C O L U M N A S EN L I Q U I D A S I N G R A V I D E Z INFORME FINAL 198 5 Lamf-E.T.S.I.A, Laboratorio de Aerodinámica, E. T. S. I. Aeronáuticos, Ciudad Universitaria, 28 04 0-MADRID Expediente CONIE: 285/85 Madrid, Diciembre de 1985 Ref.: Lamf 8412 -1- EXPEDIENTE CONIE No. 285/85 COLUMNAS LIQUIDAS EN CONDICIONES DE INGRAVIDEZ Convenio de Investigación entre la Comisión Nacional de Investigación del Espacio (CONIE) y la Universidad Politécnica de Madrid (UPM), desarrollado por el Laboratorio de Aerodinámica de la Escuela Técnica Superior de Ingenieros Aeronáuticos (ETSIA), durante el año 1984. Director del trabajo: Ignacio DA RIVA DE LA CAVADA Colaboradores : Isidoro MARTÍNEZ HERRANZ José MESEGUER RUIZ Ángel Pedro SANZ ANDRÉS Damián RIVAS RIVAS José Manuel PERALES PERALES Juan Carlos LLÓRENTE GÓMEZ Luis Antonio MAYO MUÑlZ Alberto FERNANDEZ HERRERO Jesús LÓPEZ DIEZ i -11- M E M O R I A Siguiendo con el Proyecto de Investigación sobre el comportamiento de "Columnas liquidas en ingravidez", que desde 1975 se viene desarrollando en el Laboratorio de Aerodinámica de la Universidad Politécnica de Madrid, subvencionado por la Comisión Nacional de Investigación del Espacio, en 1985 se está realizando un amplio programa de actividades que van, desde los necesarios estudios de base, hasta los múltiples experimentos a bordo de diferentes plataformas espaciales. Para empezar, a finales de Enero tuvo lugar en Bruselas la reunión de revisión de resultados de los primeros ensayos en vuelos parabólicos, realizados en Diciembre de 1984 en Houston (Texas) a bordo del avión KSC-135 de la NASA. Varios de los investigadores europeos de física de fluidos aprovecharon esta oprtunidad para conducir ellos mismos sus experimentos. Aunque en estos vuelos a penas se consigue unos 25 segundos de ingravidez (en cada uno de los 20 o 25 saltos que el avión puede realizar en cada vuelo) estos ensayos proporcionan al investigador una alta relación calidad/precio, y cabe recordar que el Laboratorio de Aerodinámica ya habla pedido a la CONIE en 1976 que estudiase la posibilidad de llevar a cabo pruebas de este tipo con aviones españoles. A principios de Marzo tuvo lugar en ESTEC una prolongada sesión -iiide entrenamiento de los astronautas para la misión Spacelab-Dl (prevista del 30 de Octubre al 6 de Noviembre de este año) para ejercitarse en el manejo del Módulo de Física de Fluidos, que ha sido sustancilmente modificado respecto al que voló a bordo del Spacelab-1 en 1983. El dia 6 de Mayo fue lanzado desde la base de Kiruna (Suecia) el cohete alemán TEXUS-12, que transportaba la Célula para Columnas Liquidas para el experimento español "Máximum Injection Rate in a Floating Zone". Se recordará que este aparato ya voló en 1984 en el TEXUS-10, pero alli, la dilatación que sufrió el liquido de trabajo durante un anormal calentamiento antes del despegue, impidió que el motor de inyección de liquido llegase a funcionar, con lo que el experimento ni siquiera fué iniciado. Esta vez, en cambio, el desarrollo del experimento fue perfecto, habiendo significado un rotundo éxito el conseguir formar, por primera vez en cohetes de sondeo, columnas liquidas de 3 0 mm de diámetro por 8 0 mm de longitud. En Junio se realizó una segunda sesión de vuelos parabólicos en el avión KSC-135, en la que se ensayaron los discos de trabajo que van a ser usados en el Spacelab-Dl. Aunque no se pudieron conseguir zonas largas por el movimiento aeronave, se lograron detectar posibles residual de la problemas de compatibilidad de materiales en otros experimentos que hacen uso común del Módulo de Física de Fluidos. -ivA principios de Agosto tuvo lugar el ensayo general de la misión Spacelab-Dl desde el Centro de Control de Operaciones Espaciales de Alemania (GSOC) en Oberpfaffenhofen (Munich), con conexión directa con el Centro de Control de la Misión en Houston y, a través de este último, con los astronautas situados en el simulador del Spacelab en Colonia (Alemania). Como se sabe, este vuelo del Spacelab está fletado integramente por Alemania y el control de los experimentos se realizará en directo desde GSOC via Houston. Pese a que los equipos de comunicaciones y tratamiento de datos son más modernos que los pioneros equipos utilizados en Houston para el Spacelab-1 en 1983, todavía se observaron muchas deficiencias técnicas, por lo que los investigadores solicitaron una nueva simulación de la misión, aunque lo apretado del calendario hizo impracticable su realización. Posteriormente, y conocido ya el plan de vuelo nominal para el Spacelab-Dl, el astronauta encargado del experimento español en Física de Fluidos (en este segundo vuelo habla dos experimentos españoles) se desplazó a Madrid para recibir un entrenamiento más detallado, y practicar en las instalaciones de microgravedad simulada del Laboratorio de Aerodinámica de la Escuela Técnica Superior de Ingenieros Aeronáuticos. Por fin el 30 de Octubre, a las 5 de la tarde (hora española), como estaba previsto, el transbordador espacial Challenger de la -vNASA era lanzado desde Cabo Kennedy en Florida, llevando en su interior el laboratorio Spacelab, fletado enteramente por Alemania. Por lo que respecta al experimento español de física de fluidos, el objetivo era básicamente repetir los ensayos previstos para el primer vuelo (en 1983), con dos modificaciones principales: primero, con la experiencia ganada entonces, se simplificó la secuencia de ensayos para adaptarse a la realidad (en un par de horas de agitada preparación en un ambiente hostil, una persona no puede realizar todos los experimentos que se han imaginado durante varios años los componentes de un equipo investigador). La segunda modificación fue para evitar el desparramamiento del liquido de trabajo; se cambiaron los discos y el sistema de inyección, y ha sido todo un éxito. En resumen, y a falta de analizar las imágenes tomadas a bordo, puede decirse que esta vez se ha conseguido controlar el anclaje de la columna liquida a los discos, y se han realizado todos los ensayos previstos. Hay que destacar el anormalmente alto nivel de ruido mecánico en este vuelo, pero el análisis mostrará si se trata de algo anormal o es debido a la extrema sensibilidad de las columnas liquidas tan esbeltas que se llegaron a manejar: cilindros perfectos de 35 mm de diámetro por 100 mm de longitud, las columnas liquidas más esbeltas conseguidas hasta ahora en el espacio!. -vi- Í N D I C E VOLUMEN 1 MEMORIA ii 1. LA CIENCIA DE LOS MATERIALES EN EL ESPACIO 2 . COLUMNAS LIQUIDAS NO AXILSIMETRICAS 1 37 2.1. Introducción 38 2.2. Planteamiento general del problema 39 2.3. Orden de la bifurcación con gravedad transversal o con discos no coaxiales 42 2.4. Bifurcación para una pequeña excentricidad de los ejes de los discos 48 2.5. Resultados y conclusiones 49 2.6. Referencias 51 3 . COLUMNAS LIQUIDAS COMPUESTAS 53 Apéndice 1. One-dimensional linear analysis of the compound jet 57 Apéndice 2. Experiments with liquid bridges in simulated microgravity 84 -vii- VOLUMEN 1 (cont.) 4. UTILIZACIÓN DE LA ZONA FLOTANTE EN LA PURIFICACIÓN DE MATERIALES 113 4.1. Introducción 114 4.2. Modelo matemático 115 4.3. Conclusiones 121 Bibliografía 124 -VI11- VOLUMEN 2 OSCILACIONES NO AXILSIMETRICAS 1 5.1. Introducción 2 5.2. Ecuaciones generales 5 5.3. Análisis lineal 8 5.4. Oscilaciones libres 16 5.5. Resultados 18 5.6. Conclusiones 34 Referencias 35 DATOS DE ALTA PRECISIÓN PARA EL LIMITE DE ESTABILIDAD DE ZONAS FLOTANTES 37 6.1. Introducción 38 6.2. Formulación 40 6.3. Forma de equilibrio 42 6.4. Estabilidad 45 6.5. Puntos singulares 46 6.5.1. Limite de estabilidad de zonas catenoidales 52 6.5.2. Limite de estabilidad de zonas con pendiente nula en el disco mayor 54 6.5.3. Limite de estabilidad de zonas con lal mínimo 56 -ix- VOLUMEN 2 (cont.) 6.6. Algoritmo para el cálculo del mínimo volumen y de la forma de equilibrio 58 6.7. Ajuste polinómico de la solución 61 Referencias 64 ENSAYOS EN EL COHETE TEXUS-12 71 7.1. Introducción 72 7.2. Resultados del vuelo 73 7.3. Evaluación de los resultados 85 7.3.1. Análisis de las características globales 86 7.3.2. Análisis de las formas 93 7.4. Conclusiones 106 Referencias 108 Apéndice 1. Long liquid bridges aboard sounding rockets 109 Apéndice 2. Eccentric rotation of a liquid bridge.. 116 Apéndice 3. Ajuste de los datos experimentales. Cálculo de la curvatura y del campo de velocidades EXPERIMENTOS EN EL LABORATORIO SPACELAB-Dl 8.1. Introducción 122 132 133 -x- VOLUMEN 2 (cont.) 8.2. Modificaciones respecto a los ensayos en el Spacelab-1 135 8.3. Preparación de la misión 137 8.4. Resultados preliminares 139 Apéndice 1. Agenda de trabajo del astronauta en Madrid Apéndice 2. Transcripción del registro de voz 141 143 Apéndice 3. Secuencia de actividades realizadas en el Spacelab 155 i -1- 1. LA CIENCIA DE LOS MATERIALES EN EL ESPACIO -2 1. LA CIENCIA DE LOS MATERIALES EN EL ESPACIO Í N D I C E 1.1. Introducción: la investigación espacial hoy dia 1.1.1. Condiciones ambientales en el espacio 1.1.2. El estudio de los p r o c e s o s de m a t e r i a l e s en e espacio 1.2. Efecto de la gravedad sobre la materia 1.2.1. Efectos a nivel macrosclpico 1.2.1. Efectos a nivel microscópico 1.2.3. Punto critico 1.3. La convección en el procesos de materiales 1.4. Procesos sin paredes 1.5. Zonas liquidas flotantes 1.6. Lineas de investigación 1.6.1. Física de fluidos 1.6.2. Solidificación y crecimiento cristalino 1.6.3. Combustión y reacciones químicas 1.6.4. Separación biológica por elee troforesis 1.6.5. Procesos en levitación 1 7. Resultados y conclusiones R E S U M E N El objetivo de este trabajo es el de hacer una revisión tado de las investigaciones en ciencia y tecnología, del es poniend énfasis en los aspectos sos de m a t e r i a l e s ambientales puede equipos horas las existentes decirse Spacelab-1 bajo permitieron durante uno de ellos novísimas en los que es ya a finales t e r m o d i n á m i c o s , de de " c o r r i e n t e " desde 1 9 8 3 , donde realizar e n g l o b a b a varias uno de los cuales era con p r e f e r e n c i a des de cada contrarse en las ASTP, S p a r , TEXUS y S p a c e l a b . Aunque a principios beneficios el vuelo grandes (cada experimentos, fenómenos espectro de que no se conocen de y consigo de los el proceso es que los de s u f i c i e n t e m e n t e , y no en que b u s c a r l o s experimentos la en de en- NASA Skylab, pre- 1985. 70 se h a b l a b a por un c o n o c i m i e n t o más p r o f u n d o n a d o a través de c u i d a d o s o s ESA los e x p e r i m e n t o s d e s c o n o c i d o s . Al m e n o s habrá la éstos en los v u e l o s A p o l l o , a finales traerla estudios interés un experimentales exóticos de fin de p r e s e n t a r están en los v a l i o s o s guiados 12 peculiarida- Se m e n c i o n a n de los años los b e n e f i c i o s de de realizados que de presente siglo, turnos a una e n u m e r a c i ó n Spacelab-Dl inmediatos de m a t e r i a l e s en experimentos les en el e s p a c i o , la r e a l i d a d rrestres del sofisticados de p e q u e ñ o s publicaciones los e x p e r i m e n t o s para uso de serie de e j e m p l o s , pudiendo sobre vistos cuyo el h i s t ó r i c o v u e l o operando descriptivo frente que una fácilmente condiciones espaciales, 6 toneladas decenas a p l i c a c i ó n , con el p o s i b i l i d a d e s , más 70 proce- español). Se ha elegido un t r a t a m i e n t o general peculiares laboratorios a 4 científicos, 10 d i a s , y los m ú l t i p l e s fabulosos de m a t e r i a beneficios procesos la obtención en lo que queda la T i e r r a ; te- de eso si, de los m a t e r i a l e s , ga- en el espacio. -4- 1.1. I N T R O D U C C I Ó N : Con el LA I N V E S T I G A C I Ó N fin de dar una v i s i ó n ciencia de los m a t e r i a l e s interés en las las m a y o r e s de las p a r t i c u l a r í s i m a s emplazamiento en de conjunto condiciones para de DÍA la p o s i c i ó n las seguidas que han el estudio de la disciplinas e s p a c i a l e s , conviene investigación favorable sobre en el c o n t e x t o investigaciones lineas E S P A C I A L HOY hoy hecho resumir dia, del de aqui asi como espacio de p r o b l e m a s un de interés actividades humanas la T i e r r a . Desde la P r e h i s t o r i a relacionadas pero hasta podido salir modo tiene con el estudio esta romper la atadura noticia del siglo impuesta nuevos global, aprovechar por XX la el (Astronomía), hombre gravedad i n t e r e s e s : observar las p a r t i c u l a r e s para el estudio del c o m p o r t a m i e n t o que este l e s , pero d e s a p a c i b l e materia exterior no habla terrestre y exterior. entonces las c o n s e c u e n c i a s de del espacio segunda m i t a d al espacio Aparecieron se el viva y la fisiología condiciones (favorable hombre) puede del o r g a n i s m o para un predecir los m a t e r i a - producir humano de ambientales de los m a t e r i a l e s , y ambiente para la T i e r r a sobre la a corto y lar- go p l a z o . Aunque todavía no se ha a c e p t a d o materias agrupar de interés en cuatro para grandes la una división investigación grupos: definida espacial, se de las pueden -5- A s t r o f i s i c a : estudio netas. de n e b u l o s a s , g a l a x i a s , Este es un campo de teorías sobre idóneo la formación el Sol para y el los pla- desarrollo de e s t r e l l a s , fisión nuclear, radiaciones, plasmas, etc. Geofísica: estudio del interior de la Tierra (movimientos magma y m a n t o terrestre, geomagnetismo, geodesia) y estudio biosfera de la (ciclos vitales, naturales, población, contaminación, El panorama que ofrece oportunidades eran de tipo típico de ejemplo Métrica investigación, de los p r o c e s o s de que infinitas hasta las g l a c i a c i o n e s es de turbina "células solares rendimiento ciencia de la Cámara 20 m, lo en que marítimas podrán y material más ya han predicciones de "materiales trabajar electrónico a m u c h o menor la condicio- "espacial" resistentes", que fuera de toda duda de con trabajo. A u n q u e las o p t i m i s t a s para alabes (un de c o s e c h a s , e t c . este 100 veces más ahora globalistas obtenida la "materiales queda es de m a t e r i a l e s es trata a la historia cho m a y o r de recursos meteorología). la c a r t o g r a f í a , p r o s p e c c i o n e s m o d e r n a ; de ella °C", son del S p a c e l a b - 1 nes e s p a c i a l e s . Esta pasado ya resolución y terrestres, seguimiento estudio campo es el estudio a bordo revoluciona este local y ahora la T i e r r a ) . La Materiales del precio", incomparable a 2000 de m u etc. , utilidad -6- que tiene mejor Biología: la experimentación comprensión de proceso de m a t e r i a l e s estudio de los espacial fenómenos humana vivas y transformaciones tidad de procesos termoqulmicas son más p r o p i a m e n t e espacial gran da lugar importancia brimiento vección natural 1.1.1. C o n d i c i o n e s dirección gunos: gravedad, y campos dando más en el efectos relevante como en la ciencia de transacuosa. (sistema el ambiente fue de descu- mostrar ocular ocasio- debido a la se con- se c r e í a . espacio que tienen fácilmente estáticos con m a t e r i a l e s . La ausencia que can- en el o í d o ) también siendo ambientales y m a g n é t i c o s , son gran a n a l i z a r . Un en órbita y en la s u p e r f i c i e lugar a i n t e r e s a n t e s procesos de calor (ma- y modificaciones t e m p e r a t u r a , p r e s i ó n , radiación eléctricos al células disolución Spacelab-1 vestibular, ambientales Una son más (oscilación i n g r a v i d e z , no los p a r á m e t r o s distintas en el térmico las fluidodinámicos a cambios nada por a p l i c a c i ó n en en de sobre unos y otros importante produce no que es preciso que el n i s t a g m u s Son b a s t a n t e s genéticas. biológicos c i r c u l a t o r i o ) , pero inherentes en i n g r a v i d e z reo, d e s c a l c i f i c a c i ó n ) , d e s a r r o l l o Otros una en la T i e r r a , la fisiología formaciones para magnitud terrestre. cósmica Alsolar identificables, y dinámicos de gravedad y y es el en los parámetro los m a t e r i a l e s . Los d e m á s : a t m ó s - -7fera rarificada, bajas temperaturas, baja presión, alta ción, etc., pueden conseguirse con mayor o menor radia- facilidad en periodos de los laboratorios terrestres. La obtención de gravedad reducida durante tiempo puede conseguirse en tierra mediante cortos calda libre en to- rres de vacio (2-3 segundos), vuelo parabólico de aviones segundos), calda libre desde globos estratosféricos tos) y vuelo balístico de cohetes estratosféricos (15-25 (1-2 minu- (4-6 minutos), pero los lentos procesos de relajación termodinámicos que suelen intervenir en la obtención de las condiciones de equilibrio los sistemas heterogéneos de i n t e r é s , requieren tiempos mayores, por lo que el laboratorio orbital es la única de mucho solución aceptable. Aunque se habla a menudo de "ingravidez", conviene recordar que se trata en realidad de una gravedad reducida, y que, en el mejor de los casos, hay que contar con una perturbación (en magnitud y sentido) del orden m.s de 5.10 , la aceleración de la gravedad aleatoria g (siendo g = en la superficie 9.8 terres- tre). Esta perturbación es debida al movimiento del personal de a bordo, pero hasta en los vehículos no tripulados se alcanza un valor del orden de 10 g (con una frecuencia entre 0.1 y 10 Hz) por causa de la resistencia aerodinámica y maniobras de mantenimiento de órbita y actitud. 1.1.2. El estudio de los procesos de materiales en el espacio -8- La ciencia y tecnología estudiadas con gran d e t a l l e ; no es p r o b a b l e teorías der de los m a t e r i a l e s científicamente trabajar te un gran bilidad en c o n d i c i o n e s interés de por la gravedad "experimentación fuerzo que riales en el De entre gravidez, teorías los han que a p a r e z c a n sido nuevas r e d u c i d a . Aun a s i , e x i s - científica por simples m e d i a n t e terrestre. no p e r t u r b a d a " lo que se está d e d i c a n d o la T i e r r a por el mero hecho de po- de gravedad la comunidad de c o n t r a s t a r perturbados revolucionarias en Es tener experimentos no oportunidad de esta justifica hoy dia a la la p o s i - el ciencia enorme de los es- mate- espacio. fenómenos se pueden . Aparición que m e r e c e n estudio en c o n d i c i o n e s de in- citar: de las c o r r i e n t e s de c o n v e c c i ó n y acoplamiento c o n v e c c i ó n - d i fus ion. . Convección durante y su interacción pecialmente de fase y r e a c c i o n e s los p r o c e s o s de transformación aquéllos responsables de la de la c o m p o s i c i ó n en d i s o l u c i o n e s . Propiedades fases: composición . Interacción y temperatura superficial de m e n i s c o s en la distri- y difusitividades y fenómenos y concentración b o r d e , ángulos microestructura térmica y fundidos. de e q u i l i b r i o tensión (es- sólidos). bución de d e n s i d a d , v i s c o s i d a d y másica químicas con de los m a t e r i a l e s . Influencia cambios en de dinámicos función de la en inter- temperatura, contaminantes. con p a r e d e s sólidas: efectos de c o n t a c t o , m o j a d o y h u m e c t a c i ó n . de -9. Parámetros termodinámicos cerca de los puntos críticos de transformación. La simplificación del análisis de modelos teóricos sencillos sistemas tan complejos como los anteriores siguientes efectos a la gravedad debidos drástica de la convección natural está basada reducida: inducida por disminución de la sedimentación, disminución los reducción flotabilidad, de la estratifi- cación por gradiente de densidad en las proximidades critico y posibilidad de aislamiento en de y levitación del de punto muestras (ausencia de paredes). Como contraposición a este amplio espectro de posibilidades estudio ventajosas en ingravidez, hay que tener presente ambiente espacial introduce tantos o más problemas de que el de los que resuelve: seguridad, sofisticacion de los e x p e r i m e n t o s , fiabilidad, disponibilidades, accesibilidad, etc. Ya está pasada la época aventurera en que el mero hecho de realizar cualquier "experimento" a bordo de una nave espacial era razón suficiente de valla. El uso de esos costosos laboratorios la espaciales para investigación y desarrollo de materiales debe ser racionalmente limitado a los casos de especial interés científico en los que, tras un exhaustivo análisis teórico-experimental en laboratorios terrestres, aparezca esta necesidad y, aun asi, se trabajará paralelo para separar nítidamente el efecto de la en ingravidez. -101.2. EFECTO DE LA GRAVEDAD SOBRE LA MATERIA 1.2.1. Efectos a nivel macroscópico El manejo de materiales en gravedad terrestre requiere un soporte (si son sólidos) o un recipiente (si son fluidos); en gene- ral, se puede decir que necesitan un apoyo o un medio de levitación y, además, un procedimiento de posicionado (mantenimiento o cambio de su situación relativa a otros cuerpos). Por otra parte, la gravedad ocasiona un estado deformaciones en los sólidos, una presión de esfuerzos y hidrostática fluidos en equilibrio, y una pérdida de estabilidad estratificados con gradiente de densidad opuesto en en los fluidos al campo gra- vitatorio (inestabilidad de Rayleigh-Taylor), entre otros efec- tos; tal vez uno de los más curiosos sea el de la posición que adopta la superficie libre de un liquido en ingravidez. La presencia de un campo de fuerzas másicas, como el gravitatorio, da lugar a fuerzas de flotabilidad en fluidos estratificados, siendo la fuerza proporcional a la intensidad del campo y a la diferencia de densidades. El efecto de la flotabilidad sobre las inclusiones en un fluido es el de sedimentar las partículas más pesadas (partículas sólidas en o gotas de liquido sión) y elevar las más ligeras (burbujas o gotas menos Si las partículas son de tamaño m i c r o s c ó p i c o suspendensas). o coloidal que añadir otros efectos, como el movimiento browniano habrá (fluctua- ciones moleculares) que hace más lentos estos procesos de decan- -11tac i¿n. El efecto de la flotabilidad sobre masas fluidas densidades es el de originar una estratificación de diferentes (grradiente de densidad en la dirección del campo gravitatorio). Si los fluidos son inmiscibles aparecen interfases de separación perpendiculares al campo, que se presentan como superficies de discontinuidad (a nivel macroscópico), y cuyo estudio ciado con la experimentación en gravedad se verá muy benefi- reducida. Cuando alguna razón el gradiente de densidades no está alineado campo, aparece un movimiento m a c r o s c ó p i c o por con el de convección del fluido, que se suele llamar convección natural. La convección natural es crucial en casi todos los procesos de materiales con alguna fase fluida debido a su influencia en el transporte de masa (varia la concentración) y de energía (varia el campo de temperaturas). El problema es tan complejo que entre los técnicos metalúrgicos la convección natural se tenia por un hecho incontrolable, caprichoso (impredecib 1e ) e indeseable la mayoría de las ocasiones (aunque en otras ayudaba en a un buen mezclado). De cualquier modo, hay que puntualizar que los efectos que ori- gina la gravedad no pueden ser evaluados tan sólo considerando las fuerzas gravitatorias, sino que es necesario recurrir a una comparación con el resto de las fuerzas actuantes y analizar importancia relativa. Como indicadores de este aparecen los números adimensionales del análisis su sopesamiento de semejanza, -12tales como: el numero de Reynolds (relación entre las fuerzas de inercia y las viscosas), que nos da idea de la "amplitud" del movimiento. el número de Strouhal (relación entre las fuerzas de inercia locales y convectivas), que muestra la influencia del tiempo (procesos no estacionarios). el número de Prandtl (relación entre las difusi t i v idades viscosa y térmica), que indica la relativa importancia de ambos fenómenos de transporte. el número de Grashoff (relación entre flotabilidad y las fuerzas v i s c o s a s ) , las fuerzas de que determina la aparición de la convección libre (suele usarse también el número de Rayleigh que es el producto Gr.Pr). el número de Nusselt (relación entre los transportes de calor por convección y conducción), etc. Un cuidadoso análisis adimensional nos permite experimentos en tierra que no estén dominados también por la diseñar gravedad, por ejemplo trabajando con longitudes características pequeñas o con materiales de características más adecuadas (mayor viscosidad, menor coeficiente de dilatación, e t c . ) , aunque ello suele añadir otros problemas secundarios, por lo que es preciso adop- -13tar una solución de compromiso. En general, las posibilidades de llevar a cabo tales simulaciones disminuye al aumentar el número de parámetros que intervienen simultáneamente (existen numerosos fenómenos de combustión, solidificación y separación en los cuales es éste el caso). 1.2.2. Efectos a nivel microscópico El efecto del campo gravitatorio a nivel de la energía atómica y molecular es despreciable; en estas dimensiones los campos eléctricos y magnéticos debidos a las demás partículas dan lugar a fuerzas mucho mayores, y, como la experimentación demuestra, la no inclusión de las fuerzas gravitatorias en la teoría da a resultados aceptables (aunque se han apuntado algunas lugar excep- ciones que tienen lugar en experimentos de resonancia que tratan de fenómenos hiperfinos). Se puede dar una sencilla explicación del porqué de esa insensibilidad al campo gravitatorio con el átomo de hidrógeno, para el cual existe una concordancia total entre la teoría sin gravedad y la experimentación en tierra. Estimaciones rudimentarias indican que dentro del átomo de hidrógeno la energía potencial vitatoria es del orden de 10 - 3 8 julios, mientras que la gra- energía _ 1 O potencial eléctrica es de unos 10 julios. Aunque los niveles de energía para átomos y moléculas grandes no son conocidos con tanta precisión como para el átomo de hidrógeno, el efecto de la gravedad es también despreciable. La idea es -14que cualquier propiedad medible de un gran conjunto de moléculas experimeenta fluctuaciones térmicas que enmascaran totalmente el efecto local de la gravedad. La medida de una propiedad local, tal como la temperatura, supone un promedio extendido a unas 10 moléculas como mínimo, con una fluctuación térmica en el valor medido de un 1 °L aproximadamente, lo que supone una fluctuación _ o1 en energía potencial del orden de gravitatoria 10 julios, asociada al mientras tamaño que energía característico A m uestra (unas 10 la de la _ o O moléculas) no es más que de unos 10 julios. Es decir, las ecuaciones de estado del equilibrio local, los ángulos de contacto en las lineas triples de unión de fases dis- tintas, los coeficientes de transporte, etc., son independientes de la gravedad (al menos hasta centrifugadoras actuales). los niveles alcanzados Sin e m b a r g o , existe una con las excepción: los fenómenos en las proximidades de los puntos críticos. 1.2.3. Punto critico Hasta mediados del siglo pasado se pensaba que habla diferentes de gases, según que al comprimirlos licuasen o no (se llamaba gases permanentes Pero en 1869 Andrews publicó un trabajo dos tipos isotérmicamente a estos últimos). experimental sobre el punto critico del dióxido de carbono, estableciendo que la curva de presión de vapor tiene un punto limite lo cual, a partir de una cierta (punto c r i t i c o ) , temperatura (temperatura tica) por mucho que se comprima el gas no aparece una definida gas-liquido. Apenas cuatro años más tarde por cri- interfase (1873) van -15der Waals publicó su célebre tesis doctoral explicando nómeno con una teoría sencilla sobre la interacción En cierto sentido, el punto critico puede nivel de medio continuo. Cerca de un punto el coeficiente (l/o)( o/ p) va creciendo como un y fenómenos a critico, al ir dis- de c o m p r e s i b i l i d a d hacia molecular. considerarse punto de unión entre fenómenos a nivel molecular minuyendo este fe- isotermo, infinito, por lo que ligera variación de presión por efecto hidrostático enormes variaciones de densidad, originando una da k = la más lugar a estratificación que impide tener una fase homogénea. La explicación es que al ir acercándose al punto critico, el tamaño de la masa de moléculas que interviene en las fluctuaciones térmicas va aumentando y las diferencias de energía potencial empiezan a ser importantes, con lo que las ecuaciones de estado, los coeficientes de transporte, etc., se hacen dependientes de la gravedad (el modo en que esto ocurre todavía no se entiende bien). En estos procesos el tiempo es un parámetro más cerca del punto c r i t i c o , más lentos importante: son cuanto los procesos de transporte que llevan al equilibrio. Por ejemplo, para un experimento cuya escala de longitud es de un c e n t í m e t r o , el tiempo de aproximación al equilibrio es de varias horas. Los coeficientes de difusión tienden a cero y para lograr equilibrio de con- centraciones en un sistema de varios componentes se pueden necesitar dias. -161.3. LA CONVECCIÓN EN EL PROCESO DE MATERIALES En los procesos con masas fundidas o con vapores se suele rar una gran cantidad de energía en el frente de solidificación y en el de reacción, si los h u b i e r a . Esta energía libera en una capa delgada, más o menos libe- interna curva, a través se de la cual existe un salto brusco de las propiedades físicas y químicas (sobre todo si existen reacciones de c o m b u s t i ó n ) . El salto de densidades a través del frente tiene una importancia capital en presencia de la gravedad másicas (u otro campo de fuerzas cualesquiera); este salto de densidades va acompañado de dife- rencias de concentración debido al cambio de fase y a la segregac ion. Aun con gravedad, si no hubiera salto de densidades, las transformaciones tendrían lugar sin que apareciesen corrientes de convección, desplazándose el frente a través de la masa de material sin originar más que un proceso de difusión inherente a la diferencia de composición a uno y otro lado. Pero la acción conjunta de la gravedad y el gradiente de densidades da lugar aparición de corrientes de convección que aceleran a la perpendicu- larmente el fluido en contacto con el frente y curvan la inter- f ase . Si se pudiesen conseguir configuraciones de gran simetría nas, cilindricas, e s f é r i c a s ) la variación (pla- en la curvatura no seria difícil de estudiar. Es sencillo generar dichas configuraciones simples a partir de un plano, una linea o un p u n t o , pero -17mantenerlas un tiempo suficiente ya es otro problema; en efecto, en presencia de la gravedad t e r r e s t r e , sólo la forma plana se conservarla (si el campo fuese perpendicular). Con e l l o , parece que la convección serla sencilla de estudiar (movimiento irrotacional con lineas de corriente rectas), pero un análisis más detallado nos dice que no es todo tan simple: la primera dificul- tad es que interesan sobre todo los procesos no isotermos en los que la energía cedida en el frente va calentando el material, lo cual, si la fase de arriba (respecto a la gravedad) es fluida, será inestable (inestabilidad de Rayleigh-Taylor). La segunda dificultad surge de la diferencia de composición el frente, que tanto puede oponerse, como reforzar el en gradiente de densidades de origen térmico (si se opone, y éste era esta- ble, puede desestabilizarlo). La tercera dificultad inex- está cusablemente ligada al sistema de confinamiento del material: en un experimento real, cualquier frente plano llegando a las paredes de la cámara capa limite fluidodinámica adherida acaba lateralmente y en la unión aparece a la pared, dentro cual la convección es importante siempre (este efecto de ocasione también inhomogeneidades en las temperaturas una de la borde y presio- nes cuyo efecto no se conoce todavía bien). Los efectos de borde impiden una completa lindrica, pero no aparecen simetría en la configuración plana esférica. tanto, para comprobar las teorias propuestas para los de cristalización, quemado y otros procesos de o ciPor fenómenos transformación, es conveniente idear experimentos en los cuales se puede obtener -18- y mantener porque simetría el campo e s f é r i c a . En la T i e r r a de fuerzas cional) y aparecerían simetría la rapidez del proceso Cuando cortos l i b r e , vuelo la v e r i f i c a c i ó n conveniente unidirec- que r o m p e r í a n que o r i g i n a r á Trabajando de son es- debido convección del en y sea han ingra- permite cohetes), por experi- importantes lo a experimento, característico parabólico, sobre de p r o p a g a c i ó n crecer cristales lo por d i f e r e n c i a imperfecciones e toda corriente nómenos que inestabilidades de la (to- haciendo a baja velocidad cual es una de d e n s i d a d e s se evitarla esta pero fuente a lo largo el en convección que eso no quiere de una gradiente interfase uni- de con de (si hay es un movi- gravedad) el por decir de c o n v e c c i ó n , pues hay otros la i n d u c e n , c o m o y no solidificación, inestabilidades que tener p r e s e n t e suprima concentración la si el e x p e r i m e n t o teorías en ingravidez dad, pero hay de del a la e x p e r i m e n t a c i ó n de t e m p e r a t u r a , convectivo moderada, la espacial. frente hacer gran g r a d i e n t e miento (gravedad dimensión de la gravedad que acudir uso de un laboratorio del que el tiempo los efectos sea en tiempos formidades en una p r o p o r c i ó n o a la pequeña es mucho m e n o r rres de calda Para imposible de c o n v e c c i ó n que el tiempo de d e s a r r o l l o de ser e v i t a d o s , hay videz, corrientes o presentarse de tal m a n e r a mento. es casi p a r a l e l o es e s f é r i c a . A v e c e s , sin e m b a r g o , pueden no a p a r e c e r tos efectos gravedad e esto frente. graveque se muchos fe- temperaturas y/o (convección de Maran- goni). A veces el análisis es t o d a v í a más complicado, porque existen -19partículas en suspensión con tendencia a la sedimentación (en un campo de fuerzas). Muchos procesos de solidificación, de quemado de combustibles pulverizados, de separación de moléculas y células biológicas, etc., son de este tipo. 1.4. PROCESOS SIN PAREDES Para ciertos experimentos científicos y tecnológicos de propiedades o de proceso de materiales una muestra, en general un se requiere liquido, sin contacto (para evitar la contaminación de medida mantener con paredes por e l l a s , o la r e a c c i ó n , o el simple contacto térmico y mecánico). Con gravedad, seria necesario oponer una fuerza másica de la misma intensidad que el peso; esto se ha hecho con campos e l e c t r o m a g n é t i c o s , pero es aplicable a ciertos materiales y bajo condiciones muy sólo restric- t ivas . Aunque ya no sea tan b u e n o , se puede compensar el peso de la muestra mediante fuerzas de superficie: hidrostáticas tro), aerodinámicas (baño neu- (corriente de aire) o acústicas (ondas esta- cionarias), aunque ello da lugar a una convección forzada en la superficie por efecto de la capa limite. En cualquier caso, las posibilidades de estos dispositivos están severamente limitadas en cuanto a tamaño de la muestra, ya que todos los efectos judiciales son proporcionales a la fuerza de levitación tanto al peso. Conviene, pues, disminuir el peso. pery por -20Aunque en un laboratorio espacial la muestra "flota", siempre es necesario disponer de un procedimiento de control de ya que, la experiencia adquirida en vuelo, muestra posición, que las pe- queñas perturbaciones en órbita y actitud de la nave y la velocidad residual de posicionado de la muestra originan una hacia las paredes de la cámara de ensayo. Para evitar riva y para controlar la posición relativa esta de- de dos o más tras, se han ideado dispositivos electromagnéticos cuyos efectos secundarios deriva y (convección inducida) son mues- acústicos desprecia- bles por la baja intensidad del campo (que ahora ya no soporta tanta carga como en tierra). 1.5. ZONAS LIQUIDAS FLOTANTES Un procedimiento intermedio entre la utilización llenos de material a tratar y la levitación lada es el de mantener una masa liquida de cartuchos de la muestra ligeramente una superficie sólida. De entre las diferentes ais- apoyada formas de en hacer esto, la que está siendo más estudiada es la de una columna li- quida entre dos discos paralelos coaxiales si, separados debido por una parte a la sencillez de la geometría al alto grado de control y m a n i p u l a c i ó n entre y por que permite. Ya otra se ha construido varios aparatos para el estudio experimental con esta técnica (zona flotante) a bordo del Spacelab. Con esta ración se pueden estudiar numerosos fenómenos inestabilidades de interfase, tensiones ción de Marangoni, efectos macroscópicos configu- fisicoquimicos : int e r f aci a 1es, de las fuerzas convecinter- -21moleculares, electroforesis, dinámica del mojado de sólidos por líquidos, hidrodinámica de burbujas y partículas en suspensión, difusión de solutos, etc. Esta técnica de trabajo no es n u e v a ; en metalurgia se usa para el crecimiento y purificación de cristales (método de Czochra1ski), en las acerías nua, etc.; su estudio en ingravidez promete de colada conti- perfeccionar y po- tenciar su utilización en la Tierra. 1.6. LINEAS DE INVESTIGACIÓN Una vez presentado el análisis de las particulares condiciones del ambiente espacial y su influencia sobre los procesos teriales, se trata de identificar las áreas de estudio meten resultados más halagüeños en las de ma- que investigaciones; proéstas pueden agruparse, con cierto orden de importancia, en: física de fluidos, solidificación, combustión, y eletrofores is , aunque se puede añadir un apartado más, la levitación, debido a las especiales oportunidades que ofrece en otras áreas. Conviene aqui volver a insistir en el carácter básico del enfo- que dado a este trabajo, por lo que no se hablará de materiales sino de fenómenos. A este respecto se puede comentar la dicoto- mía existente quieren entre ensayar con los i n v e s t i g a d o r e s : unos "reactores técnicos) silicio, g e r m a n i o , h i d r a c i n a , etc.; otros hablan de "fluidos newtonianos nolds", (los a bajos números c a t a l í t i c o s " , e t c . , y, aunque los de Rey- siempre es preferible trabajar con el material de mayor aplicación, no debe -22ser éste un condicionante. 1.6.1. Física de fluidos Los líquidos y gases forman parte fundamental de los equipos todos los vehículos expaciales de (combustibles, fluidos vitales en vuelos tripulados). Ademas de este interés per se, los fluidos son una parte fundamental en la mayoría de los procesos de materiales sólidos (cambios de fase). En realidad, todos los experimentos propuestos en el área de m a t e r i a l e s , sean básicos aplicación, incluyen fases los experimentos fluidas. En a realizar la Tabla en el Spacelab-Dl Tabla 1. Experimentos de física de fluidos 1 se muestran en este previstos o de campo. para el Spacelab-Dl. - Capacidad térmica y formación de fases cerca del pun- to critico - Mínimo de la tensión superficial con la temperatura - Convección de Marangoni en canal, en zona flotante y en mezcías - Separación de fases por gradiente térmico - Separación de líquidos con miscibilidad parcial - Fuerzas capilares y electrostáticas - Estabilidad de la zona flotante - Interdi fus ion en sales y metales fundidos -23La acción de la gravedad es tan importante que se hace necesario un estudio minucioso del estado termodinámico y la evolución (fenómenos de transporte) en su ausencia. El desglose de puntos a tratar puede ser: Diferentes fases fluidas Dentro del volumen considerado puede haber fases fluidas separadas por interfases (aunque no se aprecien bien, como en el caso de espumas, aerosoles y suspensiones de partículas). El equilibrio termodinámico en la interfase es de importancia capital en la ciencia de los materiales y en la biología. Asimismo, hay que estudiar las lineas triples (intersección de interfases), sobre todo desde un punto de vista dinámico. Todos estos fenómenos son complicados y la ingravidez puede simplificar su estudio. Los tipos de fluidos a estudiar van desde los líquidos newtonianos neutros de un sólo componente, hasta quidos elásticos y cristalinos, mezclas los s upe rf1uidos , lí- r e a c t i v a s , fluidos po- lares y cargados, etc. Estado termodinámico La gravedad influye en el estado de equilibrio sistemas fluidos como ya se ha explicado del punto critico esta estudiarla desde ambos influencia puntos estadística) y macroscópico global de anteriormente. los Cerca es decisiva, y es preciso de v i s t a : microscópico (física (física de medios continuos). -24- Evoluc ion En g e n e r a l , c u a n d o fenómenos de un fluido transporte no (de está masa, e n e r g í a ) por d i f u s i ó n , c o n v e c c i ó n generación/desaparición químicas, grados ionización de libertad rientación De entre (cambios de la i n t e r f a s e , soluciones de gravedad ción de las interfases en fenómenos cerca de o radiación, internos, polarización, las muchas fenómenos cantidad de aparecen movimiento y fenómenos fase, de reacciones (excitación magnetización, etc.) y para de reo- cualquiera presentes. gar en condiciones téresis masa equilibrio, y d i s o c i a c i ó n ) y de energía en las capas de las especies de en del particulares reducida, en el e q u i l i b r i o se pueden critico, que investi- citar: situa- (y su e s t a b i l i d a d ) , h i s - capilares, propagación punto que hay de discontinuidades, coa 1 e s c e n c i a , n u c l e a c i ó n , ebullición, electrólisis, etc. 1.6.2. S o l i d i f i c a c i ó n El estudio de los m a t e r i a l e s yos de s o l i d i f i c a c i ó n T i e r r a , el proceso asociado y crecimiento convección de s o l i d i f i c a c i ó n complicado que alteran temperaturas. Es en el e s p a c i o en los vuelos A p o l l o un transporte tremadamente cristalino la importantísimo los ensa- 6 0 . En la inherentemente por d i f u s i ó n ) se ve ex- superposición grandemente con en los años (al cual va de masa y energía por empezó de corrientes el campo de c o n c e n t r a c i o n e s aislar los efectos de y primarios -25- ( d i f u s i ó n ) de los secundarios ( c o n v e c c i ó n ) , para teorías b á s i c a s , sin la cuales pasar En de una mera la Tabla área en el subdividir Frente 2 se fase resumen los experimentos Spacelab-Dl. Los pro- f u s i ó n , predice quido ya lejos del riales varias entre en de una están la posibilidad el ASTP con sirviendo en se este podrían para sólido y llegar germanio la li- ensayos con solidi- lo que se c o r r o b o r ó y recientemente los que del a conseguir c o m p u e s t o s . Estos de por d i - de difusión se h i c i e r o n y otros estudios tica, gravedad no es que casi del el orden espesor ción compuestos tiene movimiento). limite la s o l i d i f i c a - (si el liquido menor controlada de en con el expemate- espacio. f a s e s , en general d i f u s i ó n , que de de p r o m o c i ó n eutéctico mucho a tratar del de c o n v e c c i ó n , se está e s t u d i a n d o la capa la c o m p o s i c ó n con silicio y otros en el También a realizar de la s o l i d i f i c a c i ó n sin c o r r i e n t e s ensayos rimentos blemas f r e n t e . En el Skylab que m o s t r a r o n Spacelab-1 puede plano la e x i s t e n c i a sirve de transición otros no asi: de s o l i d i f i c a c i ó n ficaciones conocimiento las empírica. La teoría u n i d i m e n s i o n a l In-Sb cualquier contrastar exactamente influye, del de fuera ya presencia del que la de las la limite de porcentaje la c o m p o s i c i ó n espesor capa en capa eutéc- limite de laminillas, es de de cantidad -26- Frente no Las plano situaciones plana en las que h a s t a difusión es el proceso por ahora interfase o dendritica) todas de difícil o r i e n t a c i ó n , o usando cindible entonces 2. de recurrir só1 ido - 1 i q u i d o son teorías tan es difíciles de consideran en tierra que Para la estas es muítid i r e c c i o n a 1 y (ni aun cambiando e l e c t r o m a g n é t i c o s ) . Se hace a la e x p e r i m e n t a c i ó n de no predominante. contrarrestar campos Experimentos las transporte c o m p l e j a s , la c o n v e c c i ó n tanto, muy Tabla la (por e j e m p l o , celular estudiar formas que solidificación a en la impres- ingravidez. realizar en el Spacelab-Dl. - Crecimiento de Si en zona - Crecimiento de InSb, G a l n S b , G a S b , C d T e , Be y - Crecimiento desde vapor - Crecimiento desde flotante de HgCdTe disolución de PbSnTe y Ge-l2 grandes cristales orgánicos - Solidificación de a l e a c i o n e s - Solidificación de s u s p e n s i o n e s - Solidificación dendritica - Solidificación direccional - Difusión en el frente de - Morfología celular - Fusión con cascara inmiscibles metálicas de aleaciones de e u t é c t i c a s solidificación en a l e a c i o n e s PbTl Al-Cu de InSb -27 Solidificación de materiales compuestos La posibilidad de aprovechar la ingravidez para la obtención de compuestos con fases de densidades muy diferentes, uniformemente dispersas, parece muy atractiva. Un estudio más detallado tra que para partículas muy seria pequeña (para finas la segregación tiempos m o d e r a d a m e n t e en la muesTierra largos) ya que la aglomeración y decantación están gobernadas en este caso por el movimiento browniano. Para partículas m a y o r e s , pueden ensayos en la Tierra con fundidos inmiscibles hacerse de la misma den- sidad, o, si son de densidades diferentes, mezclando el disperso una vez que la matriz ha empezado a solidificar. 1.6.3. Combustión y reacciones químicas La combustión está estrechamente ligada a la termodinámica, cinética química y la mecánica de fluidos y su utilidad ponderante en los procesos técnicos de conversión de es la pre- energía, sin olvidar su incidencia sobre la contaminación y seguridad de bienes e individuos. En la Tierra la combustión está controlada por los procesos de y gradiente de la verificación de convección natural (efecto conjunto de gravedad densidad) lo cual dificulta en gran medida teorías básicas relativas a los procesos ción química y al transporte difusivo caso es tan complicado que el único inherentes a la reac- de masa y energía. camino seguro separando efectos mediante un diseño cuidadoso de El es el de ir experimentos -28que aislen unos parámetros de o t r o s ; a este fin, el ambiente espacial puede proporcionar una inestimable ayuda. Llamas de difusión La velocidad de muchas reacciones químicas, y ciertamente las de combustión, es tan grande (órdenes de magnitud velocidades de transporte de masa y energía bles comunes en condiciones típicas) que mayores para los se supone equilibrio químico en cada instante, por lo que, si y oxidante no están premezc1ados, la reacción que combustique existe combustible está controlada por el acceso de oxidante a la zona de quemado. En teoría transporte seria por difusión, pero Tierra muestran sin lugar a dudas los e x p e r i m e n t o s que aparecen las este en la corrientes de convección natural. Para gotas aisladas, con la ayuda han conseguido régimen llamas estadionario de torres de calda e s f é r i c a s , pero no se puede debido a la corta (unos segundos). Los laboratorios estos primeros vuelos en los que mentar con combustibles, vendrá duración libre se llegar al de la o r b i t a l e s , una vez la seguridad a suplir estas impide caida pasados experi- deficiencias y permitirá un análisis exhaustivo de estos p r o c e s o s . A d e m á s , se han observado en la Tierra otros efectos que también merecen atención: interferencia de llamas entre gotas próximas, inflamabilidad y extinción en combustibles pulverizados (función tamaño medio de las partículas y de su distancia m e d i a ) , del etc. -29 Llamas premezcladas Una de las parcelas más desarrolladas de las teorías sobre com- bustión es la de propagación de llamas en gases reactantes pre- mezclados en ausencia de gravedad, pero basta gran diferencia que existe en el perfil observar de la llama la según que el frente se propague hacia arriba o hacia abajo, para darse cuenta de la importancia de la gravedad. En el estudio de llamas lami- nares se han detectado tres tipos de inestabilidades cuyo análisis conviene separar: 1) inestabilidades de Rayleigh-Tay1 o r , si las capas más densas están por encima de capas más inestabilidades f 1 uidodinámicas Markstein, y 3) inestabilidades del ligeras, 2) tipo de las de Landau asociadas al proceso o de difu- sión, descritas por Sivashinsky. En los experimentos en la Tierra se observa, además, que los limites de inflamabilidad y extinción de las llamas varian según ésta se propague hacia arriba o hacia abajo. 1.6.4. Separación biológica por electroforesis Las macrornolécu1 as y células vivas se mueven acuosas donde existen además infinidad en disoluciones de pequeñas moléculas e iones. Un gran número de estudios sobre identificación, análisis de estructura y propiedades de estas partículas una adecuada separación de las especies está basado de interés gran numero de compuestos presentes. La introducción de entre en el de la téc- nica de electrofores is (separación por e l e c t r i c i d a d ) por Tise- -30lius en los años 30 para la separación de proteínas del plasma marca el inicio de una nueva era en este campo (es sorprendente que en tan pocos años haya pasado a ser un análiis rutinario en la mayoría de los centros clínicos). La elect rof ores is se basa en el movimiento de partículas gadas en un fluido bajo la acción de un campo eléctrico car- aplica- do. La separación de componentes en una mezcla tiene lugar debido a que la carga o el tamaño es diferente de unas partículas a otras, por lo que la movilidad es también diferente. Sin go, en presencia de la gravedad terrestre viene distorsionada por las corrientes embar- la e 1 ectroforesis de convección Actualmente se disminuye este efecto trabajando con natural. substratos más viscosos, o reduciendo el tamaño de la m u e s t r a , pero soluciones disminuyen aparatos se eleva calentamiento la velocidad la diferencia de separación. En ambas algunos de potencial m o t r i z , pero el (efecto Joule) que ello produce acelera aún más el proceso convectivo. Modernamente se trabaja a voltajes y con baja concentración de iones en la disolución es posible, ya que para células v i v a s , la baja iónica puede no ser capaz de mantener elevados (cuando ello concentración el metabolismo fisioló- gico) . Eliminando o reduciendo drásticamente la convección, se trabajar con muestras mayores y a mayor velocidad; el podría voltaje motriz puede ser pequeño, permitiendo el uso de disoluciones gran conductividad, acercándose a la tonicidad fisiológica. de Sin embargo, los ensayos previos en ingravidez indican que es nece- -31- sario un vasto programa de i n v e s t i g a c i ó n definción antes de o b j e t i v o s de en tierra embarcarse en y una el mejor laboratorio espac ial. 1.6.5. P r o c e s o s en levitación A v e c e s es importante paredes del reaccionen el c o n t a c t o o recipiente químicamente, nucleación, En crisol evitar de la m u e s t r a contenedor se c o n t a m i n e , se para altere con las impedir que el proceso etc. la Tierra sólo se consigue la l e v i t a c i ó n licas conductoras en un campo e l e c t r o m a g n é t i c o , y aun recen problemas (ondas nes de presión demasiado orbitales estacionarias) o fluidodinámicos n a v e ) por trol de a d e c u a d o s , dando importantes (perturbaciones lo que bastará posición de disponer la m u e s t r a f l u i d o d i n á m i c o , e incluso como (convección la fuerza neta que actúa es p e q u e ñ í s i m a para m u e s t r a s lugar sobre iniciales de un (corriente En ligero secun- a ensayar maniobra sistema (electromagnético, de c o n t a c t o , como utilizar de condicio- la m a s a o de apa- acústicos a efectos forzada). metá- asi, de c a l e n t a m i e n t o . Los p r o c e d i m i e n t o s a i r e ) son todavía m e n o s darios de de de la con- acústico, una varilla soporte) . De entre trabajo física los procesos sin paredes que aparte se b e n e f i c i a r í a n de estas de los ya m e n c i o n a d o s de f l u i d o s , se pueden citar: en técnicas de la de parte -32- Suspensión de aerosoles En cierto m o d o , un aerosol de pequeños mantenidas contenedorres aisladas por medicina y biología procesos simultáneos. aerosoles puede considerarse (gotas las fuerzas es a veces En la con el t i e m p o : para de una de tensión deseable Tierra gotas como décima un de gravedad de unas milímetro superficial). experimentar la conjunto con este po de " v i d a " es de tan sólo unas h o r a s . Las n e c e s i d a d e s e m b a r g o , m a y o r e s : por e j e m p l o , para cos se requiere m a n t e n e r neo de gotas de unas ble en ingravidez la p r o d u c c i ó n durante varios (y si los choques de entre no tiem- antibiótihomogé- sólo p a r e c e gotas los son, sin días un a e r o s o l 50 a 100 m i e r a s , lo cual muchos precipita 10 mieras En dan posi- lugar a aglomerados). Preparación de v i d r i o s Los v i d r i o s se forman masa fundida nucleación utilizadas yoría y materiales cuando la velocidad es lo s u f i c i e n t e m e n t e y crecimiento con el platino de los v i d r i o s este ataque da lugar e j e m p l o , se t r a t a de no es obtener como para de Las con como c r i s o l e s ; (de los u t i l i z a d o s en los una la ma- incluso silicatos. importante, vidrios la mezclas o r d i n a r i o s , la c o n t a m i n a c i ó n muy de impedir reaccionan que puedan usarse comerciales de e n f r i a m i e n t o apreciable. vidrios si se trata de v i d r i o s Para alta potencia rápida cristalino en la p r e p a r a c i ó n de las sustancias cerámicos para pero lentes a que cuando, por de experimentos láser de de fusión -33nuclear con láser) los requerimientos de calidad están encima de las posibilidades actuales, que es preciso las ventajas que ofrecerla la ausencia de crisol tan por investigar trabajando en ingravidez. Existen varias teorías sobre la formación de vidrios de un solo componente en las que se proponen curvas de transformación tem- peratura-tiempo, mostrando el tiempo necesario para la nuclea- ción homogénea para una temperatura elegida, y el grado de cre- cimiento cristalino Para (hasta una fracción de la masa t o t a l ) . conseguir esta nucleación homogénea habría que evitar la nucleación en las paredes del crisol, lo cual no es posible en la Tierra, pero si en el espacio, donde se podrán obtener los vidrios perfectos que exige la tecnología y óptica estudiar avanzada. Por otra parte, algunos materiales cerámicos que se obtienen por sinterización a alta temperatura resultan muy contaminados por las paredes en los procesos en la Tierra. Termodinámica a altas temperaturas Los estudios con líquidos a alta temperatura han estado limita- dos por los efectos contaminantes de los contenedores. Es necesario completar las tablas termodinámicas de entalpias, específicos, calores de transformación y densidades, y el equilibrio de fases por encima de 1000 C para calores estudiar prácticamente todos los líquidos, en especial para el silicio, los óxidos fractarios, carburos y nitruros. re- -34Además, la posibilidad de alcanzar muy muestras no confinadas permite altas temperaturas purificar materiales poración de las impurezas más v o l á t i l e s . Existen tante d e s a r r o l l a d a s , que incluso tienen por eva- teorías en c u e n t a en bas- posibles reacciones químicas durante la evaporación. 1.7. RESOLTADOS Y CONCLUSIONES Nos vamos a limitar aquí a comentar algunos de los espectaculares resultados obtenidos en el Spacelab-1. Pero antes conviene precisar que este vuelo no era "operacional", sino de verificación del acoplamiento Shut t le/ Space lab y de d e m o s t r a c i ó n , asi se acordó en el protocolo de colaboración NASA/ESA En efecto, el 28 de Noviembre de 1983, tras varios como de 1973. años de re- traso, tuvo lugar el primer vuelo del Spacelab, que duró 10 dias (los vuelos normales son de una semana). De los 70 grandes experimentos programados, uno era el de "Ciencia de los materiales", bajo cuyo nombre se realizaron cientos de pequeños (entre ellos uno español, sobre estabilidad experimentos de zonas liquidas flotantes). Se lograron dos muestras de cristales grandes de proteinas, 30 y 1000 veces mayores que en la Tierra, r e s p e c t i v a m e n t e , lo que aquí es imposible debido a su fragilidad, pues las corrientes de convección o la estructura del gel usado, los rompen. La impor- tancia es enorme, pues se posibilita con ello el estudio de su complicada estructura por difracción con rayos X. -35- Tampoco se pueden obtener en la Tierra ciertas aleaciones de metales muy diferentes, debido a la segregación microscópica la gravedad causa durante la solidificación. que Sin e m b a r g o , en este caso los resultados mostraron que se trata de una segrega- ción intrínseca, no dominada por la gravedad. Otro hallazgo más. En otro experimento se observó un fuerte aumento de la velocidad de migración térmica en ingravidez, lo que hace pensar separación de isótopos en fase que liquida, que actualmente la es un proceso muy ineficiente, puede mejorarse mucho. En resumen, muchos de los métodos usados actualmente en el pro- ceso de materiales, sobre todo en las técnicas modernas de cre- cimiento de cristales de semiconductores, han sido desarrollados empíricamente con una falta de entendimiento teórico que se hace notar cada vez más. Los procesos son complicados porque en ellos intervienen varias fases, geometrías de poca simetría, campos de temperaturas no uniformes, etc.; además, la gravedad terrestre introduce complicaciones adicioales por las inestabilidades origina en las fases fluidas, en las que aparecen corrientes convección que enmascaran en gran parte La experimentación en las condiciones los fenómenos de básicos. de m i c r o gr avedad laboratorios orbitales permite la contrastación que de de teorías los bá- sicas que no tienen en cuenta corrientes de convección ni efectos hidrostáticos. Se podría mencionar como ultimo ejemplo que las variaciones de -36la resistividad a través de una lámina de silicio comercial (que vale a 50 000 Pts/kg) puede ser del 10% o el 2 0 % , mientras que los requerimientos para aplicaciones comunes (transistores, diodos, sensores y circuitos integrados) van aumentando sin cesar. El volumen de consumo de estos materiales crece a un ritmo vertiginoso, y en orden a mejorar la relación calidad/precio, necesario un diseño apropiado de experimentos sencillos será y cla- ros, en un esfuerzo conjunto de científicos y técnicos para lograr un entendimiento más perfecto de los procesos fundamentales de obtención y tratamiento de materiales en la Tierra. Finalmente, conviene recordar que, aparte de estos logros cien- tíficos que se van consiguiendo y su influencia en la tegnologia terrestre a ellos asociada, existe un beneficio tecnológico pa- ralelo que en este caso, por ejemplo, ha contribuido a que Europa, que no supo despertar a tiempo a la revolución microelectrónica, siga siendo competitiva en tecnología aeroespacial. -37- 2. COLUMNAS LIQUIDAS NO AXILSIMETRICAS -3 8- 2. COLUMNAS LIQUIDAS NO AXILSIMETRICAS 2.1. INTRODUCCIÓN Recientemente han sido publicados un número significativo de artículos tanto teóricos como experimentales relacionados con el comportamiento de puentes gravedad. El interés líquidos de tales en condiciones publicaciones reside de baja en que la configuración estudiada es, desde un punto de vista estrictamente mecánico, semejante a la que aparece en el proceso de producción de monocristales mediante la técnica En la mayoría de los trabajos publicados la literatura Sanz en este campo (1985)) se consideran sometidos a perturbaciones se puede puentes de la zona (una breve revisión encontrar líquidos en Meseguer de & axi 1 s i m é t r i c o s a x i 1 s imé t r i c a s , y tan sólo en unos pocos casos se han tenido en cuenta efectos no axi 1simétricos tales como el modo C en rotación (Vega y Perales pequeña microgravedad flotante. transversal (1983)) o una (Coriell, H a r d y & Cordes (1976, 1977)). Tanto los análisis teóricos como la evidencia experimental parecen apuntar que los efectos de las perturbaciones no axilsimétricas son mucho menos importantes que los asociados a las perturbaciones axi1simétricas. Por e j e m p l o , en el articulo Coriell et al (1976) se demuestra que el efecto de una gravedad transversal sobre el limite de estabilidad de de pequeña puentes líquidos esbeltos de volumen cilindrico es del orden del cuadrado de la perturbación, siendo por tanto de menor importancia que -agios efectos producidos por perturbaciones axi 1simétricas tales como el exceso o defecto de volumen respecto al cilindrico microgravedad axial o la pequeña desigualdad y la en el diámetro los discos, cuyos efectos son del orden de la perturbación de para el primer caso y del orden de la perturbación elevada a 3/2 para los otros dos (Meseguer (1984)). Para obtener los limites de estabilidad y las formas de equilibrio en este articulo se emplea un método asintótico de pertur- baciones con la ayuda de la idea de la ecuación de b i f u r c a c i ó n , ya utilizada para obtener el limite de estabilidad de flotantes en isorotación por Vega y Perales (1983). Este simplifica grandemente aparece la obtención una bifurcación discernir el carácter de los puntos (subcritico método en los de la solución, p e r m i t i e n d o de ésta zonas que además o supercritico) y obtener las formas de equiibrio tanto estables como inestables. A d e m á s , con el estudio de las simetrías problema es posible obtener el orden que aparecen de la m o d i f i c a c i ó n en el de la máxima longitud estable de una zona debido a un tipo determinado de perturbación sin resolver el problema propiamente dicho. 2.2. PLANTEAMIENTO GENERAL DEL PROBLEMA Se considera el caso de una columna entre dos discos circulares de liquida radio (Fig. 1) situada R Q separados distancia L cuyos ejes son paralelos entre si y están por una separados - 4 0- una d i s t a n c i a 2E . correspondiente base uno TTRQL) Sea . de La los en de volumen una discos columna R = R(Z,6) encuentra al El está la y por del de la a e s t a una la de en que la gravedad i n t e r f a s e . equilibrio columna cilindrica altura sometida forma reposo, columna de el es el tuviese por columna (V transversal Si interior el fluido de la zona = g. se se ob t i e n e P (2.1) - pgy = P( y teniendo en cuenta que en la interfase y = Rcos0, del equili- brio de ésta se deduce o(l/R1 + 1/R2) + P Q + pgRcose = 0 (2.2) PQ es una constante, desconocida en principio, que fija el nivel de presiones dentro de la zona, para obtener su valor hará falta fijar el volumen del liquido contenido en la zona. L/2 r2n dZ R 2 (Z,9)d6 = 2TTLR 0 -L/2 0 La condición de anclaje (2.3) en los bordes de los discos se puede expresar como: R( L/2,6) = R(-L/2,0) = EcosS + -Ecos6 V«T +VRQ E2sin26 (2.4) E2sin26 (2.5) -41- Además, la forma de la interfase ha de ser periódica en 9 R(Z,6) = R(Z,e+27T) Ahora se adimensiona1 izan (2.6) todas las longitudes con RQ y se define A = L/2R, (2.7) E = E/Rf (2.8) B = PgRo/a (2.9) z = Z/Rr P = (P0 F(z,e) M[F] (2.10) - (2.11) Pa)R0/a = R(z,e)/R = R0(l/R1 + ( 2 . 12) o 1/R2) donde A es la esbeltez de la zona, E la excentricidad (2.13) adimensio- nal, B el número de Bond debido a la gravedad y P es la presión de referencia adimensional. El problema en forma adimensional queda: M[F] + P + BFcose = 0 (2.14) •42 (-27T •A dz F -A 2 (z 5 e)d6 = 4TTA ( 2 . 15) O F( A , e ) = F(-A,e) = -Ecose F(z,6) Ecose + ^ 1 - + \ / l - E E^sin26 (2.16) 2 (2.17) s i n 2 e = F(z,e+2Tr) F ( 2 . 18) (1+FzHFee"F)+FFZz(F2+FÍ)-2Fe(Fe+FFzFez) M[F] = — (2.19) (F2(l+F2)+F2)3/2 ORDEN DE LA BIFURCACIÓN CON GRAVEDAD TRANSVERSAL O CON DISCOS NO COAXIALES Si se buscan soluciones del tipo F(z,e) = l + ef(z,e) + o(e) P= l+ep + o(e) El problema lineal a resolver en este caso será: f + f + f 2z ee+ P " ° f(±A,e) = 0 (3 -1} (3.2) •43- f(z,e) = f(z,e + 2TT) A (3.3) (2TT dz f(z,e)de = o -A Jo (3.4) Todas las soluciones a este problema son axi1simétricas. Las hay de dos tipos, para A = kiT , (k=l,2,...) f(z,6) = sin(k7Tz/A) y para A = A k con A k (3.5) p = 0 tal que cumpla Ai. - tanAu = 0 (3.6) f(z,9) = -p(l-cosz/cosA) La bifurcación a formas de equilibrio no cilindricas axi 1 s imé tricas) ocurrirá por tanto cerca de A = ku o A embargo el mayor interés lo tiene para el menor de estos valores la bifurcación críticos (aunque = que de la esbeltez que para este valor las formas de equilibrio casi ^k" ^''"n aparece puesto cilindricas pasan de ser estables a ser inestables, las demás bifurcaciones no serán alcanzables en la realidad puesto que la zona romperá antes. Por tanto la inestabilidad aparecerá para A = T y las formas inestables serán de la forma: p = 0 f(z,0) = sinz La presencia de una pequeña gravedad transversal (3.7) o de una no -44- coaxialidad aparece nuevo la de los rotura. parámetro discos Es disminuye conveniente medir la esbeltez dicha para la disminución que con un X. A = ( TT - A c ) / * (3.8) En lugar de utilizar la variable z es conveniente utilizar simplificar una nueva variable x, (cuya introducción para normaliza las condiciones de contorno) definida por: x = z/(l - X) (3.9) Con estos cambios el problema queda en la forma M[F] + P + BFcose (3.10) 27T TT dx -TT = 0 F 2 (x,e)d6 4TT 2 ( 3 . 11) + 2TT) ( 3 . 12) = ' F(x,0) = F(x,6 F(TT , 6 ) = Ecos6 + Vi - E2sin26 = 1 + Ecos6 - (l/2)E 2 sin 2 0 + (3.13) F(-^,e)=-Ecos6 + 1 - E 2 s i n 2 6 = 1 - EcosG - ( l / 2 ) E 2 s i n 2 6 + (3.14) Si ahora se prueban soluciones del tipo -45- F ( x , 0 ) = 1 + esinx + g(x,0) P = 1 + p el problema M[l + se reduce esinx a: + g(x,6)] + 1 + p + B(l + esinx + g(x,6))cos0 = 0 (3.15) 2TT dx (1 + • ir esinx + g(x,0))¿de = g(x,e ( TT ,6) = + 2TT) (3.17) - E2sin20 Ecos6 + V i - E2sin26 g(-7T,e) = -Ecos6 + V i es n e c e s a r i o quede u n í v o c a m e n t e TT (3.16) 0 g(x,e) además = 4TT' - 1 (3.18) - 1 añadir una c o n d i c i ó n (3.19) para que el p a r á m e t r o £ definido: ,2TT dx g ( x , 0 ) s i n x d 9 = 0 (3.20) -TT J 0 El problema términos de asi planteado B y E. Para permite B - ^ 0 y E - ^ 0 e l resolver m e d i a n t e técnicas anticipar propiedades utiliza ciertas calcular de p e r t u r b a c i ó n , la idea de la ecuación e, g ( x , 6 ) problema pero de la s o l u c i ó n . de b i f u r c a c i ó n ésto Para se y p puede obliga evitarlo (Matkowski en a se & Reiss -46(1977), Vega y Perales (1983). En lugar de la Ec. 3.15 se considera la ecuación: M[l + esinx + g(x,6)] + 1 + p + B(l + esinx + g(x,e))cos6 + 0sinx = 0 (3.21) obsérvese que en esta ecuación si 0 = 0 se recupera el problema original. Como el sistema de ecuaciones 3.16-3.21 definen únicamente 0, g y p 0 = 0(e,B,E,X) g = g(x,0;£,B,E,X) p = p(e,B,E,A) (3.22) las soluciones de este sistema serán las del sistema original si £,B,E,X cumplen: 0(e,B,E,X) = 0 (3.23) que es la ecuación de bifurcación del problema. El problema es invariante bajo las simetrias x -v -x x ->- -x £ -> - £ 6-+9+TT E ^ - E 0 -> -0 £->--£ B ^ - B 0->-0 -47- e->e+7T B ^ - B E ^ - E de donde se deduce que 0(e,B,E,A) = -0(-e,B,-E,X) (3.24) 0(e,B,E,A) = -0(-e,-B,E,A) (3.25) 0(e J B,E,A) = (3.26) 0(e,-B,-E,A) Vamos a analizar por separado los casos B=0, E^O y B^O, E=0 sin tomar en consideración efectos cruzados entre B y E. Para B = 0 , E^O de las relaciones anteriormente obtenidas se deduce 0(e,O,E,A) = e ) á 1 (e 2 ,E 2 ) A) « 0 3 O O O e 3 + (Í 1020£E2 +0 lOOleA + (3.27) y análogamente para B^O, E=0 0(e,B,O,A) = £(á2(£2,B2,A ) = 0 3 o o O e 3 + e> 1200eB2 +0 lOOleA + (3.28) La esbeltez critica variará por tanto en la forma A = -(0m o n / 0^1001 inni)E2 1020' " ( 0 11200 - > n n/,ü / 0 1001 i n m ) B2 + como cabe esperar que disminuya por el efecto baciones 0 1 0 2 0 ^ 1 0 0 1 y ^ 1 2 0 0 ^ 1 0 0 1 deben de ser ... de estas (3.29) pertur- ambos negativos -48- 2.4. BIFURCACIÓN PARA UNA PEQUEÑA EXCENTRICIDAD DE LOS EJES DE LOS DISCOS Si en las ecuaciones 0(e,B,E,A) = se introducen £ÍBjEkA10 l los desarrollos: (4.1) X i , 3=1 k ,1= 1 g(x,e5e,B,E,X) = eiü'Í-Ek\1gi l (x,9) i k l (4.2) k,l =l p(e,B,E5A) = £ Í l BjEkA1p. (4.3) i,:=i k,l =l y se iguala sistema 0 ijki> el coeficiente de p r o b l e m a s gijki ( x » e ) y de cada lineales potencia recursivos a cero que se obtiene permite un calcular Pijki- Los resultados que se obtienen son: SlOOO^'9^ = g 9 ) = " gOOOl(x'0) = ° g0010^x'9^ = g 1 0 1 0 (x,e) = g 0 0 2 0 (x59) = (l/47T2)cos20(x2 g 0 1 0 0 (x,e) = 2000 ( x ' s i n x ( 1 / 4 ) (1/2)(TT g = -(ir2/4)(l +(l/4)(x 2 + cosx) - + (1/TT)COS6(1 = -(xcosx (x,e) (l/4)cos2x (x/fOcose gi-iQQ(x,0) 0 2 0 0 + 2 -X 2 + 1 - Ch/3x/Ch/3ir) - (1/4TT2) 2 X )COS6 + x - -(1/16)(TT + 2 cosx) - [(1/16)(TT 3sinx)cos8 x 2 2 - TT2Ch/Jx/Ch/JiT) ] c o s 2 6 ) 2 x (3/4)(x2 + 2 ) 2 + + (1/6)(1 TT2COSX) - - Ch/Jx/Ch/J TT) + •M-9 - 0 1000 0 0 OO11 = 0 3OOO = 0 1001 = 0 2OOO ~ 0 OOO1 ~ OO2O = 0 O1OO = 0 0 OOO2 ~ 0 OO1O " 0 1O1O " ° O1O1 = 0 llOO = 0 O2OO = ° "3/2 2 2 0in9n 1020 = -3/2-ff .2 7T^/2 1200 2.5. RESULTADOS Y CONCLUSIONES De los resultados anteriores se deduce que la ecuación de b i furcae ion es e(-(3/2)e 2 + 2A - (3/2^ 2 )E 2 - ( T T 2 / 2 ) B 2 + ...) = 0 (5.1) Para E = cte y B = cte las curvas e = f(A) están esquematizadas en la figura 2. Para e ~ 0 la esbeltez cambia en la forma: X = (3/4u 2 )E 2 + U 2 / 4 ) B 2 + ... (5.2) Además del estudio de la simetría de la configuración, se puede deducir que no existe un término de orden BE. Este estudio independiente del ángulo que existe entre el plano los ejes de los dos discos y la dirección de que la definen gravedad transversal. Por tanto la expresión obtenida anteriormente siendo válida aunque dicho ángulo sea d i s t i n t o de es sigue cero. El efecto para Cordes Como E=0, B^O y a habla sido obtenido por Coriell, Hardy & (1976). consecuencia bifurcación principio serán es del observa s u b c r i t i c a cambio estables Ac= se para de por esbelteces - U 2 en las menores /4)B todos tanto, estabilidad (3/4^2)E2 TT(1 - y que, 2 de + la casos, acuerdo formas que los casi la con el cilindricas critica, de valor ...) (5.3) Las formas estables de equilibrio serán de la forma: F(x,e) = i + Eg0010(x,e) + E2g0020(x,e) + + Bg0100(x,e) + B2g0200(x,e) + . . . Se puede una no observar por puede otros ser axi1simétrica afecta dinámica Todo en lo los tipos de de la en la esbeltez discos es siempre e x i s t a de los de perturbaciones en que el pudiéndose discos apreci ab1 emente a la mayor pequeña parte orden de alguna la debido a que el y por axilsim¿tricas a n á l i s i s hacer o una critica resultados p e r t u r b a c i ó n hipótesis gravedad de que un transversal axi 1simétrica de la zona. anterior reposo. efecto de relevante, descentramiento cambio despreciado experimentales no el coaxi 1i a 1idad producido tanto que (5.4) Debe acoplado ha de sido teniendo considerarse entre la en en rotación cuenta que la posteriores y las zona se halla estudios el perturbaciones no -51axi1simetricas . Este efecto es de esperar que amplifique deformaciones producidas por las perturbaciones y que las disminuya aun más la esbeltez critica. 2.6. REFERENCIAS 1. Meseguer, J. and Sanz, A., "Numerical and experimental of the dynamics of axisymmetric liquid b r i d g e s " , J. study Fluid Mech. 153, 83-101, 1985 2. Vega, J.M. and Perales, J.M., "Almost cylindrical isorotating liquid bridges for small Bond numbers", in Materials Sciences under Microgravity ESA SP-191, 247-252, 1983. 3. Coriell, S.R., Hardy, S.C. and Cordes, M.R., weightless crystal growth", NBS Space "Melt Processing shape in Research, NBSIR 76-980, 1976. 4. Coriell, S.R., Hardy, S.C. liquid zones", J. Colloid and C o r d e s , M.R., Interface "Stability of Sci 6 0 , 126-136, 1977. 5. Meseguer, J., "Stability of long liquid columns", in Material Sciences under Microgravity ESA SP-222, 297-300, 1984. 6. Matkowsky, B.J. R e i s s , E.L., "Singular pert u r b a ti ons bifurcations", SIAM J. Appl. Math. 33, 230-255, 1977. of •52- Fig. 1. Geometría, nomenclatura y sistema de coordenadas utilizado. \ ^ B = E =0 \ E*0 N TI y/ y Fig. 2. Modificación de la bifurcación para un d e s c e n t r a m i e n t o o una pequeña gravedad t r a n s v e r s a l . Se r e p r e s e n t a l a amplitud de l a deformación adimensional, £ , frente a l a esbeltez de l a zona, A=L/D, con E=E/R n , y B^pgf£/o-. -53- 3. COLUMNAS LIQUIDAS COMPUESTAS -54 3. COLUMNAS LIQUIDAS Prosiguiendo quidas lidad con el análisis de columnas consiste discos liquidas en una La n a t u r a l e z a de las con condiciones el análisis primera fase En el trabajo estabilidad lineal unidimensional resultados cuanto en el m a n e j o a lo m á s la al L otra esperado en a tenor of vista estudia de un la modelo Los sorprendentes por de la empleado se experiencia siguiendo a la critica este Fluid de simples. pues, realizado infinita- afines. por el m o d e l o inglés posible, Journal se problemas líquidos esta compuestos. c o m p u e s t o , a través predicho aconsejó y en punto a continuación, en columna la c o m p l e - discos, un capilares en (Fig. 1 ) . compuestas desde estabi- mantenida condición, extremadamente el trabajo revista que, de puentes amplio D^ los esta con éxito son presenta de someter científico enviado no en colummnas chorros ya u t i l i z a d o se de la li- configuración en su interior contorno de un chorro obtenidos manuscrito política longitud presenta razonablemente adquirida flotante relajando que el c o m p o r t a m i e n t o ajusta El teórico se de en e s t u d i o , p r i n c i p a l m e n t e de llamarse que estudio La configuraciones f o r m a l , deberian de c o l u m n a s compuestas. se han c o n s i d e r a d o largas, el la p r i m e r a , de d i á m e t r o del p r o b l e m a iniciar mente zona ahora de d i á m e t r o D que aloja l i q u i d a , coaxial jidad del c o m p o r t a m i e n t o en i n g r a v i d e z , se aborda estudio entre COMPUESTAS la de un foro ha sido donde será manuscrito Mechanics, con -55 publicado próximamente October 1985). (J. Fluid M e c h . , V o l . 159, pp. Por esta razón, y a efectos publicación, se ha intentado relacionar de 55-68, facilitar el problema su analizado con otros problemas semejantes de interés, tal es el caso de la técnica de impresión llamada de chorro c o m p u e s t o , sobre la que existe un numero significativo de trabajos publicados. En el apartado e x p e r i m e n t a l , los resultados obtenidos sido los esperados. El manejo de columnas compuestas isodenso presenta tal cumulo de dificultades no han en un baño que, hoy por hoy, no es posible la experimentación cuantitativa. El mayor problema en el manejo de una configuración fluida tan sofisticada como es una columna compuesta, aparte de las dificultades de formación del puente compuesto, aspecto éste casi totalmente solucionado, es el control del nivel de microgravedad residual y la forma en que esta microgravedad afecta a las diferentes entrefases. Como consecuencia de lo expuesto, y a la vista de las precarias condiciones e x p e r i m e n t a l e s , se abrió un periodo de reflexión para reconsiderar los objetivos del plan experimental propuesto y su posible redefinición. La conclusión fue la de previo en el intrínsecos de la alcanzada reconocer la necesidad de un programa experimenal que se analizaran indicadores de estabilidad zona flotante y teniendo en cuenta efectos resultados en obtenidos "Experiments with se m u e s t r a n liquid bridges aceptado para su publicación el gravitatori os . Los segundo in simulated en el Journal manuscrito microgravity", of Crystal Growth. 56- 3 2 Fig. 1. Columna liquida compuesta. 1) Liquido 3 de trabajo rior; 2) liquido de trabajo exterior; 3) ambiente. inte -57- Apéndice 1: ONE-DIMENSIONAL LINEAR ANALYSIS OF THE COMPOÜND JET -58- One-dimensional linear analysis of the compound jet BY ÁNGEL SANZ AND JOSÉ MESEGUER Laboratorio de Aerodinámica, E.T.S.I. Aeronáuticos, Universidad Politécnica, 28040 Madrid, Spain. The stability of an infinitely-long compound liquid column is analyzed by using a one-dimensional inviscid slice model. Results obtained from this dimensional linear analysis are applicable to the study of compound one- capillary jets, which are used in the ink-jet printing technique. Stability limits and the breaking regimes of such fluid configurations are established and, whenever possible, theoretical results are compared with experimental ones. 1. Introduction During the last two decades fine jets of ink have been increasingly used for printing purposes. Developments in ink-jet technology have motivated scientist to investigate the details of the breaking numerous of capillary jets emanating from nozzles. A review of the state of the art in this field at the end of the 70's can be found in Bogy (1979). This review should be completed by adding some significant papers published further: Chaudhary & Redekopp (1980), Bogy (1981), Entov & Yarin (1984), among others. Recently, a new ink-jet printing method (the compound j e t ) has been developed at the Lund Institute of Technology in Sweden (Hermanrud & Hertz 1979, Hermanrud 1981, Hertz & Hermanrud 1983). A compound jet, as sketched in figure 1, is generated as follows: assume a fine nozzle submerged below the surface of a stationary fluid (ink). By forcing a suitable "inner" fluid through this nozzle under high pressure a liquid-onto-liquid jet is generated in the stationary fluid (the "outer" fluid). Due to viscous forces the outer fluid will be accelerated by the inner fluid cióse to the interface between the -59- two fluids. Therefore, when the jet emerges into the air it consists of a cylindrical core of fluid (the inner jet) surrounded by a concentric layer of different fluid (the outer jet) both traveling at essentially the same speed. Published papers concerning compound jets deal mainly with experimental work. Theoretical developments in this field are limited to rough analyses which are quite far from the sophisticated studies on single capillary jets. However, regarding the partial similarity between compound jets and compound liquid columns, the work of Bauer (1982) and Sanz (1983) should be quoted. In the first paper the linear stability of a infinitely-long liquid column is analyzed by using a three-dimensional model based on previous work of Tomotika (1935), whereas the second is devoted to the study of liquid bridges surrounded by another liquid. In this paper the linear stability of the compound jet is studied through a one-dimensional inviscid model which is a generalization of that of Lee for single capillary jets. This model has been selected instead (1974) of more complicated one-dimensional models (Weber 1931, Green 1976, Entov & Yarin 1984) because, in spite of its relative simplicity, the results obtained are in agreement with experimental evidence either in the case of single capillary jets (Pimbley & Lee 1977) or in the case of slender liquid bridges 1983, Meseguer & Sanz 1984). Amongst the different types of appearing in a compound jet (Hertz & Hermanrud instability only, which is the more (Sanz instability 1983) we analyze capillary interesting in ink-jet printing applications in order to predict the size of the resulting drops after the jet breaking. The remaining instabilities (sinuous and varicose instability) are out of the scope of this paper, and they seem to be more easily faced by means of an experimental approach than a theoretical one. We assume that viscosity effects (if low viscosity liquids are involved) are important only in the nozzle región, where the compound jet is set up, and that these effects can be neglected in the study of capillary instability, which appears in a región far from the nozzle. A similar hypothesis is used in, for instance, the analysis of -60- the response of a boundary layer to a small disturbance: it is assumed not to be affected by the viscosity of the fluid, even though viscosity was of course essential for the seting up of the velocity distribution in the undisturbed boundary layer. Finally, theoretical results have been compared with available experimental results (Hertz & Hermanrud 1983) and a reasonable agreement has been found. 2. General equations for the one-dimensional compound jet According to Bogy (1979) the studies on capillary jet instability could be classified in two main categories: temporal instability and spatial instability analyses. Keller et al. (1973) stated the suitability of spatial instability analyses in describing the behaviour of capillary jets. These authors also verified the agreement between results obtained from the temporal or the spatial approach when the jet velocity is much higher than the capillary velocity, which is the case of the ink-jet printing. So that, in this paper we analyze temporal instability, since its formulation is simpler than that of spatial instability. To perform this study it must be assumed that the reference system is moving with a velocity equal to the mean jet velocity, so that equations of motion become similar to that of a compound liquid column. Let us consider a compound jet as sketched in figure 1, and concéntrate on the región far enough from the nozzle. To carry out the analysis of this liquid configuration several assumptions are introduced: (a) internal movement in the compound jet is due only to capillary-pressure gradients generated by the deformation of interfaces; (b) the dynamics of the compound jet is not affected by the surrounding air; (c) since only axisymmetric configurations are considered, the problem is independent of the azimuthal coordinate; (d) both liquids are inviscid*, with constant and uniform properties (density and surface tensión); (e) in each of the liquids the axial velocity, as well as the pressure, -61- depends on the axial coordínate and the time, but not on the radial coordínate. This last hypothesis, which is the more drastic assumption introduced by the one-dimensional model, is justified in the case of compound jets because perturbation wavelenths involved in jet breaking are generally larger than the jet radius (Meseguer 1983, Sanz 1983). Under these hypotheses the equations of motion are drastically reduced. The radial momentum equation becomes uncoupled and the problem formulation reduces to the continuity equation and axial momentum equation, plus suitable initial and boundary conditions. To genérate the equation set for the compound jet the process is similar to that already described in Lee (1974), Meseguer (1983) and Sanz (1983). In the following, F^ stands for the interface radius, W^ for the axial velocity and P^ for pressure; p ^ and a^ are density and interfacial tensión, respectively. The superscript j denotes the liquid ("i" for inner and " o " for outer, see figure 1) whereas the subscripts t and z indicate time and spatial derivatives, respectively. The equations for the compound jet are: (a) inner jet (al) continuity equation ( F i 2 ) t + ( W i F i 2 ) z = 0. (2.1) * The effect of viscosity within the one-dimensional model used could be accounted for through an unsteady boundary layer at the interface between the two liquids, to accommodate the shear stresses and the velocity jump. The 1/2 thickness of this boundary layer would be 6 ^ ( V / T ) ' (Schlichting 1960), where x is a characteristic dimensional growth factor and v the kinematic viscosity (almost the same in both liquids). As we shall see T ^ (p°/o°R° ) ' , where a°, p ° , and R° are the surface tensión, density, and radius of the outer jet, respectively. Thus <5/R°% (v2p0/o-°R0)1'*' = 0.16, for the valúes quoted in Hertz & Hermanrud 10 3 kg.nf 3 , R° = 3xl0" 4 m, and (1983): a ° = 2 x l 0 ~ 2 N.m" 1 , v = 2xl0" 6 m 2 . s _ 1 . p° = -62 (a2) axial momentum equation W t + WÍW Z = "Pz/pÍ* (2 -2) (b) outer jet (bl) continuity equation (Fo2 _ F i 2 > t + [w o (F o2 _ Fi2)]z = 0> (2>3) (b2) axial momentum equation W° + W°W° = -P°/p°. where P1, P Pi _ po (2.4) and the external pressure P e are related through = P° - P e = a°?(F°), C^PCF1), (2.5) J>(FJ) = [1 + (FJ)2]"3/2{[1 + (FJ)2]/FJ - FJ z }. (2.6) To put these equations in non-dimensional form we take as reference the properties of the outer liquid: undisturbed interface radius R , density p°, and surface tensión a°. To that purpose, let introduce Fj = RoFJ5 z = R o- } WJ = (a°/R°p°)1/2 WJ, t = (p o R o3 /a o ) l/2- j PJ = (a°/R°)pJ, (2.7) where the barred quantities are dimensionless. We introduce also the parameters R = R W , P = pVp0, a = 0^-/0°, (2.8) R 1 being the undisturbed inner jet radius. Then, (2.1)-(2.6) yield the following dimensionless equations (with the bars dropped from now on) (F i 2 ) t + (W i F i 2 ) z = 0, (2.9) W* + W % ^ = -P^/P» (2.10) (Fo2 _ F i 2 ) t + [w o (F o2 _ F i2)] z (2.11) = 0j W° + W°W° = -P°, Pi . po (2.12) = a p( F i) s (2.13) P° - Pe =P(F°), (2.14) P(FJ) = [1 + (F z ) 2 ] -3/2 {[l + (Fz)2]/FJ - F z z } . (2.15) Note that F^ , W-*, t, etc. are now dimensionless variables, and that the undisturbed interface shapes are F In c o n c l u s i ó n , differential the problem = R and F formulation e q u a t i o n s w h i c h , once i n i t i a l =1. consists of four and b o u n d a r y c o n d i t i o n s non-linear are fixed, -63- would allow calculating F 1 , F°, W 1 and W°. 3. Linear analysis Let e be a small parameter, measuring, for instance, the initial deviation of the outer interface shape from the cylindrical one. If e is small enough, leaving apart e terms, the variables involved in the problem may be rewritten as F 1 = R + ef 1 , F° = 1 + ef°, W 1 = ew 1 , W° = e w °, etc. (3.1) TP(F^) now takes the form PíF1) = -| - £(fjz + fVR 2 ), (3.2) P(F°) = 1 - e(f°z + f°). (3.3) After substituting these expressions in (2.9)-(2.14) the following linearized problem is obtained 2f£ + Rw* =0, Pwt = «<fzzz + (3.4) f z /R^ + f zzz + f <3'5> z> 2f° - 2RfJ + w°(l - R2) = 0, < - f zzz + f (3.6) z- (3.7) This system of four equations with four unknown functions can be reduced to one single equation. Differentiation of (3.4) with respect to time and of (3.5) with respect to z allow us to eliminate w 1 between these two equations. In a similar way w° may be eliminated between (3.6) and (3.7), and eliminating f 1 between the two resulting equations yields ~ 3-C° 22 p 9 f , , „ R a^ P K 9t R ->64=° a, 92 f 4 R p2 2s q(l-R ) 2R ,,„ , p2 a* *, r 8j-o 3 f 3z P ^¿r° O3 s 9 2 f 2 TJ a + a-, 9t 9z R R 9t 9z „ ^ 6 J=O . „4 o -i ,„ 1 ,3 f _,_ 1 3 f = 0 + (1 +-=•) é- + — 2 6 2 4 R 3z R 3z (3.8) To analyze temporal instabilities we try solutions like fO = C e xt + imz ( 3 9 ) so that the following dispersión equation results 4 ,2 - _ 2 [(1 + p Í ^ f ) ( l - m ) R2 „ n 2 + _ „< 1 o o I (-% - m )] m V R R2 + ^ - D2, } m V - m 2 ) ^ " m 2 ) = 0 . (3.10) -64 For each valué of the wave number m there are four roots ÍTi , ±x~ which determine four superposed evolutions. As it can be easily demonstrated, the 2 2 discriminant of eq. (3.10) is always positive, henee j . and T are real numbers, and time evolutions of the compound jet are oscillatory or grow exponentially, as one can expect from an inviscid model. In figure 2 the variation with the inverse wave number m~ of growth factors T 1* and wavelength 2 T ^ is shown. If the dimensionless perturbation r & A = 2Trm is smaller than 2irR both roots are n e g a t i v e ; oscillatory motion, the compound jet is stable under such this m e a n s a short-wavelength perturbations. If A is large enough (A > 2 TT) both roots are positives; the compound jet breaks. There is a middle región (2TTR < A < in which one root 2TT) is positive and the other negative, which corresponds also evolutions. Therefore, there is a stability limit (A = depending only on 2TTR) to breaking the valué of R, and two breaking regimes. Within time stability studies, it is generally accepted that capillary break due to the spatial harmonio which grows faster (Lee 1974, Bogy Therefore, the optimum condition for breaking means máximum jets 1978). x- As it can be observed in figure 2 the upper branch x^ presents one or two máxima, depending on the valúes of R, p and a, whereas in the lower branch x there is one 2 máximum only. From the point of view of instability the lower branch roots are irrelevant because, for each valué of the wave number m, upper branch roots are larger always. The variation with m of the máximum growth factor x for several valúes of R, p and a is plotted in figure 3 (in figure 3b máxima of the lower branch roots have been also represented). Analytical expressions of x for some extreme cases are shown in Table 1. Concerning upper branch máxima represented in figure 3, there is a middle región where no máxima exist. For instance, in the case p = 1, R = 0.5 and o -»- 0 (figure 3b) there is a máximum ^ 0 . 7 and a second one at m ^ 1.4; when o increases the first máximum increases whereas the second vanishes at a ^ 0.26 (at this point the at m -65- fading máximum becomes a inflection point, see figure 2 ) . Each point the inflection curve ABC define the points of a second (R,a ) of curve A'BC' corresponding to the other máximum, so that curves ABC and A'BC' split the máximum roots región in two zones. Therefore, two possibilities appear: I) Above A'BC 1 there is one máximum only which determines the optimum condition for breakup. When p = 1, R ^ 1 and a-> 0 (the compound jet becomes a - with a single jet) the optimum condition for breakup is reached at m - I =r /2 máximum growth factor T = 1//8", which are the same valúes that those calculated by Lee (1974) for the single jet. If R > ¿2 (R = /2 means both inner and outer Jiets have the same cross sectional área) Tm occurs at m > 1 no matter the valué of a; this seems to indicate that the breaking process will be determined by the outer interface. On the contrary, when R < / 2 the máximum growth factor occurs at m < 1, roughly, and the breaking process is mainly driven by the inner interface. II) Between ABC and A'BC', for each couple (R,a) there are two relative máxima. Since the inflection curve ABC vanishes at m points of the two máxima región can be only reached =1 when R = / 2 , from compound jet configurations having R < ¿2 and low valúes of cr. Of this two optimum breakup conditions, that having the highest valué of x will develop faster and will become dominant in the breaking process. When o -> 0 the highest x m~ % i/2~, but as a increases both valúes of x occurs at become of the same order and, in a general case, elucidation of which one is dominant would require a more detailed analysis. When p f 1 the behaviour of the compound jet is similar to the described above, the main discrepancies appearing cióse to m = v2 where, even when a ->• 0, the compound jet does not behave as a single jet. In this case, x increases as R grows when P < 1 and the contrary occurs when p > 1. This behaviour can be explained because of inner jet inertial effects which cause time evolution to be slow as the density ratio p grows. -66- 4. Breaking regimes To discuss the possible breaking regimes of the compound jet we introduce two new parameters: the amplification, A = f1/f°, defined as the ratio of the máximum (or minimum) inner interface deformation to the máximum (or minimum) outer interface deformation, and the linear breaking time t-^. The amplification is calculated by eliminating w° between (3.6) and (3.7) as explained above. Thus, the following relationship is obtained Rf tt = f?t+ t ( 1 - R 2 ) ( f - z Z + f z Z > - > (4 1} ' therefore, for each pair (x,m) = _ ! [ ! + ^ - R ? ( m 4 . m 2)]. (4.2) T . Concerning t^, according to expressions (3.1), (3.9) and (4.2), the time A evolution of minimum inner and outer jet radius are, respectively F¿ = R - C6:AeTt, F° = 1 - C e e xt . (4.3) In the following we assume C = 1, so that initial conditions are fixed only by the small parameter e. Inner jet breaking time is reached when the minimum radius vanishes, F* = 0, in consequence tí = -iln-S . D T (4.4) EA On the other hand, there are two possibilities in calculating t° depending on b whether the outer interface reaches the inner one or not, as sketched in figure 4. In the former case the breaking condition for the outer jet is 1 - eexp(xti ) = R - eAexp(xti), and the breaking time results i* = — l n 1 " R N , m x e(1-A) whereas in the second case the breaking condition is F° = 0, and then t¿ = Aln-i . The variation with m (4.5) (4.6) of the amplif ication A corresponding to máximum growth factors x is represented in figure 5. It must be stated that A can be either positive or negative. According to (4.2) A = 0 implies x2 = -J(l - R2)(m2 - m 4 ) , (4.7) o the highest valúes of x being obtained when R = 0, henee x2 = -i(m2 - m 4 ) . (4.8) -67- This zero amplification curve coincides with the upper boundary AC of the lower branch root región (see figure 3). Points within this región give A < 0, which means that outer and inner interface deformations are just in phase opposition. However, as already stated, lower branch máxima are not significant because they produce slower evolutions than upper branch máxima. As figure 5 shows, most of the compound jet configurations have A > 1. Inner interface deformations are larger than outer interface deformations, which seems to indicate that the inner jet will break before the outer jet. However, _i as m _1 increases A decreases, in such a way that cióse to m . = v2 is A < 1. This means that inner interface deformations are smaller than those of the outer interface and could indicate that there is another breaking regime in which the outer interface reaches the inner interface before mínimum inner interface radius vanishes. Some A < 1 cases have a quite clear meaning. For instance, when p = 1, a - 0 (single jet) the amplification is A = R < 1: fluid surfaces distort like the outer interface, the deformation being proportional to the undisturbed fluid surface radius. When P ^ 1 the explanation is not so simple and we should compare breaking time of both inner and outer jets, t and b t°, respectively. Outer interface will reach inner interface when t¡t - t ? > 0 b b b or, according to (4.4) and (4.6), A/R = k, 0 < k < 1, that is A = kR < 1. As shown in figure 5, this breakup by interface meeting would be possible if the breaking perturbation wavelength is large enough. Additional insight can be obtained from equation (4.2). After substituting A by kR results 1 _izRÍ(m2 _ m 4 } . A_^_2T2 (4.9) 2 1-kR2 1-kR2 ° This expression gives, for each valué of m, R and k, the growth factor x r for T2 = r which a breakup by interface increases, the highest valúes, x meeting would occur. x r = x increases as k being obtained when k = 1 (A = R ) . Therefore, if for a given wave number m the máximum growth factor x smaller than x contrary, if x the breakup by interface meeting > x is could occur. On the the inner jet will break faster than the outer one. According to figure 3 the former breaking regime would only take place in the -68- case p > 1. In figure 4c the región of breakup by interface meeting (A o, R) has been plotted. 5. Experimenta versus theory In order to evalúate the suitability of the one-dimensional model in predicting the behaviour of compound jets, theoretical results here obtained have been compared with experimental results reported by Hertz & Hermanrud (1983). Two different compound jets are considered, in the first one a mixture of water (80 %) and glycerol (20 %) is used as outer liquid, and the same mixture, but dyed, as inner liquid. In the second compound jet the inner liquid is the same as in the first jet whereas the outer fluid is a dimethyl silicone oil. For the first jet (a = 0, p = 1, R = 0.488) theory predicts behaviour as the single jet: breaking should occur at the optimum m the same = /2~ (see Table 1) which is in agreement with the valué measured in figure 5 from Hertz & Hermanrud (1983), m that figure, A ^ R : = 1.4. Furthermore, as it can be observed in inner jet deformations are proportional to outer jet deformations. The second jet (o % 2.6, P ^ 1, R = 0.488) seems to be more interesting for comparison purposes. In this case the corresponding theoretical valué for the optimum m is 0.72, and the valúes for m & Hermanrud (1983) are m measured in figure 6 from Hertz = 0.64 (in the first wave) and m = 0.60 (mean valué along the j e t ) , cióse enough to theoretical valué to consider the agreement between theory and experiments as significantly good, in spite of the errors involved in these estimations. Concerning the amplification A, mainly two factors prevents us for making definitive conclusions on this point. The first one is the magnitude of the errors involved in measuring it from photographs shown in figure 6 from Hertz & Hermanrud (1983), especially the deformation of the outer interface, even if a cathetometer is used. The second factor concerns the lack of data on the outer -69- liquid refractive Índex, needed to correct the optical distortion of the inner interface. An indicative valué A ^ 3 could be guessed in the last two waves before inner jet breaking (to which linear model would not be suitable), the theoretical prediction for optimum breaking condition being A = 2.59. 6. Conclusions The behaviour of compound jets has been analyzed by using a one-dimens ional inviscid model which includes the main characteristics of such capillary jets. The influence of the parameters involved (R, p, a) has been studied through a linearized analysis and, amongst other features, the existence of two breaking regimes should be pointed out. A better definition of these breaking regimes would require the extensión of the analysis to non-linear approximations of the model presented in §2, or even the numerical integration of the complete set of equations, but these tasks are out of the scope of this paper and should be undertaken in future work. In addition, theoretical results have been compared with experimental ones and, concerning the inverse wave number m with those of Hertz & Hermanrud , the results here obtained agree (1983). An interesting point for future experiments could be the exploration of jets lying in the coupled breaking región (the most part of the graphics shown here) and specially the interface meeting región. -70- REFERENCES BAUER, H.F. 1982 Coupled oscillations of a solidly rotating liquid bridge. Acta Astronáutica 9, 547-563. BOGY, D.B. 1978 Use of one-dimensional Cosserat theory to study instability in a viscous liquid jet. Phys. Fluids 21, 190-197. BOGY, D.B. 1979 Drop formation in a circular liquid jet. Ann. Rev. Fluid Mech. 11, 207-228. BOGY, D.B. 1981 Steady draw-down of a liquid jet under surface tensión and gravity. J. Fluid Mech. 105, 157-176. CHAUDHARY, K.C. & REDEKOPP L.C. 1980 The non-linear instability of a liquid jet. Part 1. Theory. J. Fluid Mech. 96, 257-274. 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Qualitative influence of a (inner to outer surface tensión ratio) and P (inner to outer density ratio) on the variation with the inverse wave number —1 m 9 9 of the roots of eq. (3.10) T, and T2- Arrows indicate the variation of the root curves as a or p increase. FIGURE 3. Máximum growth factor x„ versus inverse wave number m ° m of compound jets with a inner to outer density ratio p = 0.5 (a), p = 1 (b) and p = 2 (c). Numbers on the curves indicate the valúes of the inner to outer radius ratio R (solid lines) and the inner to outer surface tensión ratio a (dashec lines). Details on the box outlined in (c) are shown in (¿). FIGURE 4. Minimum jet radius F_ versus time t. Inner-jet breaking time t¿ b is obtained when its minimum radius F „ m, vanishes. In the outer jet case there are two possibilities and breaking time t? is reached when its minimum radius F° vanishes (a) or when the outer interface reaches the inner one (b). FIGURE 5. Amplification A versus inverse wave number m of compound jets with a inner to outer density ratio p = 0.5 (a), p = 1 (b) and p = 2 (c). Numbers on the curves indicate the valúes of the inner to outer radius ratio R (solid lines) and the inner to outer surface tensión ratio a (dashed lines). The shaded área in (c) indicates the región in which breakup occurs by the meeting of the inner and outer interfaces. •74- tVl + ~T3 3 V O) c c O t/\rf W FIG. 1 •75- z F/6. 2. •76- v\ \ \ 0.8 ~ \ \ YY\ 0.6 \ \ \ VI A\s \ 1 f\ N ^ V-~^ ^ ^ \ ^ \ 1 \ \A. ><? \ X \ M\ \ J l \ N W x v \ \ OMS ^ \ > v \Y¿ ^ \ \o.i \ > \ \\ V^ V-\ \ ^ \ ^ \ \ "" V4 - 1 \ OM \ ^"*v / \ / \ / ¡ ^ \ \ ^-Z // * \ // O \^& ¿r \ ^ J r> 0 > \ / \ / T- ^ / X A 0.2 ^^"""^^^^^^ ^ \\ / ^ x. ^^. X ^\ . ^ «^ ^ -XI r ^ > S ^ o < c s A' ^s. 1 Ií \ J\+ *»^*^ / ^^^sL** **^v / ^^. o,o5 ^ ~ ~ r ^C s^ -^ X / '"^ i***«». 0,5 __0 . 0 0.6 1 / /per r, 1 0.8 \ / / \ / //O.G\A^— 1I 1 11 1 \l\ • m 4 F'é. 3 a -77 TI T \ \ \ \ 0.8 h-\ z.m 0.M5 0.6 \ - \ \ SO, \ s OM H' V \Q 0.2 25- - 0 -°i^ O o 0.6 FI6 n 2 b -78 i 03 £m 0.6 0.H Q2 0 •—L— 0.6 .-..2-.ll. 0.8 12 -i Yr) FI6. 3c 1M -79- F!64 3d -80- F mj R FIG. H ¡1- 5 H A 3 1 1 O 0.6 o.8 4 1Z YD F'6. 5d -82- M6. 5o -83- 5 H A •3 2 1 O 0.6 o.S m F<6. 5 c -84- Apéndice 2: EXPERIMENTS WITH LIQÜID BRIDGES IN SIMÜLATED MICROGRAVITY -85EXPERIMENTS WITH LIQUID BRIDGES IN SIMÜLATED MICROGRAVITY J. MESEGUER, L.A. MAYO, J.C. LLÓRENTE and A. FERNANDEZ Laboratorio de Aerodinámica, ETSI Aeronáuticos, Universidad Politécnica, 28040 Madrid, Spain. A feature of stability diagrams of liquid bridges between unequal disks subjected to small axial gravity forces is that, for each disks separation, there is a valué of microgravity for which an absolute minimum volume limit is reached. The dependence of such microgravity valúes on the liquid bridge geometry has been experimentally checked by using the neutral technique, experimental results being in complete agreement with buoyancy theoretical ones. Analytical background assuring the experimental procedure used is presented, and a second order analytical expression for the equilibrium interface shapes is also calculated. 1. Introduction A liquid bridge consists of a volume of liquid held by surface tensión forces between two solid disks (Fig. 1 ) . Equilibrium shapes and stability limits of liquid bridges have drawn the attention of numerous scientists during the last two decades, specially about the stability limits of minimum volume (a short review of the state of the art in this field can be found in [1 - 3]). It is well known that for each disks separation there is a minimum volume of liquid for which a stable liquid bridge can be formed. The dependence of such minimum volume stability limits on non-symmetric effects like an axial microgravity and unequal disks has been studied in [4 - 6] for the case of long liquid bridges. Available results show that each one of these effects separately decrease the stability of the liquid column (the volume must be increased or the disks separation decreased to keep a stable configuration) but -86both effects added together can cancel or, in other words, each one of these effects can be a stabilizer for the remaining one. This behavior is summarized in Fig. 2, where a typical stability diagram for a liquid bridge between unequal disks is shown. According to this p l o t , for each valué of the slenderness A = L/(2R 0 )* and the disks radius ratio K = (1~H)/(1+H) there is a valué of the Bond number B c for which an absolute minimum-volume limit V stability is reached. Numerical results presented in [6] show the dependence of the liquidbridge interface shapes at stability limits on the Bond number. When B > B , the neck of the interface is closer to the top disk (the larger disk). As B decreases, it moves towards the bottom disk, the neck being approximately at the middle plañe parallel to the disks just when B = B , at least for the valúes of A and K analyzed in [6]. Since a similar behavior can be expected in the case of liquid bridge configurations far from stability limits, one can assume that a stable liquid column will have the neck at the middle plañe when B = B , which provides a criterion to e v a l ú a t e , either experimentally, the dependence of B analytical on A and K. In fact, the or following expression based on the middle-plane hypothesis B c = H/(A - sinA) , (1) where H = (1-K)/(1+K), was calculated in [7] from a linear expression for the equilibrium interface shapes. Analytical results obtained from eq. (1) agree with available numerical ones within the range of validity of a linear analysis, which validates the assumption stated on the middle plañe. * In the following, unless otherwise stated, all lengths are made dimensionless with R (see Fig. 1 ) , volumes with R and pressures with a/R , a being the surface tensión. Bond number is defined as B = pgR /a, where p stands for the liquid density and g for the acceleration due to axial microgravity. -87This paper is devoted to the experimental determination of the dependence of B on A and K. Previously an analytical demonstration of the validity of the middle-plane hypothesis for long liquid bridges is presented. Experiments have been performed by simulating microgravity by using the neutral buoyancy technique, with one liquid surrounded by a second with which it is immiscible but of almost the same density [2, 8 - 1 4 ] . In Plateau tank o experiments Bond number is defined as B = ApgR /a , where Ap stands for the difference between working and surrounding liquid densities. We used a dimethyl silicone oil as working liquid and a mixture of methanol and distilled water as surrounding liquid. Since both liquids have different thermal expansión coefficients, the variation in liquid temperatures causes variation of the Bond number. In each of the experiments the following procedure was performed: once a liquid bridge of the appropriated slenderness and volume is formed, the tank is slowly heated (or cooled). As Bond number changes the liquid bridge varies and the neck moves along the liquid c o l u m n . From time interface to time photographs of the interface are taken. Neck position is directly measured from photographs whereas Bond number is calculated by fitting experimental interface shapes to an analytical expression. Then, neck position is plotted versus Bond number, and the valué of B obtained. Two valúes of the disk radius ratio (K = 0.897 and K = 0.8) and, for each one of these valúes of K, liquid bridges with four different slenderness (ranging from 2.8 to 1.8) have been considered. For redundancy, each liquid bridge configuration has been tested by at least twice, changing the volume of liquid from one to another experiment. 2.Analytical background The results presented in this section are derived from previous analytical results already published in [5, 1 5 ] , where the bifurcation from stable to unstable equilibrium interface shapes of long liquid bridges is studied through a perturbation analysis. The differential equation governing the interface of an axisymmetric liquid bridge between unequal disks subjected to a small axial gravity forcé is |(2S + S 2 - SS ZZ )(S +\s2zy312 - Bz + P = 0 , (2) where S(z) = R (z) is proportional to the cross-sectional área of each slice of the liquid bridge and P is a constant related to the origin of pressures. Boundary conditions state the valué of S at the disks S(+A) = (1 + H ) 2 , (3) and the volume of liquid rA V = Tí (4) Sdz . -A S i n c e we a r e interested in the stability of liquid s l e n d e r n e s s c i ó s e t o A = TT and volumes c i ó s e t o t h e " c y l i n d r i c a l 2TTA), t h e following a s y m p t o t i c expansions a r e i n t r o d u c e d bridges volume" with (V = [ 5 , 15] A = TT(1 + eA) , x ( l + eA) , P 1 1 + e-1/2. ' ^ , + es, + e ' s, + '1 3/2 12 1 + £ ' p1 + ep2 + e P3 B e3/2b , H £3/ S 2 h , V = 2TTA(1 + ev) (5) -89- After introducing expressions (5) in eqs. (2), (3) and ( 4 ) , and equating equal power terms of e, a sequence of problems results. 1 /2 The solution of the e ' order problem gives Si =-Asinx , (6) where A is an unknown constant measuring the amplitude of the non-symmetr ic modes, either stables or unstables. The e order problem yields S2 = v(l + cosx) , (7) which is a symmetric, volume-dependent term. in the e 3/2 ' order The valué of the unknown amplitude A is determined problem, where the following expression for So is obtained So = -[(A -> --T-V)A 2 +-|-A3]xcosx --|-A3sin3x + 2bx + Csinx + Dcosx . 16 64 (8) The fulfillment of boundary conditions (3) yields D = 0 and (A - i v ) A + — A 3 + 2b = 2h/ir , 2 16 (9) which determines the amplitude of the i n t e r f a c e d e f o r m a t i o n A. The number of r e a l r o o t s of (9) depends on the sign of the d i s c r i m i n a n t , as i t i s w e l l known from cubic equation solution, the bifurcation [—(b - h/Tr)] 2 = [—(i-v - A ) ] 3 . F u r t h e r m o r e , point appearing t h e n a t u r e of t h e r e p r e s e n t e d by eq. (9) depends on the sign of t h e term e when bifurcation (b - h/ir) = B - B , as sketched in F i g . 2*. Bellow the s t a b i l i t y l i m i t s the amplitude of the s t a b l e * This a n a l y s i s gives B = H/TT ; the same valué r e s u l t s from eq. (1) when A = TT . -90non-symmetric modes becomes A = 0 when B = B , whereas B = B means A 7* 0. Therefore, when B = B , the stable equilibrium interface shapes are determined, up to the e order approximation, by the volume-dependent term only (eq. (7)). Since the minimum (or máximum) on a symmetric function is in the middle point, long liquid bridges will have the neck at the middle plañe parallel to the disks just when B = B . 3 . Apparatus Experiments have been performed in an a p p a r a t u s d e s i g n e d as P l a t e a u Facility (PTF) a l r e a d y d e s c r i b e d ( R h o d o r s i l 47 V20) w i t h v i s c o s i t y P = 954 í 0.5 kg.m in [2, 16]. 20 t i m e s A dimethyl that Tank silicone of w a t e r and oil density has been used as working l i q u i d , and a mixture of methanol and d i s t i l l e d water as the surrounding l i q u i d . To improve i n t e r f a c e visibility the dimethyl s i l i c o n e o i l was s l i g h t l y dyed with yellow a n i l i n e . The t a n k , as sketched i n F i g . 3 , i s 140 mm x 140 mm x 60 mm, w i t h s i d e s made of 2 mm t h i c k g l a s s and t h e b o t t o m of 10 mm t h i c k P e r s p e x . d i s k s a r e made of Perspex, in the shape of a f r u s t r u m c o n e , e d g e s . The i n j e c t i o n and r e m o v a l of w o r k i n g f l u i d diameter hole i n t h e c e n t r e of t h e u p p e r d i s k . to provide Both sharp i s done t h r o u g h a 4 mm The w o r k i n g s u r f a c e of bottom d i s k i s f í a t , whereas t h e one of t h e f e e d i n g d i s k p r e s e n t s a c o n i c i t y the p u r p o s e of which i s t o f a c i l i t a t e the the evacuation the slight through i n j e c t i o n hole of a i r bubbles trapped i n t o t h e l i q u i d b r i d g e . Working the fluid i n j e c t i o n and removal i s done with a c a l i b r a t e d s y r i n g e , the p i s t ó n of which i s d r i v e n by a v a r i a b l e speed e l e c t r i c m o t o r . L i q u i d d i s p l a c e d by t h e passes through the f i l l i n g d u c t . In b e t w e e n , pistón a three-way valve with a purge duct i s connected. The purge duct i s placed aiming to t r a p a i r b u b b l e s coming from the upper d i s k . A magnetic s t i r r e r at one side of the tank help to keep uniform -91temperature and alcohol composition. Background illumination consists of a 60 W blue glass lamp. Very cióse to the rear face of the tank a translucent grid provides diffuse illumination and a reference frame for interface shape measurements. A photo camera placed 70 cm away, is used for image recording. Background illumination is used to heat the tank, the rate of heating being controlled by placing appropriated water filters between the blue lamp and the translucent grid. Cooling is achieved by setting off the background illumination and by refrigerating the tank with a cool air stream. The temperature of the surrounding liquid is continuously measured by using a í 0.1 °C precisión thermometer. One of the problems arising when a methanol-water mixture is used as surrounding liquid is the existence of a density gradient along the tank. This phenomenon was experimentally studied by Tagg et al [17] and a density gradient as high as 50 kg.m was found with their experimental configuration, although these authors did not stated if the density gradient was due to inhomogeneities in the mixture, or to the significant vertical temperature gradient existing in their experiment. Since we were aware of this problem, during our experiments the magnetic stirrer was intermittently running to avoid density gradients in the surrounding liquid. Such stirrer causes a centrifugal flow of the surrounding liquid (as it can be easily observed by using small working liquid drops as tracers) which prevenís density or temperature gradients. Certainly, if the stirrer speed is high enough the surrounding liquid flow may distort the liquid bridge interface; however, it has been experimentally checked that there is a range of low stirrer speeds in which an effective surrounding liquid mixing is achieved whereas surrounding liquid flow does not appreciably influence the behavior, either static or dynamic, of the liquid bridge [2, 12, 13]. In addition, a great care was posed in avoiding large temperature change rates during experiments. The difference between initial and end-of-run -92temperatures during the different experiments performed ranged from 0.2 K to 6 K (this difference being smaller as the liquid bridge slenderness increases) and the time spent in each experiment was the appropriated temperature change rates between 10 K.s and 10 to kept the K.s" . Even more, to avoid large temperature gradients across the tank, in those experiments in which large differences between initial and end-of-run temperatures expected, room temperature was also changed according to surrounding was liquid temperature. 4. Experimental technique and results In all experiments the liquid bridge conf igurat ion was similar to that represented in Fig. 1 (large disk at the t o p ) . At the beginning of all experiments the surrounding liquid had methanol in excess, its density being slightly smaller than the working liquid density, aiming to provide a liquid bridge interface with the neck closer to the large disk. The experimental procedure has been already explained in § 1: once a liquid bridge of the desired slenderness and volume is formed, the tank temperature is increased so that the difference Ap between working liquid density and surrounding liquid density varies. As Bond number increases the liquid-column neck moves towards the bottom disk, the rate of change being small enough to avoid dynamic effects. From time to time photographs of the interface shapes are taken, measuring neck position and Bond number from these pictures later. To determine the experimental interface shapes the grid placed at the rear face of the tank provided an accurate reference frame (Fig. 4 ) . Pictures were enlarged and the diameter of the liquid column at each horizontal grid line as well as the distance between two reference vertical grid lines were measured. Then, taking into account both scale and conicity effects, the real diameters were calculated. Finally, from these experimental interface shapes, the valué -93of the Bond number was determined by a least square fitting to a second order analytical expression for the interface shape (see Appendix). Some experimental liquid bridge interfaces, as measured from photographs, are compared with analytical ones in Fig. 5. Concerning experimental results here presented it must be stated that liquid bridge volumes were measured with a precisión of í 0.3 cm , and the distance between disks with í 0.5 mm. Disk diameters were 30 mm for the upper disk and 26.9 mm (K = 0.897) or 24 mm (K = 0.8) for the lower disk, the error in disk diameters being T 0.1 mm. Therefore, mean errors in dimensionless variables are V í 0.1 and A "í 0.02. In addition, a conservative estimation of the mean error in Bond number and neck position (which was made dimensionless with L/2) could be B t 0.0005 and z R t 0.03, respectively. Experimental results, neck position versus Bond number, are listed in Tables 1 and 2. These results have been also represented in Figs. 6 and 7. As it can be observed, liquid bridges behave according to theoretical predictions: as B varies the neck moves along the liquid column, the neck being at the middle plañe for B = B . Furthermore, B results almost the same no matter which the valué of the liquid bridge volume is. The valúes of B , as resulting from Figs. 6 and 7, are shown in Table 3. In Fig. 8 experimental results, B versus A, are compared with numerical ones calculated in [6], the agreement being reasonably good. Additional conclusions can be obtained by plotting the dependence on A of H/B instead of B , as shown in Fig. 9. As it can be o b s e r v e d , both experimental and numerical results reduce to one single curve when H/B c is used, at least for the considered valúes of H. In this plot also eq. (1) has been represented. Experimental results lie between numerical and curves, for each valué of A the experimental valué of H/B theoretical being slightly higher than that numerically calculated. The reason for this difference could be the method used to calcúlate experimental Bond numbers. In effect, we -94determine the valúes of B by fitting experimental interface shapes to a second order analytical expression. The same fittings have been performed by considering only linear terms in the analytical interface shape (these results are not shown here) and, except in a few cases, generally results B where the subscripts s and t denoted second order or linear > B», fitting, respectively. Thus, H/Bg < H/B», which seems to indicate that the experimental curve should be even closer to the n u m e r i c a l one if a higher order approximation for the interface shape instead of a second order expression would have been used to determine the valúes of the experimental Bond numbers. In this paper only two valúes of the disk radius ratio (K = 0.897 and K = 0.8) have been considered. Although the extensión of the experimental study to lower valúes of K does not mean any practical difficulty (except for the large time involved in neutral buoyancy experimentation) there are two reasons for which those additional experiments were not performed. The first concerns the availability of theoretical results reason [5, 6] and the second is related to the experimental data analysis procedure, as the suitability of a second order analytical expression for the interface shape to calcúlate Bond numbers diminishes when K is quite different from the reference valué K = 1. Acknowledgement This paper has been supported by the Spanish National Commission for Space Research (CONIE). Appendix In this part a second order analytical expression for the liquid bridge equilibrium interface shape is calculated. The formulation of the problem has been already presented in § 2, eqs. (2) to ( 4 ) . To calcúlate interface shapes the following small parameters are defined equilibrium -95- 1 2TTA e9 = B , 1 , e 3 = 2H. (al) The first parameter measures the deviation of the liquid bridge volume from cylindrical volume, the second is the Bond number, and the third is related to the boundary conditions: S(ÍA) = 1 í e, + — £o, which is similar to eq. ( 3 ) . Let us to introduce the following expansión for the variable S(z) S(z) = 1 + 1 eiSi(z) i + l eieisi.(z) i,j , (a2) with s-.(z) = s-.(z). Then, introducing eq. (a2) in (2) - (4) and equating J -1- J equal power terms of e. yields the following set of problems e-. order A s-, + Si + p-, = 0 s^+A) = 0 , s-,dz = 2A ; (a3) s 2 (+A) = 0 , s?dz = 0 ; (a4) s3(+A) = +1 , s^dz = 0 ; (a5) zz e 2 order s2 + s2 - 2z + p 2 = 0 , zz £o order So + So + po = 0 , zz with these three linear problems volume and microgravity requirements are meet, but not boundary conditions at the disks. Therefore, all second order problems will have homogeneous boundary conditions, except that concerning Soo(z) £.£. order s ; . + s. . = — (s. s. + s.s. z Jz + s. s. + 3s-s.) - p. . , (a6) S i j (+A) =\&i3Sj3 , s- -dz = 0 where 6.. stands for the Kronecker delta function. -96- The solutions of the linear problems (already calculated in [7]) are s-^ = N(cosz - cosA) , s~ = 2(z - Asinz/sinA) (a7) So = sinz/sinA ; with N = A/(sinA - AcosA). Then, after substituting these expressions in the second order problems, the following solutions are obtained s ll = T 1 1 (z) - T1]L(A) , s 12 = T 1 2 (z) - T12(A)sinz/sinA , s 13 = T 1 3 (z) - T13(A)sinz/sinA , s 9 9 (z) - T 9 9 (A) , 22 = TL 22 22" s 23 = TL 9 , (V z¿ ), 2 3 '33 (a8) - Tx9 o(A) , 2 3 4 ( 1 " s-,) , where the f u n c t i o n s T . . a r e T,-,(z) = -^ N cosA[ (l-NAsinA)cosz - z s i n z ] , 1 1 9 _A_ T^2(z) = 2"N[^-z sinz + MNsinA C ^ A Z C O S Z ~ 3zcosA] , T NcosA (a9) i 3 ( z ) = TTiiTíTr z c o s z ' T 9 9 (z) = — ~ ¿¿ T 9 Q (z) = 15 [(4 - A 2 + z2)cosz - 2zsinz] + 3z 2 , sinA — [(4 - A 2 + z 2 - 2NAsinA)cosz - 2zsinz] . 4sinA ) -97- REFERENCES [I] I. Da Riva and L.G. Napolitano, in: Material Sciences under Microgravity, ESA SP-191, Paris, ESA (1983) 5. [2] J. Meseguer and A. Sanz, J. Fluid Mech. 153 (1985) 83. [3] L.H. Ungar and R.A. Brown, Phil. Trans. Roy. Soc. London A306 (1982) 347. [4] I. 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Tagg, L. Cammack, A. Croonquist and T.G. Wang, in: Rotating Liquid Drops: Plateau's Experiment Revisited, JPL 900-954, Pasadena, California, 1980. -99- Table 1 Variation of the neck position z with the Bond number B for liquid bridges with slenderness A and volume V, held between unequal disks with a disks radius ratio K = 0.897. A = 2.79 V = 16.3 V = 17.1 B A = 2.60 B V = 15.1 V = 16.6 B B V = 14.1 B 0.037 0.41 0.025 0.13 0.029 0.18 0.037 0.33 0.037 0.20 0.029 0.36 0.024 0.07 0.025 0.07 0.028 0.20 0.030 0.07 0.027 0.31 0.023 -0.05 0.024 0.03 0.027 0.09 0.027 0.00 0.025 0.24 0.017 -0.40 0.023 -0.01 0.020 NONE 0.024 -0.08 0.023 0.04 0.022 -0.07 0.015 NONE 0.016 -0.22 0.022 NONE 0.020 -0.12 •0.007 -0.57 A = 1.79 A = 2.21 V = 13.7 B V = 10.6 V = 12.1 B B B V = 8.8 V = 11.0 B 0.162 0.49 0.084 0.30 0.068 0.13 0.240 0.47 0.221 0.28 0.071 0.35 0.058 0.13 0.058 0.09 0.164 0.39 0.124 0.12 0.047 0.20 0.036 -0.09 0.044 0.01 0.081 0.05 0.079 0.00 0.035 NONE 0.026 -0.17 0.023 -0.13 0.048 NONE 0.046 -0.13 -0.006 -0.66 0.016 -0.25 •0.031 -0.35 •0.020 -0.66 -0.050 -0.30 -100- Table 2 Variation of the neck position z with the Bond number B for liquid bridges with slenderness A and volume V, held between unequal disks with a disks radius ratio K = 0.800. A = 2.83 V == 1 4 . 8 V = 15.9 B z A = 2.63 B n z n V = 16.4 B z V == 1 3 . 7 V = 14.8 n B B z n 0.057 0.33 0.051 0.17 0.069 0.39 0.072 0.28 0.067 0.18 0.048 0.11 0.049 0.10 0.060 0.28 0.055 -0.02 0.060 0.06 0.046 0.01 0.047 0.04 0.055 0.08 0.046 -0.20 0.056 0.01 0.044 -0.12 0.046 -0.02 0.050 NONE 0.037 -0.39 0.048 -0.14 0.042 -0.20 0.044 -0.10 0.043 NONE 0.038 -0.35 0.040 -0.28 0.039 -0.33 A = 2.. 4 4 z n V = 10.2 V = 12.0 V == 1 3 . 0 B A = 1.82 B B V = 8.2 V = 9.6 B B 0.086 0.16 0.067 0.00 0.227 0.33 0.172 0.12 0.201 0.12 0.069 0.06 0.063 -0.04 0.178 0.20 0.086 -0.20 0.182 0.08 0.066 0.00 0.056 -0.10 0.126 -0.20 0.010 -0.43 0.156 0.03 0.063 -0.07 0.044 -0.21 0.105 -0.36 0.048 -0.49 0.109 -0.06 0.056 -0.22 0.046 -0.23 0.049 -0.30 -101- Table 3 Variation with the slenderness A of the Bond number B at which a mínimum volume stability limit is reached, and the ratio H/B , where H = (1-K)/(1+K), K being the disks radius ratio. K = 0.897 K = 0.800 H/Bc A B 0.023 2.37 2.83 0.046 2.42 2.60 0.027 2.02 2.63 0.055 2.02 2.21 0.043 1.27 2.44 0.067 1.66 1.79 0.078 0.70 1.82 0.146 0.76 A B 2.79 c c H/Bc -1 0 2 - FIGURE CAPTIONS Fig. 1. Geometry and coordinate system for the liquid bridge problem. Fig. 2. Stability diagram of liquid bridges between unequal disks. For each valué of the slenderness A and the disks radius ratio K the minimum stable volume V depends on the Bond number B as sketched in the figure. For each couple A, K there is an absolute minimum volume stability limit V c which is reached at B = B c > The inserts placed at the top show the bifurcation diagrams (A versus X --^-v, see eq. (9)) of stable liquid bridge configurations represented by the points labeled a, b, c. In these inserts, solid or dashed lines indicate stable or unstable equilibrium shapes, respectively. Fig. 3. Sketch of the experimental apparatus: 1) light source, 2) translucent grid, 3) thermometer, 4) filling duct, 5) Plateau tank, 6) liquid bridge, 7) magnetic stirrer, 8) camera. Fig. 4. Photographs of liquid bridges showing the magnif y ing-glass effect of the liquid column. Photographs correspond to the same liquid bridge configurations shown in Fig. 5: A = 2.63, K = 0.8, V = 13.7 and B = 0.067 (a), 0.056 (b), 0.048 (c) and 0.039 (d). Fig. 5. Liquid bridge interface shapes. In this plot experimental interface shapes, black circles, as measured from photographs shown in Fig. 4, are compared with analytical interface shapes, solid lines, as given by eq. (a3). The results correspond to liquid bridges with A = 2.63, K = 0.8, V = 13.7 and B = 0.067 ( a ) , 0.056 ( b ) , 0.048 (c) and -1030.039 ( d ) . Note t h a t in each sketch r a d i a l c o o r d i n a t e s a r e c o n s i d e r a b l y e n l a r g e d (H = 1/9). F i g . 6. E x p e r i m e n t a l r e s u l t s , neck p o s i t i o n z v e r s u s Bond number B. r e s u l t s correspond to l i q u i d b r i d g e s with K = 0.897 and A = 2.79 2.60 ( b ) , 2.21 (c) and 1.79 ( d ) . Numbers on t h e c u r v e s The (a), indicate the v e r s u s Bond number B. The l i q u i d b r i d g e volume. F i g . 7. E x p e r i m e n t a l r e s u l t s , neck p o s i t i o n z r e s u l t s correspond t o l i q u i d b r i d g e s w i t h K = 0 . 8 and A = 2 . 8 3 (a), 2.63 ( b ) , 2.44 (c) and 1.82 ( d ) . Numbers on t h e c u r v e s i n d i c a t e the l i q u i d b r i d g e volume. F i g . 8. V a r i a t i o n with t h e s l e n d e r n e s s A of t h e Bond number B a b s o l u t e mínimum volume s t a b i l i t y correspond to experimental results calculated in [6]. limit is reached. a t which an Solid r e s u l t s and d a s h e d l i n e s t o The s y m b o l s indicate the lines numerical valué of the d i s k s r a d i u s r a t i o , K = 0.897 (O) and K = 0.8 (D). F i g . 9. V a r i a t i o n w i t h t h e s l e n d e r n e s s A of the ratio H/B . Solid line corresponds to experimental r e s u l t s ( t h e symbols i n d i c a t e the v a l u é of the d i s k s r a d i u s r a t i o , K = 0.897 (O) and K = 0.8 ( • ) ) w h e r e a s dashed l i n e corresponds to numerical r e s u l t s c a l c u l a t e d in [6] and d o t - d a s h e d l i n e to eq. (1). -1 0 4 - Ro0 + H) IG. 1 -105- FIG. -106- FIG. .*><<'<<-<-'<IÍIIIIÍI|IÉ . . llilllll o "IÍÜHÜ/I Z,OT- '•» ñrtti - 1 Oí b dj Í-2H 4-H R FIG.5 •109- o.5 b 0.5 J&Ji- Z, ^3 •n <5^~a O -Q5 0.020 O Q025" a 030 0.5 0,03 _ O 0.5 0.5 H O 0 -as 0 O -0.5 0.05 B o. i o 0.4 B G. 0.04 -110- 0,5 0.5 ¿-V\ O -0.5 O.OkQ o 0,0*/S" 0.050 -0.5 0.05 O.oS B : B C 0.5" n 0,07 0.5 *5£—O 0 o^°^ /yio.i /<\p -0.5 0.5 0.0*f o.oé B ao<$ o O. i 0.2 FIG. • 1 1 1 - O.lé B, 0.12 0.08 —v> 0.04 O té 2.0 2M 2.8 A G8 3.2 -112- FIGSO -113- 4. UTILIZACIÓN DE LA ZONA FLOTANTE EN LA PURIFICACIÓN DE MATERIALES -1144. UTILIZACIÓN DE LA ZONA FLOTANTE EN LA PURIFICACIÓN MATERIALES DE 4.1. INTRODUCCIÓN Aunque la mayor aplicación de la tecnología de la zona flotante (zona fundida mantenida por fuerzas de tensión superficial) es sin duda la obtención de monocristales de materiales semiconductores para la industria electrónica, también es importante su utilización en el refino y purificación de materiales, tanto a baja temperatura (~300°C, para sólidos orgánicos), como a medias (de 600 a 1000°C, para algunos metales), como a alta temperatura (de 1000 a 2000°C, para ciertos metales y sus óxidos y otros compuestos inorgánicos). De hecho, la primera aplicación, ideada en 1952 por W. Pfann [1] en Bell Telephon Laboratories (USA), fue precisamente para la purificación de germanio, en los años pioneros de desarrollo de los semiconductores. Esta técnica de zona liquida flotante es un desarrollo avanzado de las técnicas tradicionales de zona fundida en que el material a tratar estaba totalmente encapsulado en un crisol (ampolla de vidrio de borosilicato para baja temperatura, de sílice fundida para media tempertura, o de platino o iridio para alta temperatura) o se mantenía en una gaveta abierta superiormente, para disminuir los problemas de dilatación y facilitaba la retirada de impurezas. La ventaja excepcional de mantener la zona fundida "flotando" (sin contenedor) es que se evita la contaminación, tanto material como térmica, por el crisol. Con ello se puede obtener -11 5fácilmente purezas del 99.9999% (menos de 1 ppm de impurezas) que son no sólo necesarias para ciertos trabajos de laboratorio, sino para la industria electrónica actual, que empieza a necesitar niveles de integración de 1 0 9 uniones por cm 2 (menos de 1000 partes por billón de dislocaciones atómicas). Debido al gran consumo energético del proceso de zona flotante y al pequeño volumen de producción, el costo resulta muy elevado, variando entre 25000 y 250000 pts/kg para materiales purificados a 1 ppm. A continuación se presenta una teoría de la purificación por zona flotante, dejando para trabajos posteriores el análisis del proceso de recristalización monocristalina. 4.2. MODELO MATEMÁTICO Se trata aqui de establecer las ecuaciones que gobiernan el proceso de purificación. Como el problema real es muy complicado, se introducirán en todos caso las siguientes hipótesis drásticas : 1. La geometría es unidimensional. Es decir, se pasa de la zona flotante real, mostrada en la Fig. la, al modelo cilindrico esquematizado en la Fig. Ib. Con ello se deja de tener en cuenta todos los fenómenos de estabilidad, en los que tanto se ha trabajado últimamente. 2. Todas las velocidades son despreciables. Es decir, se supone que las velocidades, tanto de desplazamiento de las entrefases como las del movimiento interno en la masa liquida (generada, por ejemplo, por las variaciones de tensión superficial) no influyen. Posteriormente se introducirán otras hipótesis particulares, pero conviene empezar ya a analizar la pregunta clave: ¿por qué al hacer avanzar la zona fundida se separan las impurezas? -11 6- a) b) Fig. 1. Sección transversal de la zona fundida, a) caso real b) modelo idealizado unidimensional. En la Fig. 2a se presenta un diagrama de fases típico para una sustancia casi pura, y en la Fig. 2b el caso particular de las mmezclas de silicio y aluminio, que suele ser una de las impurezas más frecuentes. Para una presión dada (que apenas tiene influencia al tratarse de fases condensadas) lo más importante es que la linea que marca la temperatura de comienzo de la fusión SS' (linea de solidus) es distinta de la correspondiente al final de la fusión LL' (linea de liquidus), la cual coincide con el comienzo de la solidificación si se piensa que se enfria una masa ya fundida. J 0 W Si I L_J 1 1 50% I 1 I ! Al Fig. 2. a) Diagrama de fases típico de una mezcla binaria para baja concentración de impureza. LL*' linea de liquidus. SS1 linea de solidus. b) Diagrama de fases de las mezclas silicio-aluminio. -117Existen ciertas mezclas para las que las pendientes LL' y SS' son positivas, pero en cualquier caso, lo importante es que al comenzar a solidificar un liquido con impurezas W (punto L) se segrega una mezcla sólida de composición diferente (normalmente con menor proporción de impurezas (punto S'), siendo este frac- cionamiento automático de la mezcla lo que permite quedarse con la fase más pura, sea la resolidificada (caso normal) o la li- quida. Existen casos extremos en los que la linea de solidus es vertical, (ej.: lo que significa que la fase sólida no disuelve impurezas agua salada), los cuales no son de interés para este es- tudio de purificación de sólidos. Con las dos hipótesis hechas anteriormente, el modelo geométrico del proceso de purificación es el siguiente: 1. Se parte de una varilla sólida de longitud Z N y contenido en impurezas W s 2 ( Z ) , fundiendo una parte a la izquierda, desde el origen hasta Z = L(0). 2. Lentamente, se va desplazando la zona fundida hacia la derecha, con lo que en un instante genérico, desde 0 a Zj estará el sólido refinado, de Z-^ a Z-i+LtZ-^) estará fundido, y desde Z J + L Í Z J ) hasta Z^ el sólido obtenido previamente en la pasada anterior (Fig. 3 ) . m 2|T n Fig. Z¡*L(Z,) dZ ízVdZ*L(Z,*dZ) 3. Dos instantes sucesivos de una pasada de refino. -118Además de las dos hipótesis iniciales, se introducen las siguientes simplificaciones: -La difusividad en estado sólido es despreciable y, por tanto, las composición de la fase sólida no varia con el tiempo más que cuando resolidifica. -La difusividad en la fase liquida es grande y se supondrá en primera aproximación que la composición es uniforme en toda la masa que en un instante dado está fundida. -Existe equilibrio termodinámico en la interfase de solidificación Zj. Es decir, la composición a cada lado del frente es S 1 en el sólido y L en el liquido (Fig. 2a). Para varillas con pocas impurezas, aproximando la curva de la Fig. 2a por las rectas tangentes en W = 0, se puede poner: W s l (Z x ) = k.Wj/Z-L) (1) Nótese que no se impone la condición de equilibrio termodinámico en el frente de fusión porque resultarla incompatible con las hipótesis anteriores. Con este planteamiento, la ecuación de conservación de la masa de impurezas es (Fig. 3 ) : Z-j^dZ+L^+dZ) [w L (z 1 )-w sl (z 1 )]dz + [wL(z14dz)-wL(z1)](L(z1)-dz) + [ws2(z)-wL(z1)]dz - o Z-. +L(Z-) (2) donde se hace coincidir el incremento de impurezas en la zona fundida con la ganancia neta debida al avance de los frentes sólidos. Los parámetros de los que depende la solución, w si( z i ) ' son: la distribución inicial de impurezas, W ^ Í Z ^ ) , la ley de variación de la longitud de la zona fundida, LÍZ-^), y la constante de segregación, k. -11 9La Ec. (2) tiene solución analítica en muchos casos, como por ejemplo, cuando W g 2 = cte. con L(Z^) = Z -Z^, en que se integra fácilmente para dar (Fig. 4a) W 1 (Z.T) si N _ = W s2 Z.T k(^_N_} Z Z 1-k (3) N" 1 Esta solución es importante porque sirve de modelo para la desaparición de la zona fundida cuando se deja de calentar. Sin embargo, aparece un punto singular en Z^ = Z^, que indica que cuando la longitud de la zona fundida tiende a cero, como la concentración de impurezas que solidifican es menor que la del liquido, la concentración en la zona fundida se va elevando desmesuradamente. En realidad lo que sucede es que el modelo sólo es bueno para pequeñas concentraciones y enseguida la Ec. (1) deja de ser aplicable. Otra solución analítica de interés se obtiene con W s 2 = cte y L(Z^) = cte (Fig 4b), resultando: w si(zi} 1 n .. 4zi W s2 - = 1 - (l-k)e b) WSÍ WS2 1 Ó Z, zN(i-kH«) z N k 0 -N I. :i :.•: lli iilf'l'l M: Fig. 4. Variación de la concentración de impurezas en una varilla de concentración inicial uniforme, tras una pasada de refino, a) Se funde toda y el frente izquierdo avanza hasta el derecho, b) Se funde sólo un tramo (un quinto en este caso) y se desplaza la zona fundida. -1 20Esta solución sirve para aproximar la parte cuasi-estacionaria del desplazamiento de la zona fundida. Nótese que si se quisiera completar una pasada completa en el proceso de refino, se necesitarla empalmar este modelo con el anterior. Esto es, la cantidad de impurezas entre 0 y Z^ no se conservarla, según se aprecia en la Fig. 4b. Sin embargo, lo normal es que W s 2 (Z 1 ) sea una función complicada (por lo menos al cabo de unas cuantas pasadas), y suele ser más conveniente integrarla numéricamente con arreglo al siguiente algoritmo: PROGRAMA Resolidificación Definiciones: Sean i=0,...,N las estaciones en que se divide la varilla Sean Z(0,...,N) los valores de Z^ en dichas estaciones Sean W g 2 (Z) los valores del contenido de impurezas en cada estación Z(i) Sea L(0,...,N) la longitud la zona fundida cuando el frente de solidificación está en la estación i Sea k el parámetro de segregación Cálculos: Empezar fundiendo una longitud L(0) de varilla, con lo que la composición de la fase liquida será fL(0) W s2 (Z)dZ V0) = Lio! Empezar solidificando la estación i=0, cuya composición será W s l (0) = k.WL(0) Desde i=l hasta N Calcular la nueva composición de la fase liquida en Z-i(i), donde se ha aproximado la integral de la Ec. (2) por el trapecio WL(i-l)L(i)+[Ws2 (Z (i+l)+L(i+l) )+Ws2 (Z (Í)+L(i))] (AZ+AL)/2-WslAZ WL(i) = ^ -j--^ Calcular la nueva composición de la rodaja que sodifica W s l (i) = k.WL(i) FIN de una pasada. Repítase para el número de pasadas deseado. -121 - El programa anterior (cuya codificación se incluye en el Apéndice), se ha ejecutado en ordenador en los casos que se muestran en las Figs. 5-7. 2 k=0,5 L zona/Ltotal=0,2 k=0,5 L zona/L total=0,05 W si Ws2 N n Fig. 5. Perfiles de concentración de impurezas en las sucesivas pasadas de refino para dos relaciones de longitud fundida a longitud total de varilla. Estudiando los distintos comportamientos se pueden sacar algunas conclusiones de carácter general sobre la optimización de la técnica de purificación: 4.3. CONCLUSIONES Conviene que la zona fundida sea lo más larga posible (sin llegar a ser inestable, por supuesto) La varilla de partida debe ser suficientemente larga (más de diez longitudes de zona fundida) para que se pueda usar un amplio extremo de ella como depósito de impurezas y, por tanto, material de desecho. El grado de purificación obtenido es mayor al principio de cada pasada. Cada pasada debe ser más corta que la anterior, para no volver a fundir el extremo con las impurezas ya concentradas . Se necesitan varias pasadas (del orden del número de zonas que caben en la varilla) para una purificación eficiente. -1 22 Fig. 6. Variación con el tiempo de los perfiles de concentración de impureza en una pasada, para tres leyes distintas de longitud de zona fundida L. Se ha supuesto concentración inicial constante. -123- - La eficiencia de la purificación disminuye de una pasada a la siguiente, debido a que cuando el gradiente de impurezas es alto, al volver a fundir se vuelve a mezclar. - Conviene que en las sucesivas pasadas se vaya reduciendo la longitud de la zona fundida para disminuir la contaminación por gradiente adverso. Aunque no se ha tenido en cuenta los efectos c i n é t i c o s , es evidente que la velocidad de la zona fundida ha de ser fuertemente limitada para que el frente de solidificación sea plano (no se formen estructuras dendriticas) y la difusión sea capaz de transportar las impurezas lejos del frente de solidificación. APÉNDICE 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 120 ! "REFINOJJNIDIM." í (15-11-85).IM. Graph(0,l,0,1.5,"") INTBGER I,N DATA .5,100 ! K es el factor de segregación READ K,N ! N es el No. de intervalos en la discretización ALLOCATE Z(N),Wsl(N),Ws2(N),L(N),W1(N) Read_data(Z(*),Ws2(*),L(*),N) LOOP ! Cada bucle es una pasada Wl(0)=FNIntegral(0,L(0),Z(*),Ws2(*))/L(0) Wsl(0)=K*Wl(0)110 FOR 1=1 TO N-1 W1(I)=(W1(I-1)*L(I-1)+ (Ws2((Z(I)+L(I))*N)+Ws2((Z(I-l)+L(I-l))*N))*(Z(I)-Z(I-l)+L(I)-L(I-l))/2Wsl(I-l)*(Z(I+l)-Z(I)))/L(I) 130 Wsl(I)=K*Wl(I) 140 PLOT Z(I),Wsl(I),-2+SGN(I-l) 150 NEXT I 160 MAT Ws2= Wsl 170 END LOOP 180 END 190 Rd:SUB Read_data(Z(*),Ws2(*),L(*),INTEGER N)!###"REFINO_UNIDIM." 200 INTEGER I,Ni 210 N1=N DIV 4 220 FOR 1=0 TO N 230 Z(I)=I/N 240 Ws2(I)=l 250 L(I)=N1/N 260 IF I>N-N1 THEN L(I)=1-I/N 270 NEXT I 280 SUBEND BIBLIOGRAFÍA 1 . P f a n n , W.G., 1952 " P r i n c i p i e s of zone m e l t i n g " . J . M e t a l s 4. 2 . T i l l e r , W.A. 1 9 6 3 " M i g r a t i o n of a l i q u i d z o n e t h r o u g h s o l i d . Part I , I I & I I I " . J . Appl. Phys. 34. a 3 . R a t h j e n , K.A. & J i j i , L.M. 1 9 7 1 " H e a t c o n d u c t i o n w i t h m e l t i n g o r f r e e z i n g i n a c ó r n e r " . ASME J . Heat T r a n s í e r 9 3 . 4 . 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