombrosos fàrmacs en aigües
subterrànies i superficials. L’efecte d’aquests fàrmacs en el medi ambient no ha sigut
suficientment estudiat encara que hi ha indicis de que desencadenen efectes nocius per
a les formes de vida aquàtiques.
El diclofenac és un fàrmac que pertany al grup dels antiinflamatoris no
esteroidals (NSAIDs), l’ús del qual s’ha vist incrementat
durant l’última dècada.
Recentment s’han constatat efectes ambientals adversos associats a la presència de
l’esmentat fàrmac en el medi natural.
En aquest projecte s’ha investigat l’oxidació anòdica en condicions
galvanostàtiques del diclofenac sòdic utilitzant un ànode BDD (diamant dopat amb bor),
l’efectivitat del qual en mineralitzacions de matèria orgànica supera totes les estudiades
fins al moment, amb l’objecte d’establir les condicions més idònies per tal de
mineralitzar el diclofenac sòdic present en aigües naturals i conèixer el mecanisme a
través del qual transcorre la degradació.
Un estudi preliminar demostra la inefectivitat del càtode de grafit en la
degradació.
La substitució del càtode de grafit per un d’acer inoxidable condueix a resultats
reproduïbles i a la mineralització total del diclofenac sòdic en temps de procés que en
dependència de la intensitat aplicada se situen entre 6 i 7 hores.
S’ha estudiat la influència en la degradació de les variables: intensitat aplicada,
pH, concentració inicial de diclofenac sòdic i temperatura. El valor del pH s’ha
manifestat determinant per al bon rendiment del procés.
S’ha comparat l’eficiència del BDD vers el Pt.
També s’ha determinat el descens de la concentració de diclofenac amb el temps
de procés mitjançant HPLC.
ABSTRACT
The occurrence of numerous pharmaceuticals in superficial and ground waters
has been detected during the last years. Although the effect of these compounds on the
environment has been poorly reported, there are some indications about their adverse
effects on the aquatic environment.
Diclofenac is a widely used non – steroidal anti-inflammatory drug (NSAID),
which use in human and veterinary medicine has increased in the last decade. Recently,
adverse environmental effects associated to the presence on the environment of this
pharmaceutical have been stated.
The anodic oxidation in galvanostatic conditions of the diclofenac sodium salt
using a BDD (boron doped diamond) anode, which its high efficiency in the
mineralization of organic compounds is greater than all other studied until today, has
been investigated in this project with the aim of optimize and establish the conditions
for the complete mineralization of the diclofenac sodium salt present in natural waters
and to know its degradation mechanism.
A preliminary study shows the ineffectiveness of the graphite cathode in the
degradation.
The substitution of the graphite cathode with a stainless steel cathode leads to
reproducible results and to the complete mineralization of diclofenac in process times
under 6 or 7 hours attending to the applied intensity.
The influence of the following variables in the degradation has been studied:
applied intensity, pH, initial concentration of diclofenac sodium salt and temperature.
pH value has been manifested to be determinant to reach a good degree of
mineralization.
The efficiency of the BDD anode has been compared to the Pt efficiency.
The reduction of the diclofenac concentration with process time has been
monitored and determined by HPLC.
Este trabajo ha sido realizado en las instalaciones del Laboratori de Ciencia i
Tecnologia Electroquímica de Materials (LCTEM), del Departamento de Química
Física de la Universitat de Barcelona.
Vull agrair a tot l’equip del LCTEM el tracte rebut durant aquests mesos de
treball intens, molt especialment al Dr. Francesc Centellas per la seva gran implicació
en aquest projecte. Agraeixo també la paciencia de la meva mare, el meu germà i els
meus amics durant tots aquests anys de carrera. Ha valgut la pena.
Marta, hacemos un buen equipo.
Al meu pare.
Alba.
Dedico este proyecto a mi familia y amigos, que han estado a mi lado durante
todos estos años, especialmente a Sonia, Beatriz y Alba por ayudarme en los momentos
más duros de mi vida.
Agradezco a todas las personas implicadas en este proyecto el trato recibido
durante nuestra breve convivencia, especialmente al profesor Centellas por su
implicación.
A mi padre y a mi madre
Marta